氣象因素對(duì)宿遷市臭氧濃度的影響研究

許純領(lǐng),王 輝,孫 丹,劉昌威

(江蘇省宿遷環(huán)境監(jiān)測(cè)中心, 江蘇 宿遷 223800)

1 引言

我國持續(xù)高速的經(jīng)濟(jì)增長和城市化進(jìn)程，在帶來顯著社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展成果的同時(shí)，大部分城市也出現(xiàn)了灰霾和光化學(xué)煙霧污染等一系列復(fù)合型的大氣污染問題。為此國務(wù)院2013年印發(fā)了《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》，部署大氣污染防治10條措施。現(xiàn)階段，大氣中可吸入顆粒物(PM10)、細(xì)顆粒物(PM2.5)、二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)和一氧化碳(CO)濃度已得到有效控制，其濃度水平逐年下降，而以臭氧(O3)為代表的光化學(xué)污染現(xiàn)象卻日益加劇，不僅表現(xiàn)為濃度水平的持續(xù)上升，而且呈現(xiàn)出以城市為中心向周邊地區(qū)蔓延的區(qū)域性特征，逐漸成為阻礙我國城市和區(qū)域空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)的主要瓶頸。因此，國內(nèi)許多學(xué)者對(duì)近年京津冀區(qū)域[1]、長江三角洲區(qū)域[2]和成渝區(qū)域[3]的 O3污染趨勢(shì)及時(shí)空分布特征進(jìn)行了分析，并分析了O3濃度變化與氣象因素的相關(guān)性。

宿遷市位于江蘇北部，屬于長三角經(jīng)濟(jì)圈(帶)、東隴海產(chǎn)業(yè)帶、沿海經(jīng)濟(jì)帶、沿江經(jīng)濟(jì)帶的交叉輻射區(qū)。作為長三角區(qū)域城市，在經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展的情況下，工業(yè)企業(yè)和機(jī)動(dòng)車排放日益增加，O3污染也日趨嚴(yán)重。本文依據(jù)2016～2019年宿遷中心城區(qū)4個(gè)國控站點(diǎn) O3濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)，分析了宿遷市O3濃度的分布特征，探索研究氣象條件對(duì) O3生成和濃度變化的影響。對(duì)說清當(dāng)前宿遷市 O3污染特征具有一定的參考價(jià)值，以期對(duì)本地開展大氣污染防治攻堅(jiān)，O3污染治理、管控和預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)提供數(shù)據(jù)支撐。

2 數(shù)據(jù)與方法

2.1 數(shù)據(jù)來源

環(huán)境空氣污染物濃度數(shù)據(jù)來源于宿遷學(xué)院、宿遷中學(xué)、市供電局和宿豫區(qū)政府4個(gè)國控站點(diǎn)2016～2019年的小時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。同期氣象數(shù)據(jù)來源于歐洲中心(ECMWF)0.25°×0.25°的NetCDF資料和本地氣象部門提供氣象數(shù)據(jù)。文中O3-8 h( 以下簡稱O3) 是指O3日最大8 h滑動(dòng)平均值，全市平均是指4個(gè)國控站點(diǎn)均值，其中宿豫區(qū)政府站點(diǎn)2016～2018年數(shù)據(jù)由宿豫區(qū)環(huán)保局站點(diǎn)代替(期間由于拆遷需要，2018年底原宿豫區(qū)環(huán)保局國控站點(diǎn)近距離搬遷至宿豫區(qū)政府，兩站點(diǎn)間距離較近，可忽略兩點(diǎn)間差異)。各指標(biāo)的含義、計(jì)算方法和日評(píng)價(jià)方法詳見《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》( GB 3095—2012)[4]和《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)( AQI) 技術(shù)規(guī)定》( HJ 633—2012)[5]。

2.2 觀測(cè)儀器

4個(gè)國控站點(diǎn)O3濃度監(jiān)測(cè)均采用 Thermo Fisher Model 49i O3分析儀，利用O3的紫外吸收原理，在253.7 nm紫外光條件下，O3具有最大吸收系數(shù)，通過計(jì)算O3的衰減程度，計(jì)算O3出濃度。4個(gè)國控站點(diǎn)O3儀器每天24小時(shí)連續(xù)在線監(jiān)測(cè)，各臺(tái)儀器均由國家總站委托的第三方運(yùn)維單位維護(hù)運(yùn)行，均能按照相關(guān)技術(shù)規(guī)范進(jìn)行定期校準(zhǔn)和維護(hù)保養(yǎng)，監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)準(zhǔn)確有效。

