3步混合變量選擇策略在雞肉近紅外水分檢測中的應(yīng)用

袁 凱 張志勇 席 前 伍鎣芮 郭東升 何國康

(山西農(nóng)業(yè)大學(xué)工學(xué)院，山西 太谷 030801)

水分是生鮮肉品質(zhì)評價(jià)的一個(gè)重要參數(shù)，對肉質(zhì)、口感以及肉的加工、運(yùn)輸、貯藏有直接影響[1]。研究[2-4]表明，近紅外光譜能應(yīng)用于生鮮肉品質(zhì)的快速、無損檢測。高分辨率的近紅外光譜儀器能采集到豐富的物質(zhì)成分信息，但數(shù)據(jù)中往往包含大量冗余信息，直接用其建模不僅增加了建模難度，且影響模型的精確度和泛化能力，因此特征變量選擇成為解決這一問題的有效途徑[5-7]。當(dāng)面對高維數(shù)據(jù)時(shí)，一些尋找最優(yōu)變量子集的方法容易過度擬合且需要大量計(jì)算，有些方法則不適用，因此結(jié)合兩種或兩種以上的有效變量選擇方法成為解決這一問題的新思路。孔慶明等[8]利用iPLS-SPA對小麥秸稈近紅外光譜進(jìn)行特征波長選擇，波長數(shù)量從520降至10；Tang等[9]利用CARS-SPA選擇的變量比單獨(dú)使用CARS選擇的變量更少，且用所選波長建模精度要優(yōu)于全光譜建模；Xu等[10]利用CARS-GA選取特征波長，波長數(shù)量從1 557 降至53，建立了預(yù)測竹筍粗纖維含量的模型；Li等[11]用MC-UVE-SPA選取特征波長，建立了預(yù)測梨果實(shí)SSC和硬度的LV-SVM模型，這些研究主要使用了兩種方法相結(jié)合進(jìn)行特征波長選擇，第2種方法對第1種方法選擇的變量進(jìn)一步組合、優(yōu)化。

試驗(yàn)擬基于近紅外光譜多元校正中有效變量選擇的3步混合策略(初篩、精挑、細(xì)選)[12]，提出一種iPLS-iVISSA-IRIV 3種方法相結(jié)合的特征變量選擇方法，旨在為基于分立波長元件的便攜式雞肉水分檢測儀的設(shè)計(jì)提供依據(jù)。

1 試驗(yàn)與方法

1.1 主要儀器與設(shè)備

近紅外光譜儀：Field Spec3型，波長范圍350～2 500 nm，美國ASD公司；

電熱鼓風(fēng)箱：101-2AB型，北京心雨儀器儀表有限公司；

分析天平：BSM120.4型，精度0.1 mg，上海卓精電子科技有限公司；

海爾電冰箱：BC/BD-101HBZ型，青島海爾特種電冰柜有限公司；

恒溫水浴鍋：HH-W600型，濟(jì)南歐萊博科學(xué)儀器有限公司；

手動(dòng)絞肉機(jī)：NS-001型，4 mm孔徑，浙江省榮博廚具有限公司。

1.2 樣品及樣品處理

冷鮮雞胸肉：60塊，購買后立即運(yùn)往無菌實(shí)驗(yàn)室，在超凈工作平臺(tái)上將雞胸肉修整成4 cm×4 cm×1.5 cm的肉塊，隨后裝入保鮮袋并放入0 ℃的冰箱中保存，5 d內(nèi)完成雞胸肉反射光譜的采集和水分測定，市售。

1.3 反射光譜采集

自制的光譜采集裝置如圖1所示，每次采集樣本光譜前，將待采集的雞胸肉從冰箱取出，室溫下解凍30 min，且光譜儀開機(jī)預(yù)熱30 min后開始采集。采集時(shí)將肉塊置于樣品臺(tái)上，為了減小每個(gè)樣本距離光源和探頭不一致的誤差，調(diào)節(jié)平臺(tái)使所有肉塊上表面高度保持一致。考慮到雞肉內(nèi)部組織差異性較大，光譜儀掃描次數(shù)設(shè)為3次，取平均值作為樣本原始光譜。

1. 計(jì)算機(jī) 2. 數(shù)據(jù)線 3. 光譜儀 4. 光纖 5. 暗箱 6. 采集探頭 7. 光源 8. 入射與反射光線 9. 樣品 10. 樣品臺(tái)(高度可調(diào)節(jié))

1.4 水分測定

每個(gè)雞肉樣本在采集完光譜數(shù)據(jù)后，根據(jù)國家食品安全標(biāo)準(zhǔn)《食品中水分的測定》中的直接干燥法進(jìn)行水分測定。

