污染過程和不同天氣下PM2.5質(zhì)量濃度變化特征

曹云生，趙艷玲

中國礦業(yè)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與測繪工程學(xué)院，北京 100083

0 前言

PM2.5等細(xì)顆粒物可到達(dá)人體的各臟器、血液和細(xì)胞；因其粒徑小，比表面積大，吸附有毒有害物質(zhì)多，對人體健康危害極大[1]，為保障居民健康，亟需降低空氣PM2.5污染。綠色植物因其特殊的葉面特性和冠層結(jié)構(gòu)而具有滯留、吸附、吸收和過濾PM2.5等顆粒污染物的功能，從而使大量顆粒物滯留在植物葉片表面。森林對空氣顆粒物的影響已成為研究者的熱點(diǎn)[2-3]，在德國發(fā)現(xiàn)混交林能減少大氣PM2.5中約 12%的有機(jī)碳含量[4]；在日本中部針葉林和挪威云杉林研究發(fā)現(xiàn)森林林冠明顯改變了PM2.5中硫的質(zhì)量濃度和沉降速率[5-6]。在國內(nèi)也有學(xué)者關(guān)注不同緯度森林區(qū)域PM2.5的濃度變化和離子組成[7]，不同林分類型中總懸浮顆粒物、PM2.5和PM10 的濃度季節(jié)日變化規(guī)律等[8]。但不同地區(qū)由于污染源、氣候、地理位置等因素差異，PM2.5的質(zhì)量濃度和變化特征也有較大區(qū)別，相關(guān)城郊對比分析還較少。因此，本研究基于北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心 PM2.5的監(jiān)測數(shù)據(jù)，結(jié)合氣象資料，研究了不同監(jiān)測點(diǎn)污染過程和不同天氣下的PM2.5質(zhì)量濃度變化特征，探尋不同監(jiān)測點(diǎn)所處位置下PM2.5濃度的變化特點(diǎn)，并分析天氣變化對 PM2.5質(zhì)量濃度的影響，以為城市PM2.5變化提供數(shù)據(jù)支持。

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)獲取

根據(jù)北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心提供的監(jiān)測點(diǎn)信息，日均值以及 PM2.5的實(shí)施濃度值。收集各區(qū)縣實(shí)時氣象因子數(shù)據(jù)，選取氣溫(Ta/℃)、相對濕度(RH/%)、風(fēng)速(m·s-1)、降雨量(P/mm)等氣象因子。

1.2 研究點(diǎn)設(shè)置

圖1 城區(qū)與郊區(qū)PM2.5監(jiān)測點(diǎn)Figure 1 Urban and suburban areas stations of PM2.5

在北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心發(fā)布的35個PM2.5監(jiān)測點(diǎn)中選取6個監(jiān)測點(diǎn)，包括3對城區(qū)與郊區(qū)點(diǎn)，郊區(qū)點(diǎn)處于遠(yuǎn)離城區(qū)，城區(qū)點(diǎn)作為郊區(qū)的對照點(diǎn)處于市鎮(zhèn)位置，以每對點(diǎn)彼此接近為原則。分別以海淀北京植物園、京西北八達(dá)嶺、京東北密云水庫為郊區(qū)點(diǎn)，海淀萬柳、延慶鎮(zhèn)和密云鎮(zhèn)為城區(qū)監(jiān)測點(diǎn)。

2 結(jié)果與分析

2.1 污染過程PM2.5變化分析

2013年10月3—8 日北京市出現(xiàn)污染過程，本研究選取北京西部地區(qū)的北京植物園和海淀萬柳這對監(jiān)測點(diǎn)為例(圖2)，按照變化顯著的顆粒物的演變特點(diǎn)為標(biāo)準(zhǔn)，將整個污染過程分為 4個階段，污染起始期: 10月3日；污染積累期: 10月4日；污染加重期: 10月5 —6 日；污染清除: 10月7 —8日。圖2a是實(shí)時顆粒物質(zhì)量濃度變化，圖 2b是污染程度AQI變化趨勢。