2.3 分析方法

本文采用Pearson系數(shù)來分析O3濃度和不同溫度指標(biāo)、濕度指標(biāo)的相關(guān)性。Pearson 相關(guān)系數(shù)可用于兩個(gè)變量的度量水平都是間隔尺度數(shù)據(jù)，系數(shù)大小可以反應(yīng)兩個(gè)變量的相關(guān)關(guān)系的密切程度[6]。

(1)

式(1)中，n為樣本數(shù)，XY代表變量的樣本觀測(cè)值，當(dāng)r=0說明兩個(gè)變量沒有線性關(guān)系;當(dāng)0

3 結(jié)果與討論

3.1 臭氧超標(biāo)日的高空環(huán)流分型

利用歐洲中心(ECMWF)0.25°×0.25°的NetCDF氣象資料，對(duì)臭氧超標(biāo)日的925 hPa位勢(shì)高度場(chǎng)和水平全風(fēng)速風(fēng)(U和V)進(jìn)行主觀分型，得到4種環(huán)流類型(圖1)：低壓控制型(a)出現(xiàn)20 d；高壓控制型(b)，出現(xiàn)68 d；臺(tái)風(fēng)外圍環(huán)流型(c)，出現(xiàn)6 d；無明顯大尺度環(huán)流系統(tǒng)控制型(d)，出現(xiàn)95 d。經(jīng)分析可以發(fā)現(xiàn)，在無明顯大尺度環(huán)流系統(tǒng)控制的穩(wěn)定經(jīng)向環(huán)流形勢(shì)下(d)，臭氧污染發(fā)生次數(shù)最多。其次，在高壓環(huán)流背景下(b)，宿遷市天氣晴朗，輻射較強(qiáng)，風(fēng)速較小，對(duì)臭氧前體物發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)與自身濃度堆積都十分有利，所以，此類環(huán)流形勢(shì)下出現(xiàn)臭氧污染的天數(shù)也較多。

3.2 溫度對(duì)臭氧影響

為進(jìn)一步探索溫度與臭氧的關(guān)系，統(tǒng)計(jì)分析了不同溫度指標(biāo)范圍所對(duì)應(yīng)的臭氧超標(biāo)率和O3-8H濃度，結(jié)果如表1所示。從表中可以看出，非降雨天日均溫度小于15 ℃時(shí)，臭氧超標(biāo)發(fā)生概率極低。隨著日均溫度逐漸升高，臭氧超標(biāo)率也相應(yīng)升高，當(dāng)T平均在25～30 ℃之間時(shí)，臭氧超標(biāo)率最大(55%)，其對(duì)應(yīng)的O3-8H濃度也最高。當(dāng)T平均大于30 ℃時(shí)，臭氧濃度及超標(biāo)率均略微下降，在更高溫度下，對(duì)應(yīng)的大氣穩(wěn)定度較低，垂直湍流運(yùn)動(dòng)加劇，反而可能引起臭氧濃度降低。

日最大溫度T最大在20 ℃以下時(shí)，僅有1%的超標(biāo)現(xiàn)象；隨著日最大溫度的升高，臭氧超標(biāo)概率也逐步升高，當(dāng)T最大在25～30 ℃時(shí)，臭氧超標(biāo)情況出現(xiàn)的天數(shù)最多，T最大在35 ℃以上的天數(shù)較少，但其超標(biāo)率最大，高達(dá)81%，對(duì)應(yīng)的O3-8H濃度也最高。當(dāng)最高溫度大于30 ℃時(shí)，臭氧超標(biāo)概率明顯增加。

溫差與臭氧超標(biāo)率及對(duì)應(yīng)的O3-8H濃度呈正相關(guān)關(guān)系，可以看出，溫差在6 ℃以上時(shí)，超標(biāo)概率與O3-8H濃度有大幅升高，超標(biāo)率超過20%，而當(dāng)溫差超過12 ℃時(shí)，超標(biāo)率最大(31%)。

表1 不同溫度區(qū)間臭氧超標(biāo)率及臭氧濃度統(tǒng)計(jì)