1.5 數(shù)據(jù)處理及方法

采用Matlab 2015b軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理。由于350～400 nm的光譜數(shù)據(jù)存在較大噪聲信號，且1 451～2 500 nm 的光譜數(shù)據(jù)幾乎沒有起伏變化，可視為“無信息變量”，故選取401～1 450 nm作為原始光譜，如圖2所示。多元散射校正(Multiplicative scatter correction, MSC)能有效改善樣本顆粒大小不一、表面散射不均以及光程變化對漫反射光譜采集的影響，而中心化法(Mean centering, MC)能增強(qiáng)樣品光譜之間的特異性。因此，后續(xù)的模型構(gòu)建中，采用兩種方法聯(lián)合對光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理，圖3為60個(gè)樣本經(jīng)預(yù)處理后的光譜圖。

1.5.1 3步混合策略 有效波長變量選擇的3步混合策略分為初篩、精挑和細(xì)選。初篩的目的是選出幾個(gè)含信息量豐富的波長區(qū)間，通過波長間隔選擇算法來實(shí)現(xiàn)。精挑是從第1步所選的波長間隔中進(jìn)一步選擇，濾除波長間隔中的噪聲和非信息變量，再次縮小變量空間。細(xì)選是對第2步所保留的波長變量進(jìn)一步組合、優(yōu)化，達(dá)到使所選變量最優(yōu)、最少的目的。此策略能避免變量選擇方法的隨機(jī)組合，克服單種方法對大量變量難以達(dá)到最優(yōu)選擇和組合的缺點(diǎn)[12]。

1.5.2 特征波長選擇方法

(1) 區(qū)間偏最小二乘(Interval partial least squares, iPLS)：iPLS是一種最具代表性的波長區(qū)間選擇算法，具有對變量解釋性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)[13]。首先按設(shè)定寬度將整個(gè)光譜區(qū)域劃分為n個(gè)子區(qū)間，在每個(gè)子區(qū)間上建立待測品質(zhì)的局部PLS回歸模型，得到n個(gè)子模型，取前k個(gè)交叉驗(yàn)證均方根誤差(RMSECV)最低的子模型所在區(qū)間為特征波長區(qū)間。

圖2 原始光譜Figure 2 Original spectrum

圖3 預(yù)處理光譜Figure 3 Pretreatment spectrum

(2) 區(qū)間變量迭代空間收縮法(Interval variable iterative space shrinkage approach, iVISSA)：該算法也是一種波長間隔選擇算法，基于模型總體分析(MPA)，利用權(quán)重二進(jìn)制矩陣采樣(WBMS)法更改各變量權(quán)重，若所有子模型的均方根誤差與預(yù)測誤差不再改變，取權(quán)重為1的變量為特征變量，且將選中變量的相鄰變量放入子模型中進(jìn)行回歸分析，全局分析和局部分析交替進(jìn)行，能同時(shí)對光譜間隔、位置和組合進(jìn)行優(yōu)化[14]。

(3) 迭代保留信息變量算法(Iteratively retaining informative variables, IRIV)：該算法將波長變量按重要性分成4個(gè)等級，分別為強(qiáng)信息變量、弱信息變量、無信息變量和干擾信息變量[15]。將采樣矩陣采集到的變量隨機(jī)組合，并分別建立各組合的PLS回歸模型，用RMSECV衡量各模型精度。基于MPA，每次循環(huán)迭代都計(jì)算包含和不包含此變量時(shí)的RMSECV平均值之差，并根據(jù)Mann-Whitney U檢驗(yàn)的P值來判定該變量的等級，最后經(jīng)反向消除保留強(qiáng)信息變量和弱信息變量，從而獲得最優(yōu)特征波長變量。

1.5.3 模型構(gòu)建方法 偏最小二乘回歸(Partial least squares regression, PLSR)是一種多元統(tǒng)計(jì)分析方法。首先對光譜矩陣X和水分參照值矩陣Y進(jìn)行特征分解，分別得到X和Y的特征因子矩陣(得分矩陣)，然后建立特征因子矩陣的多元線性回歸模型，最優(yōu)潛在變量數(shù)由交叉驗(yàn)證法得到的RMSECV值確定，潛在變量數(shù)確定回歸系數(shù)矩陣B也隨之確定，最后經(jīng)數(shù)據(jù)重構(gòu)得到X和Y的回歸模型。

2 結(jié)果與分析

2.1 水分含量標(biāo)準(zhǔn)值測量

表1為60個(gè)雞肉樣本水分含量統(tǒng)計(jì)表，用Kennard-Stone[16]將樣本按4∶1比例劃分為48個(gè)校正集和12個(gè)預(yù)測集。

2.2 全波段建模

偏最小二乘回歸(PLSR)是近紅外分析中最典型、最常用的建模方法。校正集用來構(gòu)建模型，預(yù)測集用來檢驗(yàn)?zāi)Ｐ偷姆€(wěn)定性，并根據(jù)RMSECV值確定最佳主因子數(shù)。用全波段光譜數(shù)據(jù)建模，當(dāng)RMSECV值最小為0.782 9 時(shí)，主因子數(shù)為7，此時(shí)校正模型RC=0.886 6，RMSEC=0.568 8；預(yù)測模型RP=0.877 9，RMSEP=0.905 4，結(jié)果如圖4所示，表明模型精度有待提高。

