近后噴射對裝載POC 柴油機排氣顆粒粒徑分布的影響研究*

潘曉璇 李新令，2 羅悅齊 曾子慧 周校平

（1-上海交通大學動力機械與工程教育部重點實驗室 上海 200240 2-崇明生態研究院）

引言

柴油顆粒物排放是造成大氣污染的主要因素之一，可吸入顆粒物進入人體后沉積于肺部甚至進入血液，同時由于其可能攜帶的毒性成分，對人體危害嚴重。因而為柴油機安裝后處理裝置是必要的措施。常用的后處理裝置DPF（Diesel Particulate Filter，柴油顆粒過濾器）雖然對顆粒排放的控制有極高的效率，但其需要周期性的再生和定期清理積累的灰分以避免排氣堵塞，這些要求提高了其使用的復雜性和成本[1]。較高的排氣背壓也降低了燃油經濟性。

POC（Particle Oxidation Catalyst，顆粒氧化轉化器）被認為是一種可能的替代方案，與傳統DOC（Diesel Oxidation Catalyst，柴油氧化轉化器）結合使用。POC 避免了堵塞的風險，且不需要再生等復雜操作。POC 的這些優勢使其作為柴油機顆粒物后處理裝置具有巨大潛力，然而其在目前技術水平下處理效率相對較低，因此提高其處理效率的手段值得進一步研究。另一方面，噴油策略的優化對于柴油機顆粒物排放控制也有著重要意義，近后噴射策略被發現是一種有效手段，它一方面可以加強缸內氣流運動，促進油束霧化和混合，另一方面減少燃燒前期噴油量[2]，提高燃燒后期溫度，促進已形成顆粒的氧化過程[3-4]。以上因素都使得近后噴射的加入傾向于降低顆粒物排放。然而，現有的關于近后噴射對顆粒物排放影響的研究主要基于無后處理裝置的發動機，只有少量研究關注了后噴對柴油機后處理裝置使用效果的影響[5]。DOC+POC 后處理裝置減少顆粒物排放的原理結合了顆粒捕獲和氧化兩個方面，對于小顆粒，其運動規律主要由布朗運動控制，易于被POC捕獲，對于更大粒徑的顆粒，則有可能被POC 中的金屬網狀結構截獲[1]。POC 在捕獲顆粒物的同時利用排氣中的NO2對其進行氧化，進一步提高了處理效率，POC 對顆粒中的揮發性有機成分氧化轉化效率較高，而對非揮發性碳煙的氧化則需要足夠高的排氣溫度[6]。因此，在裝備了DOC+POC 的發動機中結合近后噴射策略，提高排氣溫度，有可能促進DOC+POC 的氧化性能，進一步提高其對顆粒物的轉化效率，因此DOC+POC 裝置結合近后噴射的策略對顆粒物排放特性的影響值得研究。

本文的試驗研究首先結合缸內燃燒狀況，分析了近后噴射參數對顆粒物粒徑分布的影響，然后通過對比不同策略下的DOC+POC 裝置處理后的排氣顆粒物數量濃度，評估了近后噴射的引入對后處理效率的影響，這部分關于粒徑分布和數量濃度的討論基于非揮發性顆粒（熱熔蝕器TD 脫附后），主要依據歐洲排放法規對顆粒物排放限定的定義[7]。最后，考慮到顆粒中的揮發性有機物可能包含有毒甚至致癌成分[8]，減少有機物排放至關重要，我們通過對比熱熔蝕器前后的粒徑分布，進一步研究了后噴策略及負荷對顆粒物揮發性的影響。

1 試驗裝置及方法

1.1 試驗系統

本研究的試驗系統示意圖如圖1 所示。試驗采用了一臺配備了電控高壓共軌直噴系統的直列四缸柴油機，安裝了以Kistler 缸壓傳感器為主體的缸內燃燒分析系統。發動機的具體參數如表1 所示。發動機配備DOC+POC 組合后處理裝置，其具體參數在表2 中給出。試驗中對顆粒物粒徑分布及數量濃度的測試使用了一臺掃描電遷移率顆粒物粒徑譜儀（SMPS，TSI 3034），排氣稀釋采用了Dekati 引射式兩級稀釋通道，稀釋比通過稀釋空氣壓力控制，通過一套熱熔蝕器（Thermodenuder，TD）將顆粒物中的揮發性有機物除去，留下非揮發性顆粒進行測量。TD溫度設定為275°C，該溫度下TD 足以除去幾乎全部有機成分[9]。排氣采樣管路溫度被控制在190°C，以減少顆粒熱沉積的發生。一臺氣體分析儀（CAI 300）實時排放氣體濃度并監控稀釋比。