表2為O3-8H與各溫度指標(biāo)之間的Pearson系數(shù)，從表中可以看出日最大溫度和平均溫度與O3-8H的相關(guān)性較為顯著，相關(guān)系數(shù)分別為0.77和0.75，溫差與O3-8H相關(guān)性較弱。

表2 O3-8H和不同溫度指標(biāo)之間Pearson系數(shù)

根據(jù)表1和表2分析結(jié)果，可以得出日平均溫度與日最大溫度對(duì)臭氧超標(biāo)的影響更大，因此綜合使用日平均溫度和日最高溫度對(duì)O3-8H濃度的影響進(jìn)行分析，得到圖2，從圖中可以明顯看出，日最大溫度與日平均溫度對(duì)臭氧濃度影響呈線性關(guān)系，當(dāng)日平均溫度大于25 ℃，同時(shí)日最大溫度大于30 ℃時(shí)，臭氧大概率會(huì)出現(xiàn)高值，超標(biāo)現(xiàn)象也相對(duì)增加。

圖2 日平均溫度與日最大溫度對(duì)O3-8H濃度的綜合影響

為進(jìn)一步挖掘日平均溫度與日最高溫度與臭氧的關(guān)系，將三者進(jìn)行分區(qū)統(tǒng)計(jì)，得到更加精確的統(tǒng)計(jì)結(jié)果，詳情見表3。從表中可以看出，臭氧超標(biāo)現(xiàn)象主要出現(xiàn)在日平均溫度不低于25 ℃，日最大溫度不低于25 ℃時(shí)，其中當(dāng)T平均介于27 ℃～30 ℃之間同時(shí)T最大介于25 ℃～35 ℃之間時(shí)，超標(biāo)天數(shù)最多。而當(dāng)T平均介于25 ℃～27 ℃之間同時(shí)T最大介于30 ℃～35 ℃之間時(shí)，超標(biāo)率達(dá)100%，但出現(xiàn)總天數(shù)較少，僅為8 d。另外，當(dāng)T平均高于30 ℃同時(shí)T最大高于30 ℃時(shí)，超標(biāo)率也較高，特別是T平均高于30 ℃同時(shí)T最大高于35 ℃時(shí)，超標(biāo)率達(dá)81%，但出現(xiàn)總天數(shù)僅21 d，超標(biāo)天數(shù)為17 d。

因此將T平均不低于25 ℃且T最高不低于25 ℃作為溫度易超標(biāo)條件。經(jīng)進(jìn)一步統(tǒng)計(jì)，所有數(shù)據(jù)中，總超標(biāo)天數(shù)為205 d(剔除降雨及有數(shù)據(jù)缺失觀測(cè)時(shí)段)，其中有65.9%符合“溫度易超標(biāo)條件”。從預(yù)報(bào)角度看，T平均不低于25 ℃且T最大不低于25 ℃的總天數(shù)為247 d，其中超標(biāo)135 d，超標(biāo)率為54.7%。若不滿足溫度易超標(biāo)條件，超標(biāo)率僅為9.6%。

表3 日平均溫度與日最大溫度對(duì)臭氧超標(biāo)情況綜合統(tǒng)計(jì)

3.3 相對(duì)濕度對(duì)臭氧影響

圖3展示了臭氧超標(biāo)天和非超標(biāo)天相對(duì)濕度的日變化特征，可以看出除凌晨3～6時(shí)期間超標(biāo)天相對(duì)濕度略高于非超標(biāo)天外，其他時(shí)間，特別是在白天，超標(biāo)天的相對(duì)濕度均低于非超標(biāo)天。

經(jīng)統(tǒng)計(jì)分析平均濕度與臭氧的關(guān)系發(fā)現(xiàn)(表4和表5)，濕度與臭氧呈負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.13，平均濕度和O3-8H相關(guān)性較弱。從表中可以看出，O3-8H濃度和超標(biāo)概率隨著相對(duì)濕度的增加呈先上升后下降的變化趨勢(shì)。當(dāng)RH平均小于50%時(shí)，超標(biāo)率為21%，O3-8H濃度較低；在50%～70%的區(qū)間相對(duì)較高，O3-8H濃度超過120 μg/m3，其中在50%～60%區(qū)間O3-8H濃度和超標(biāo)率最高，超標(biāo)率達(dá)31%。當(dāng)相對(duì)濕度進(jìn)一步增高，O3-8H濃度和超標(biāo)率呈下降趨勢(shì)，當(dāng)日均相對(duì)濕度大于80%時(shí)，臭氧超標(biāo)現(xiàn)象發(fā)生概率極低，O3-8H低于100 μg/m3。這一結(jié)果與其他地區(qū)及文獻(xiàn)有一致性。