在污染起始階段的10月3日，PM2.5質(zhì)量濃度海淀北京植物園在 12—111 μg·m-3之間，均值為59.29 μg·m-3，海淀萬柳在 33—125 μg·m-3之間，均值為 70.13 μg·m-3；相對濕度在 49%—94%之間，而當(dāng)天的風(fēng)速在0.22—4.10 m·s-1之間，當(dāng)風(fēng)速在均值2.50 m·s-1以上時，所對應(yīng)的空氣相對濕度在49%—52%之間，與之相對應(yīng)的 PM2.5質(zhì)量濃度海淀北京植物園和海淀萬柳分別在 93—111 μg·m-3與119—125 μg·m-3之間。可見，在污染起始階段PM2.5質(zhì)量濃度表現(xiàn)為海淀北京植物園小于海淀萬柳。

在污染積累階段的10月4日，PM2.5質(zhì)量濃度持續(xù)增大，海淀北京植物園在 42 —178 μg·m-3之間，海淀萬柳在 48—271 μg·m-3之間，這一天 24 小時中83.33%的時段均是海淀萬柳大于海淀北京植物園，相對濕度在 57%—95%之間，這段時間的風(fēng)速在0.30—3.40 m·s-1之間。全天70.83%的時段相對濕度大于70%，62.50%的時段風(fēng)速小于1.0 m·s-1。從全天AQI值來看，海淀北京植物園和海淀萬柳分別為106.16和 121.88，當(dāng) AQI值小于 100時，所對應(yīng)的相對濕度較小，在 78%—81%之間，當(dāng) AQI值大于100時，相對濕度變化幅度較大，且最大值達(dá) 95%，38.46%的時段相對濕度均大于80%。

在污染加重階段的10月5 —6 日，PM2.5質(zhì)量濃度和AQI值持續(xù)增大，并達(dá)到最大值。PM2.5質(zhì)量濃度海淀北京植物園在 122—342 μg·m-3之間，海淀萬柳在 154—381 μg·m-3之間，這兩天 48 小時中87.50%的時段均是海淀北京植物園小于海淀萬柳。從 AQI值來看，海淀北京植物園在 142—338之間，海淀萬柳在191—387之間，均值為海淀北京植物園(276.96)＜海淀萬柳(324.96)。當(dāng)空氣質(zhì)量為五級重度污染時，PM2.5質(zhì)量濃度均值海淀北京植物園(221.93 μg·m-3)＜海淀萬柳(299.50 μg·m-3)，相對濕度均值海淀北京植物園(75.53%)＜海淀萬柳(82.17%)，風(fēng)速均值海淀北京植物園(1.65 m·s-1)＞海淀萬柳(0.91 m·s-1)。污染最嚴(yán)重的 10月 6日3:00—13:00，這11小時AQI值北京海淀植物園均大于 310，海淀萬柳均大于 380，PM2.5質(zhì)量濃度北京海淀植物園在 189—269 μg·m-3之間，海淀萬柳在197—345 μg·m-3之間，相對濕度在8:00達(dá)100%，有5小時相對濕度均為99%，而風(fēng)速均有6個小時均為0.55 m·s-1。

在污染清除階段的10月7—8日，PM2.5質(zhì)量濃度持續(xù)下降，北京植物園從 10月 7日 2:00的 157μg·m-3減小到10月7日 19:00的6 μg·m-3，海淀萬柳從10月7日0:00的20 2 μg·m-3減小到10月7日18:00 的 3μg·m-3，均值為海淀北京植物園(55.92 μg·m-3)＜海淀萬柳(86.07 μg·m-3)；AQI值也持續(xù)減小，海淀北京植物園從10月7日0:00的240減小到10月8日9:00的42，海淀萬柳從10月7日0:00的303減小到10月8日10:00的63，呈直線下降。伴隨著 PM2.5質(zhì)量濃度的下降，相對濕度也逐漸降低，從 100%下降到 26%，相對濕度減少了 3.85倍，相對濕度降低的同時風(fēng)速從 0.55 m·s-1增大到 3.35 m·s-1，風(fēng)速增加了6.09倍。當(dāng)AQI值大于 230 時，相對濕度均為 98%，而風(fēng)速均值為 0.75 m·s-1，海淀北京植物園和海淀萬柳的PM2.5質(zhì)量濃度均值分別為147.33 μg·m-3和 197.67 μg·m-3。當(dāng) AQI值小于 100，為二級良的時候，PM2.5質(zhì)量濃度均值為海淀萬柳(69.56 μg·m-3)＞海淀北京植物園(50.63 μg·m-3)，相對濕度均值為 66.32%，風(fēng)速均值為 1.42 m·s-1，且63.16%的時段風(fēng)速均大于1.2 m·s-1。