圖1 試驗系統示意圖

表1 發動機參數

表2 DOC，POC 參數

1.2 實驗方法

試驗中采用了滬V 柴油，其硫含量低于10×10-6以避免后處理裝置中的催化劑中毒。試驗過程中一級稀釋比控制在15±1，二級稀釋比為8，通過實時測定稀釋前后CO2濃度確定稀釋比。實驗工況選取了代表性的低負荷（0.12 MPa BMEP）和中等負荷（0.6 MPa BMEP），近后噴油量選取了兩個值，分別為總噴油量的15%和35%。主后噴間隔選取了10°CA，20°CA，30°CA 和40°CA4 個不同工況進行測試。在隨后的討論中，關于近后噴射策略的討論主要集中于對比分析高低后噴油量（15%和35%），以及代表性的兩個后噴間隔（20°CA，40°CA）。在所有工況下同時測量TD 前后粒徑分布，以減小工況波動的影響。

2 結果與討論

2.1 燃燒及油耗分析

圖2 給出了低負荷和中等負荷工況下（0.12 MPa，0.6 MPa BMEP），近后噴射策略對缸內燃燒放熱率（HRR）和缸內平均溫度（GMT）的影響。由圖2 可見，主噴階段的放熱率因后噴的引入而略有降低，這主要是由于后噴的引入減少了主噴油量，從而降低了主噴階段放熱率，相應地也降低了氣體平均溫度的峰值。放熱率曲線的第二個峰出現在滯后于后噴時刻約10°CA 的位置。由圖2c）和圖2d）可見，隨著發動機負荷的升高，放熱率和缸內平均溫度顯著升高，同時由于后噴油量的增加，后噴對放熱率和平均溫度的影響也更加顯著。如圖2d）所示，當后噴油量達到總噴油量的35%，平均溫度的峰值下降了約180 K，而后噴階段的平均溫度出現顯著的階躍，在后期超過了單次噴射的平均溫度。燃燒前后期平均溫度的變化可能對燃燒階段的顆粒物生成及氧化特性有影響。

圖2 不同負荷及后噴策略條件下的缸內燃燒放熱率和平均溫度

圖3 為不同負荷和控制策略條件下的油耗率。可以看到，低負荷和中等負荷的規律一致，引入近后噴射，導致油耗率上升，并且一個顯著的趨勢是隨著后噴間隔的增大，油耗率增大，這主要是由于較大的后噴間隔使得主噴燃燒放熱減少，燃燒重心傾向于向做功沖程移動，因而降低了熱效率[10]。圖3b）和圖3d）是安裝了DOC+POC 后處理裝置的試驗結果，可以看到，在相同負荷下，安裝了后處理裝置會導致油耗略有增加，這主要是由于后處理裝置導致的排氣阻力增大，需要額外做功彌補功率損失。由于DOC，POC 的通孔式設計，其排氣阻力相對較小，對于低負荷和中等負荷兩個工況，增加DOC+POC 使得油耗率分別只升高了1.4%和0.5%，這通常低于DPF 所導致的油耗率增長[11]。

圖3 燃油消耗率隨近后噴射策略的變化

2.2 非揮發性顆粒粒徑分布

圖4 是低負荷工況下，近后噴及DOC+POC 時顆粒粒徑分布的影響。可以看到，未經DOC+POC處理的排氣呈現顯著的雙峰特性，并且核膜態峰值遠高于積聚態峰值。核膜態峰值位于14 nm 左右，積聚態峰值位于60 nm 左右。隨著近后噴射的加入，兩個峰值及峰位置都發生了明顯的變化。總體上說，近后噴射使得核膜態顆粒減少而積聚態顆粒增加，這一效應在較小的主后噴間隔下尤為顯著，從圖4a）可以發現，當主后噴間隔角度為20°CA 時，核膜態顆粒的峰值降到極低位置，而積聚態峰值升高了近一倍，如果采用了更大的后噴油量（如圖4b）），這一現象進一步加劇，20°CA 時粒徑分布幾乎完全呈現單峰特性。而對于主后噴間隔較大時（40°CA），核膜態顆粒的減少量相對不明顯。