圖3 臭氧超標(biāo)日和非超標(biāo)日相對(duì)濕度的日變化

根據(jù)表5將RH平均不高于70%且不低于50%定義為濕度易超標(biāo)條件。經(jīng)統(tǒng)計(jì)可知，在超標(biāo)天中，有57.1%符合“濕度易超標(biāo)條件”。從預(yù)報(bào)角度看，RH平均小于70%且大于50%的總天數(shù)為426 d，其中超標(biāo)117 d，超標(biāo)率為27.5%。

表4 O3-8H和濕度指標(biāo)之間相關(guān)性

表5 不同濕度區(qū)間臭氧超標(biāo)率及臭氧濃度統(tǒng)計(jì)

3.4 風(fēng)場(chǎng)對(duì)臭氧影響

風(fēng)場(chǎng)對(duì)污染物的輸送具有重要的影響，不同的方向決定了污染物輸送的不同來向，而風(fēng)速大小則能反應(yīng)污染物的輸送效率及污染物的清除效率。表6反映了不同風(fēng)速區(qū)間對(duì)臭氧的影響。從表中可以看出，當(dāng)WS平均小于2 m/s時(shí)，臭氧超標(biāo)率最低，對(duì)應(yīng)的臭氧濃度較低。而當(dāng)WS平均升高，介于2～4 m/s之間時(shí)，較高的風(fēng)速(相對(duì)小風(fēng))可以使得大氣邊界層高度增大，上下層臭氧混合，從而增加近地層臭氧質(zhì)量濃度，O3-8H在120 μg/m3左右，臭氧超標(biāo)率也相對(duì)增高，超過20%。當(dāng)WS平均達(dá)到4 m/s以上時(shí)，水平擴(kuò)散作用占主導(dǎo)作用，會(huì)使得O3-8H濃度減少，超標(biāo)率降低。

表6 不同風(fēng)速區(qū)間臭氧超標(biāo)率及臭氧濃度統(tǒng)計(jì)

由圖4和圖5可以看出，宿遷市在偏南風(fēng)作用下，O3-8H濃度易達(dá)到高值。當(dāng)小時(shí)風(fēng)速介于2.5 m/s至5 m/s時(shí)，各風(fēng)向均有些高值出現(xiàn)，總體以偏南風(fēng)居多。風(fēng)向介于SSE至SW之間時(shí)，臭氧濃度值較高，平均臭氧濃度超過100 μg/m3，其中風(fēng)向?yàn)槟蠒r(shí)，臭氧平均及中位數(shù)濃度最高。而當(dāng)風(fēng)向介于NE至ENE時(shí)，臭氧濃度較低，均在85 μg/m3以下。

因此將WS平均在2～4 m/s區(qū)間作為風(fēng)速易超標(biāo)條件，風(fēng)向?yàn)槠巷L(fēng)向作為風(fēng)向易超標(biāo)條件。其中67.3%的超標(biāo)天滿足風(fēng)速易超標(biāo)條件。從預(yù)報(bào)角度看，WS平均介于2～4 m/s的總天數(shù)為588 d，其中超標(biāo)138 d，超標(biāo)率為23.5%。

圖4 風(fēng)向?qū)Τ粞鯘舛鹊挠绊?/p>

3.5 氣象要素綜合判別條件

根據(jù)對(duì)溫度、相對(duì)濕度和風(fēng)場(chǎng)的統(tǒng)計(jì)分析，得到單項(xiàng)氣象因素下臭氧易超標(biāo)的條件分別為：溫度：T平均不低于27 ℃且T最高不低于25 ℃；相對(duì)濕度：RH平均不高于70%且不低于50%；風(fēng)場(chǎng)：WS平均在2～4 m/s區(qū)間，風(fēng)向?yàn)槠巷L(fēng)向。為了對(duì)氣象因素進(jìn)行綜合分析，分別把溫度、相對(duì)濕度和風(fēng)速容易超標(biāo)條件定義為溫度易超標(biāo)條件、濕度易超標(biāo)條件和風(fēng)速易超標(biāo)條件。綜合統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表7。