2.2 不同天氣過程與PM2.5濃度的變化

2.2.1 晴天

圖2 PM2.5重污染過程Figure 2 Complete pollution process showing PM2.5 variations and air quality trends

以北京植物園和海淀萬柳這對監(jiān)測點(diǎn)來分析晴天條件下的PM2.5質(zhì)量濃度變化，選擇2014—2016年8月7—9日3天的數(shù)據(jù)，因?yàn)檫@3天在2014—2016年均數(shù)據(jù)氣溫相近、天氣晴朗、少云和微風(fēng)天氣。經(jīng)圖3分析表明，在2014年8月7—9日溫度在 2 1—3 3℃之間，變化范圍不大，均值為(26.90±3.64) ℃。在晴天下北京植物園 PM2.5質(zhì)量濃度變化范圍在 3—55 μg·m-3之間，最高值是最低值的 18.33 倍，均值為(25.93±13.37) μg·m-3；海淀萬柳 PM2.5質(zhì)量濃度變化范圍在 11—65 μg·m-3之間，最高值是最低值的 5.91倍，均值為(29.65± 14.15)μg·m-3；3天72小時中73.61%的時段是北京植物園小于海淀萬柳。在溫度最高的 8月 7日白天13:00—18:00，溫度均在 30℃以上，位于 30—33℃之間，平均溫度為(31.83±1.26) ℃，北京植物園和海淀萬柳 PM2.5質(zhì)量濃度分別為(9±2.29) μg·m-3和(13.17±1.36) μg·m-3，海淀萬柳是海淀北京植物園的1.46倍；在溫度最低的8月8日夜間1:00—8:00，溫度均在 25 ℃以下，平均溫度為(22.56±0.74) ℃，PM2.5質(zhì)量濃度變化也表現(xiàn)為北京植物園(36.78±2.67) μg·m-3＜海淀萬柳(41.89±3.45) μg·m-3。2015 年為北京植物園(57.96±33.12) μg·m-3＜海淀萬柳(76.42±45.37) μg·m-3，2016 年 也 為 北京 植物 園(59.62±28.46) μg·m-3＜ 海 淀 萬 柳 (70.80±28.74)μg·m-3，這說明城區(qū)的PM2.5污染程度高于郊區(qū)。

圖3 晴天PM2.5質(zhì)量濃度變化(2014—2016年8月7日—9日)Figure 3 PM2.5 variation under sunny conditions(August 7-9, 2014-2016)

北京植物園比海淀萬柳PM2.5質(zhì)量濃度晚1—4小時到達(dá)高峰，8月 7日早高峰海淀北京植物園在12:00，值為 16 μg·m-3，海淀萬柳在 8:00，值為 15μg·m-3，8月 8日的早高峰海淀北京植物園在 9:00，值為 49 μg·m-3，而海淀萬柳在 8:00，值為 55 μg·m-3；8月 9日的早高峰 4北京植物園在 9:00，值為 60μg·m-3，海淀萬柳在 8:00，值為 45 μg·m-3。從變動大小來看，海淀萬柳更為劇烈，變動較大，8月 7日12:00—20:00，溫度均在 25 ℃以上，PM2.5 質(zhì)量濃度海淀北京植物園在 3—18 μg·m-3之間，而海淀萬柳在 11—24 μg·m-3之間，從全天均值來看北京植物園位(25.93±13.37) μg·m-3為(29.65±14.15) μg·m-3，海淀萬柳變動更大。