圖4c）和圖4d）是經過DOC+POC 后處理的顆粒粒徑分布，可以看到核膜態顆粒物幾乎全部被去除，所有工況的分布呈現單峰特性。由于POC 的半通式過濾特性，由于較小粒徑的顆粒具有較小的慣性力，其運動規律主要由布朗運動控制，因而與壁面碰撞接觸的傾向更大，從而更容易被POC 捕集。積聚態顆粒濃度相對于后處理前也有所下降，且峰位置向小顆粒方向移動。積聚態顆粒的處理效果不如核膜態顆粒顯著的原因除了較大顆粒更難以被捕捉之外，也與不同組分導致的氧化活性差異有關，DOC+POC 的主要工作機理可由以下4 個反應式表達：

其中揮發性有機成分（VOF）的氧化反應需要的溫度較低，在普通工況的排溫下即可滿足較高的轉化效率[12]，而反應式（4）中碳煙的氧化反應需要相對更高的溫度，因此，由于核膜態顆粒中主要由VOF組成，而積聚態則是碳煙占主要部分，因此DOC+POC 對積聚態顆粒的轉化效率較低。

另外值得注意的是，加入近后噴射后，DOC+POC 處理后的顆粒物濃度相對于單次噴射有所上升，尤其是在后噴油量較大，后噴間隔較小時這一現象尤為明顯。這主要是由于近后噴射的引入使得油束霧化混合效果惡化，積聚態顆粒增加，抵消了POC轉化效率提高所獲得的益處，最終使得顆粒物排放濃度增大。近后噴射策略及DOC+POC 后處理裝置對核膜態顆粒的顯著抑制作用具有一定意義，因為小顆粒雖然占總質量比例不大，但數量相對較大，并且更易于沉積于人體肺部甚至透入血管，對人體危害遠大于大顆粒[13]。

圖5 為中等負荷工況（0.6 MPa BMEP）下近后噴及DOC+POC 對顆粒粒徑分布的影響，可以看到和低負荷工況的顯著差異在于所有控制策略下粒徑分布均顯示出單峰特性。這是由于高負荷下較高的燃燒溫度和較低的空燃比促進了強烈的碳煙生成反應，使得形成的小顆粒核心傾向于長大，形成積聚態顆粒，因而在整個燃燒過程結束后保留下來并隨尾氣排出的非揮發性核心極少。

由圖5a）和圖5b）可見，后噴的引入使得顆粒物排放濃度降低，并且平均粒徑隨著后噴間隔的增大而減小，這主要是由于后噴的加入使得燃燒后期溫度較高，促進了已生成顆粒的氧化作用，從而一方面減少了顆粒物數量濃度，另一方面也使得粒徑減小。由圖5c）和圖5d）可見，經過DOC+POC 處理后的顆粒物濃度顯著下降，單次噴射策略下轉化效率為52.6%，隨著近后噴的加入，轉化效率有所提高，達到70.5%和74.2%（后噴油量15%，后噴間隔分別為20 °CA 和40 °CA）。這主要是由于后噴的引入使得排氣溫度由單次噴射工況的342°C 升高到366°C（20°CA）和373°C（40°CA），排溫的升高使得POC的氧化效率提高。