圖5 宿遷不同風(fēng)向風(fēng)速下對(duì)應(yīng)的O3-8H分布

從表7中可以看出，在溫度、相對(duì)濕度和風(fēng)速的易超標(biāo)條件同時(shí)達(dá)到時(shí)，臭氧超標(biāo)天數(shù)最大，為59 d，超標(biāo)率為75%，而三項(xiàng)均不達(dá)標(biāo)時(shí)，臭氧超標(biāo)率僅為9%。

溫度在三個(gè)氣象參數(shù)中是對(duì)臭氧影響最大的因子。可以看出在溫度易超標(biāo)條件的八種情況下，臭氧超標(biāo)率及O3-8H濃度普遍大于非溫度易超標(biāo)條件的情況。當(dāng)在非溫度易超標(biāo)條件的四種情況下，臭氧超標(biāo)率均小于20%。而在非溫度易超標(biāo)條件下，當(dāng)同時(shí)滿足濕度和風(fēng)速超標(biāo)條件時(shí)，超標(biāo)率僅為16%。

風(fēng)速對(duì)臭氧濃度的影響較弱，當(dāng)同時(shí)滿足溫度和濕度易超標(biāo)條件時(shí)，不滿足風(fēng)速條件時(shí)，超標(biāo)率仍較高，為55%。濕度對(duì)臭氧濃度的影響同樣較弱，在非濕度易超標(biāo)條件下，當(dāng)同時(shí)滿足其他兩項(xiàng)超標(biāo)條件時(shí)，超標(biāo)率為39%。

表7 氣象因素和臭氧超標(biāo)情況綜合統(tǒng)計(jì)

4 結(jié)論

對(duì)2016～2019年宿遷市臭氧歷史數(shù)據(jù)進(jìn)行污染特征歸納分析，并從統(tǒng)計(jì)學(xué)角度考慮單個(gè)和多個(gè)綜合氣象要素及前體物對(duì)臭氧超標(biāo)率和臭氧濃度的影響，評(píng)估不同情形下的臭氧超標(biāo)情況，最后得出如下結(jié)論。

(1)臭氧污染的時(shí)間變化特征。2016～2019年全年分別超標(biāo)51 d、45 d、71 d和72 d。臭氧19年從2月份起臭氧超標(biāo)，18年從3月份開始超標(biāo)，2018和2019年延伸至10月。臭氧超標(biāo)開始時(shí)間提前，臭氧超標(biāo)結(jié)束時(shí)間延長，整體臭氧污染態(tài)勢(shì)嚴(yán)峻。

(2)天氣形勢(shì)對(duì)臭氧的影響。利用歐洲中心(ECMWF)0.25°×0.25°的NetCDF再分析資料對(duì)臭氧超標(biāo)日的925 hPa位勢(shì)高度場(chǎng)和水平全風(fēng)速風(fēng)(U和V)進(jìn)行分型，無明顯大尺度環(huán)流系統(tǒng)控制的穩(wěn)定經(jīng)向環(huán)流形勢(shì)下宿遷出現(xiàn)臭氧污染的天數(shù)最多，其次是高壓環(huán)流。

(3)地面氣象要素對(duì)臭氧的影響。臭氧與溫度呈正相關(guān)，與相對(duì)濕度呈負(fù)相關(guān)，與風(fēng)場(chǎng)關(guān)系較為復(fù)雜。評(píng)估單個(gè)氣象要素對(duì)臭氧超標(biāo)率和濃度的影響發(fā)現(xiàn)：T平均不低于27 ℃且T最高不低于25 ℃；RH平均不高于70%且不低于50%；WS平均在2 m/s～4 m/s區(qū)間，風(fēng)向?yàn)槠巷L(fēng)向；當(dāng)三個(gè)條件同時(shí)滿足時(shí)，超標(biāo)率為75%，而三項(xiàng)均不達(dá)標(biāo)時(shí)，臭氧超標(biāo)率僅為9%。

(4)從氣象統(tǒng)計(jì)角度歸納臭氧易超標(biāo)的單個(gè)氣象要素條件和綜合條件，但是臭氧濃度不僅受氣象條件影響，還與顆粒物及其前體物VOCs和NOx有密切關(guān)系。因此從僅氣象角度很難完全解釋所有的的臭氧超標(biāo)現(xiàn)象，之后還可以結(jié)合其他污染物數(shù)據(jù)進(jìn)行深入探究。