2.2.2 降雨過程

以京西北八達(dá)嶺和延慶鎮(zhèn)這對監(jiān)測點(diǎn)來分析降水過程下的PM2.5質(zhì)量濃度變化，2014年8月26日6:00—20:00、2015年7月16日2:00—7月17日9:00、2016年7月19日10:00—7月21日9:00全市范圍均出現(xiàn)降雨(圖4)，選擇2016年7月19—21日3天的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。在降雨時段，降雨量位于 1—16 mm之間，在歷時48小時的降雨時段累計降雨量為181 mm。在降雨過程下京西北八達(dá)嶺PM2.5質(zhì)量濃度變化范圍在 3—117 μg·m-3之間，延慶鎮(zhèn) PM2.5 質(zhì)量濃度變化范圍在 3—142 μg·m-3之間，顯然降雨過程下 PM2.5質(zhì)量濃度均值表現(xiàn)為京西北八達(dá)嶺(33.45±33.40) μg·m-3＜延慶鎮(zhèn)(36.15±32.68) μg·m-3；3天72小時中73.61%的時段是京西北八達(dá)嶺小于延慶鎮(zhèn)，有 5.73%的時段相近。降雨前 PM2.5質(zhì)量濃度均值京西北八達(dá)嶺(95.11±22.11) μg·m-3＜延慶鎮(zhèn)(110±13.60) μg·m-3，降雨時京西北八達(dá)嶺(24.21±22.22) μg·m-3＜延慶鎮(zhèn)(25.98±27.50) μg·m-3，降雨后京 西 北 八 達(dá) 嶺 (19.43± 17.64) μg·m-3＜ 延 慶 鎮(zhèn)(29.64±17.53) μg·m-3；京西北八達(dá)嶺和延慶鎮(zhèn)在降雨后與降雨前相比分別下降了12.68 μg·m-3和19.57μg·m-3，下降的百分比并別是 39.50%和 39.76%。

降雨天氣下京西北八達(dá)嶺PM2.5質(zhì)量濃度早于延慶鎮(zhèn)1小時到達(dá)峰值，7月16日早高峰京西北八達(dá)嶺也在 7:00，值為 107 μg·m-3，延慶鎮(zhèn)在 6:00，值為 105 μg·m-3。從變動大小來看，在雨前和雨中二者變動較大，雨后京西北八達(dá)嶺變化較小，延慶鎮(zhèn)變化較大，雨后的 PM2.5質(zhì)量濃度京西北八達(dá)嶺在3—48 μg·m-3之間，延慶鎮(zhèn)在 3—56 μg·m-3之間。可見，京西北八達(dá)嶺 PM2.5質(zhì)量濃度變動小于延慶鎮(zhèn)。

2.2.3 大風(fēng)天氣

以京東北密云水庫和密云鎮(zhèn)這對監(jiān)測點(diǎn)來分析大風(fēng)天氣下PM2.5質(zhì)量濃度變化，選擇2014年4月1—3日、2015年4月15—17日、2016年4月13—15日 3天的數(shù)據(jù)。經(jīng)圖 5分析表明，以 2015年為例進(jìn)行分析，4月15日—17日風(fēng)速在0.2—6.8 m·s-1之間，平均風(fēng)速為(2.05±1.77) m·s-1；61.11%的時段平均風(fēng)速達(dá)2.60 m·s-1，風(fēng)力均在二級以上。在大風(fēng)天氣下京東北密云水庫 PM2.5質(zhì)量濃度變化范圍在 3—186 μg·m-3之間，均值為 45.44± 39.44μg·m-3；密云鎮(zhèn) PM2.5 質(zhì)量濃度變化范圍在 3—199μg·m-3之間，均值為(60.75±46.55) μg·m-3；3 天 72小時中90.28%的時段PM2.5質(zhì)量濃度均是京東北密云水庫小于密云鎮(zhèn)，只有3個小時兩個監(jiān)測站的PM2.5質(zhì)量濃度值相同；在風(fēng)速最大的 4月 15日19:00—4月16日19:00，風(fēng)速在1.5—6.8 m·s-1之間，平均風(fēng)速達(dá)(4.05±1.50) m·s-1，這時PM2.5質(zhì)量濃度表現(xiàn)為京東北密云水庫(25.04±35.83) μg·m-3＜密云鎮(zhèn)(32.45± 44.15) μg·m-3，京東北密云水庫是密云鎮(zhèn)的1.30倍。2014年大風(fēng)天氣下為京東北密云水庫(55.15± 42.26) μg·m-3＜密云鎮(zhèn)(59.46±49.97) μg·m-3，2016年也表現(xiàn)為京東北密云水庫(55.23±70.98)μg·m-3＜密云鎮(zhèn)(62.10±82.09) μg·m-3。可見，在大風(fēng)天氣下不同年份 PM2.5質(zhì)量濃度均表現(xiàn)為郊區(qū)小于城區(qū)，說明在森林區(qū)域的PM2.5質(zhì)量較好。