表1 樣本水分統(tǒng)計(jì)表

2.3 3步混合策略優(yōu)選特征波段(波長)建模

2.3.1 初篩 將401～1 450 nm整個(gè)光譜區(qū)以40 nm的波長間隔分成26個(gè)區(qū)間，選出前10個(gè)RMSECV值最低的波長區(qū)間，結(jié)果如圖5所示。用所選波段建模，結(jié)果如圖6 所示，模型的RMSECV值最小為0.699 4時(shí)的主因子數(shù)為7，此時(shí)校正模型RC=0.900 0，RMSEC=0.536 1；預(yù)測模型RP=0.893 7，RMSEP=0.820 3，相比全波段建模，模型精度有所提高。由圖5可知，選中波段大多是波峰和波谷段，例如760，980 nm附近有明顯的吸收峰，特別是980 nm附近。而760，980 nm處為水的特征吸收波長，說明iPLS能有效篩選出與水分相關(guān)的變量，供下一步選擇。

圖4 全波段建模Figure 4 Full spectrum modeling

圖5 iPLS所選波段Figure 5 iPLS selected band

圖6 iPLS所選波段建模Figure 6 iPLS selected band modeling

2.3.2 精選 從第1步選擇的400個(gè)波長中選中191個(gè)波長，如圖7所示，760，980 nm附近的波長再次被選中，說明經(jīng)iVISSA精選，能實(shí)現(xiàn)對波長間隔、位置和組合的同時(shí)優(yōu)化，在保留重要變量的同時(shí)，濾除了iPLS所選變量中的噪聲和非信息變量。使用所選波長建立PLS模型，結(jié)果如圖8所示，RMSECV最小值為0.690 3時(shí)的主因子數(shù)為8，此時(shí)校正模型RC=0.915 6，RMSEC=0.494 3；預(yù)測模型RP=0.923 4，RMSEP=0.732 3，模型精度和穩(wěn)定性再次提高。

圖7 iVISSA所選波段Figure 7 iVISSA selected band band

圖8 iVISSA所選波段建模Figure 8 iVISSA selected band modeling

2.3.3 細(xì)選 由第2步所選變量結(jié)果可知，變量大都集中于401～450 nm和500～600 nm，而連續(xù)波長之間存在較強(qiáng)的共線性關(guān)系，說明此結(jié)果仍存在繼續(xù)優(yōu)化、精簡的可能性。經(jīng)IRIV細(xì)選，從第2步所選的191個(gè)波長中選出8個(gè)波長，如圖9所示，分別為402，442，452，553，555，586，999，1 042 nm，用所選波長建立PLS模型，結(jié)果如圖10所示，RMSECV值最小為0.652 6，校正模型RC=0.907 7，RMSEC=0.516 1；預(yù)測模型RP=0.943 5，RMSEP=0.612 3。與第2步建模結(jié)果相比，校正相關(guān)系數(shù)基本保持不變，預(yù)測相關(guān)系數(shù)再次提高，且RMSECV值持續(xù)降低。說明經(jīng)IRIV細(xì)選，變量空間大幅縮減，模型精度和穩(wěn)定性再次有所提高。

圖9 IRIV所選波長Figure 9 IRIV selected variables

圖10 IRIV所選波長建模Figure 10 IRIV selected variables modeling

2.4 結(jié)果統(tǒng)計(jì)

由圖11可知，經(jīng)3步混合選擇，變量空間從1 050維縮減至8維，RMSECV值逐步降低。雖然經(jīng)過第3步IRIV，模型的校正相關(guān)系數(shù)有略微下降，但預(yù)測相關(guān)系數(shù)再次提高，整體而言，模型在逐步簡化、穩(wěn)定。最終選定的8個(gè)特征波長包含999 nm，此波長位于水的特征吸收波長(980 nm)附近，表明基于3步混合策略提出的iPLS-iVISSA-IRIV方法能有效篩選出雞肉光譜數(shù)據(jù)中與水分相關(guān)的信息。

圖11 試驗(yàn)結(jié)果統(tǒng)計(jì)Figure 11 Statistics of test results

3 結(jié)論

基于3步混合策略提出了iPLS-iVISSA-IRIV特征波長選擇方法，結(jié)合偏最小二乘回歸建立了生鮮雞肉水分檢測模型，取得了較為滿意的結(jié)果。結(jié)果表明，iPLS、iVISSA和IRIV 3步混合能有效篩選出檢測雞肉水分的特征波長，在穩(wěn)步縮減變量空間的同時(shí)，減小了有效變量誤剔除的可能性以及建模的復(fù)雜度，并逐步提高模型的精確度和穩(wěn)定性。最終選定8個(gè)特征波長所建模型的校正相關(guān)系數(shù)為0.907 7，預(yù)測相關(guān)系數(shù)為0.943 5。