圖5 中等負荷工況（0.6 MPa BMEP）下近后噴及DOC+POC對顆粒粒徑分布的影響

2.3 不同控制策略下的顆粒物揮發性

圖6 不同條件下的顆粒物在TD 前后的粒徑分布

顆粒物的揮發性主要取決于其中的揮發性有機物含量（VOF），而顆粒物中的有機物含有復雜的成分，其中含有一些有毒甚至是致癌的成分[8]，因此降低跟隨顆粒的有機成分排放量也具有重要意義。分析顆粒物揮發性通常有兩種方法，一種是基于質量的方法，即采集顆粒物進行熱重分析，確定其中的有機成分比例；另一種是基于顆粒物數量的方法，通過對比熱熔蝕器（TD）前后的顆粒物數量濃度及粒徑分布來評估揮發性。本文采用基于數量的方法。圖6 為不同控制策略條件下的TD 前和TD 后顆粒物粒徑分布。圖6a）為無后處理裝置時，兩個不同工況的測試結果，可以發現，低負荷下（0.12 MPa），TD 后顆粒物數量顯著下降，而中等負荷（0.6 MPa）工況下顆粒物數量減少量相對不明顯，這表明低負荷下顆粒物中含有更高比例的揮發性有機成分，這是由于低負荷下燃燒溫度較低，形成顆粒物的反應更易于中斷，從而留下中間產物，形成附著在顆粒物上的有機成分[14]。另外值得注意的是，在低負荷下，經過TD 處理后的核膜態顆粒雖然有所減少，但是仍然保持了較高的濃度，并且峰位置顯著向小粒徑方向移動，這表明核膜態顆粒并非完全由揮發性有機成分組成，而是包含了非揮發性的核心。圖7 為顆粒揮發性有機物脫附過程示意圖。排氣管中顆粒物主要包括3 類，一是由非揮發性碳質核心加揮發性有機物包裹的獨立顆粒，另一些是積聚在一起形成的大顆粒，另外還有部分完全由揮發性成分組成的小顆粒。由于團聚過程易于發生，排氣中的顆粒傾向于保持較大的粒徑，此時單獨存在10 nm 左右的小顆粒較少。而經過TD 后，一方面去掉有機成分，另一方面部分顆粒物團被分散，產生了更多單獨存在的小顆粒，因此，TD去除揮發分后并不是單純地降低了核膜態顆粒的數量濃度，而是使得峰位置向小顆粒方向移動。圖6b）是DOC+POC 處理后的粒徑分布在TD 前后的情況。在前面2.2 節已經討論過，DOC+POC 可以有效去除核膜態小顆粒，所以粒徑分布中僅有積聚態峰，此外，由圖6b）還可以發現TD 前后的顆粒物濃度變化較小，峰位置移動也并不明顯，這表明經過DOC+POC 處理，顆粒中大部分有機成分已經被去除。圖6c）展示了低負荷下（0.12 MPa）近后噴射對顆粒物揮發性的影響，可以看到，較小的后噴間隔有利于降低生成顆粒物的揮發性，這主要是由于緊隨主噴階段的后噴油束可能與主噴油束在燃燒過程中相互作用，促進已經生成顆粒的氧化[3]，從而減少有機成分的含量。較大后噴間隔的條件下，顆粒物揮發性較高，比較接近于單次噴射的工況，這可能是由于低負荷下燃燒溫度較低，過于延后的后噴會留下較多的未燃成分隨顆粒排出。以上分析表明，在生成較多小顆粒核心的工況下，顆粒物中攜帶的有機成分更多，潛在的危害更大，而通過DOC+POC 后處理裝置結合較小間隔的近后噴射對小顆粒及有機物有抑制作用。

圖7 顆粒揮發性有機物脫附過程示意圖

3 結論

1）近后噴射的引入降低了主噴階段的燃燒放熱率和缸內溫度峰值，提高了燃燒后期的溫度，提高了DOC+POC 后處理裝置的轉化效率。

2）低負荷條件下，近后噴的引入使得核膜態顆粒減少而積聚態顆粒數量濃度升高，并且這一效果隨著主后噴間隔的減小而愈發明顯。

3）中等負荷條件下，粒徑分布呈現單峰特性，后噴的引入可以減少積聚態顆粒數量濃度。

4）低負荷條件下生成的大量核膜態顆粒主要由10 nm 左右的固態核心及附著的揮發性有機成分組成。

5）DOC+POC 后處理裝置對小顆粒的去除效果尤為明顯，同時也能夠顯著減少顆粒物中的有機成分。

6）較小的后噴間隔有利于除去顆粒物中的揮發性有機成分。