圖4 降雨天PM2.5質(zhì)量濃度變化Figure 4 PM2.5 variation under rainy conditions

大風(fēng)天氣下京東北密云水庫和密云鎮(zhèn)PM2.5質(zhì)量濃度變化無滯后性，兩個監(jiān)測點(diǎn)在時間范圍變化上表現(xiàn)的較一致，時間相差不大，2015年4月15日高峰值門京東北密云水庫在 18:00，值為 186 μg·m-3，密云鎮(zhèn)的最高值在19:00，值為 199 μg·m-3，2016年4月 13日京東北密云水庫和密云鎮(zhèn)的峰值均在上午11:00。從變動大小來看，無論在風(fēng)速＞5 m·s-1，還是在0.2—5 m·s-1之間，這兩個監(jiān)測點(diǎn)之間PM2.5質(zhì)量濃度變動范圍無明顯變化，波動較小，大風(fēng)過后PM2.5質(zhì)量濃度迅速減小。

圖5 大風(fēng)天氣下PM2.5質(zhì)量濃度變化Figure 5 PM2.5 variation under windy conditions

3 討論

在自然生態(tài)系統(tǒng)中，顆粒物的沉降主要受氣象條件和下墊面層的粗糙度影響，就氣象條件來說，溫暖無風(fēng)高濕性的環(huán)境最不利于顆粒物的沉降，而森林生態(tài)系統(tǒng)則有效的避免了該條件的形成，以其高聳的樹高和繁茂的枝葉組成的林冠層與多層次結(jié)構(gòu)的綠色植被[9]，不僅能夠有效地調(diào)節(jié)該地區(qū)的溫濕度情況，更能大大增加地表的粗糙度，利于湍流的形成，從而增加 PM2.5等顆粒物的沉降速率，減輕PM2.5等顆粒物的濃度，在城區(qū)PM2.5等顆粒物的沉降速率低，這也導(dǎo)致城區(qū)的PM2.5質(zhì)量濃度高于郊區(qū)。另一方面污染源也是決定因素，在城區(qū)人類活動頻繁，有眾多的工廠，污染物排放量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于郊區(qū)。

Tai等[10]結(jié)合美國1998—2008年的氣象數(shù)據(jù)和PM2.5觀測數(shù)據(jù)，利用多元線性回歸模型(multiple linear regression，MLR)研究了常見氣象因子對PM2.5及其中不同組成成分的影響，該研究通過修正數(shù)據(jù)，去除季節(jié)性變化造成的影響，只考慮天氣尺度變化的影響作用。總結(jié)的氣象要素主要有: 氣溫相對濕度、降水和環(huán)流情況，得出氣溫和降雨與PM2.5呈負(fù)相關(guān)，相對濕度與 PM2.5呈正相關(guān)，這與本研究結(jié)果一致。隨著溫度的升高，空氣垂直對流增強(qiáng)，顆粒物運(yùn)動顯著，故顆粒物質(zhì)量濃度逐漸減小，對細(xì)粒子 PM2.5的影響更顯著，原因是細(xì)粒子較輕，多聚集在低空，在強(qiáng)烈的空氣對流作用 下易擴(kuò)散，這與宋宇等人[11]的研究結(jié)果不一致。原因是高溫天氣能加快大氣的光化學(xué)反應(yīng)，多為不穩(wěn)定的大氣狀況，有利于污染物的擴(kuò)散。

降水對 PM2.5的清除具有非常明顯的效果，當(dāng)有降水出現(xiàn)時，PM2.5濃度顯著降低，城市空氣質(zhì)量往往達(dá)到非常清潔的水平，降雨的增加對所有的PM2.5組成成分有所削減[11-12]。另有學(xué)者發(fā)現(xiàn)雨水對粗粒子的沖刷效率明顯，雨后大顆粒迅速減少，而可吸入顆粒物比重可能會加大[13]。這說明降雨的沖刷作用和雨后空氣濕潤使大氣顆粒物濃度減少，而且降雨首先沖刷減少粗顆粒物，所以雨后晴天小粒徑大氣顆粒物所占的比例會增加。關(guān)于降雨對大氣顆粒物的影響，日本廣島市曾用干濕沉降研究發(fā)現(xiàn)空氣中多環(huán)芳香烴濃度在晴天較高，在雨天顯著降低[14]，與本研究結(jié)果相符。郭二果等人[15]在春、夏、秋季均研究了降雨后的晴天城市森林內(nèi)大氣顆粒物濃度的變化，發(fā)現(xiàn)降雨后大氣顆粒物濃度均有不同程度的降低，這也與本研究結(jié)果一致。

風(fēng)速大小對大氣顆粒物的傳輸擴(kuò)散有重要的影響。本研究顯示風(fēng)速驅(qū)散污染物，從而降低 PM2.5的質(zhì)量濃度，這與王揚(yáng)鋒等人[16]研究的隨風(fēng)速的增大，大氣顆粒物質(zhì)量濃度減小的趨勢減緩結(jié)果一致。風(fēng)速越大，越有利于顆粒物的擴(kuò)散，顆粒物的濃度就越低。風(fēng)對大氣顆粒物的影響具有一定的復(fù)雜性和不確定性，先前有學(xué)者在美國猶他州、澳大利亞布里斯班等地的調(diào)查發(fā)現(xiàn)，風(fēng)能使污染物擴(kuò)散而減少[17]，大氣顆粒物濃度隨風(fēng)速增加而呈指數(shù)下降[18]，當(dāng)風(fēng)速為 3 m·s-1時，顆粒物擴(kuò)散速率為 0.1 —0.3 cm·s-1，風(fēng)速為 9 m·s-1時，顆粒物擴(kuò)散速率為 2.9 cm·s-1[19]。郭二果等人[15]研究了春季和秋季北京百望山森林公園大風(fēng)天氣下PM2.5等顆粒物的變化情況，指出雨后空氣和地面濕潤時風(fēng)能在一定程度上使大氣顆粒物擴(kuò)散減少，而在天氣干燥時刮風(fēng)會增加城市森林內(nèi)大氣顆粒物的濃度，尤其是對地表相對裸露的林地，且多云會加重干燥天氣刮風(fēng)后大氣顆粒物的污染程度。這與本研究結(jié)果一致，進(jìn)一步證實(shí)了風(fēng)對PM2.5等顆粒物的驅(qū)散作用。

4 結(jié)論

污染過程時，伴隨著PM2.5質(zhì)量濃度和AQI值增大、減小的過程，PM2.5質(zhì)量濃度和AQI值在污染的各個階段均表現(xiàn)為海淀北京植物園小于海淀萬柳，當(dāng)PM2.5質(zhì)量濃度較大時，風(fēng)速卻較小，較小的風(fēng)速不利于大氣污染物擴(kuò)展稀釋，也無法帶走水汽，使得空氣相對濕度較大。在晴天、降雨過程和大風(fēng)天氣下PM2.5質(zhì)量濃度表現(xiàn)為郊區(qū)小于城區(qū)；晴天下，郊區(qū) PM2.5質(zhì)量濃度相對城區(qū)具有滯后性，降雨過程和大風(fēng)天氣下無滯后性；晴天下，郊區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度變動相對城區(qū)較小，降雨過程雨前雨中變化較大，雨后變動較小，大風(fēng)天氣下變動范圍無明顯變化。