汽油車技術發展對尾氣排放影響研究進展

呂玲玲, 胡京南, 何立強, 石耀鵬

1.中國環境科學研究院, 環境基準與風險評估國家重點實驗室, 北京 100012 2.同濟大學環境科學與工程學院, 上海 200092 3.清華大學, 北京 100084

隨著我國經濟社會的快速發展，環境污染問題受到廣泛關注. 典型城市大氣PM2.5源解析結果表明，機動車排放是我國大氣PM2.5污染的主要貢獻源之一[1-3]. 機動車排放的污染物中既有直接排放的一次顆粒物，也有氮氧化物(NOx)和總碳氫化合物(THC)等氣態污染物. 這些氣態污染物在大氣環境中經大氣化學反應生產二次顆粒物和臭氧等二次污染物，影響城市空氣質量和公眾身體健康[4-5]. 根據《中國移動源環境管理年報(2019)》，我國已經連續十年成為世界機動車產銷第一大國，2018年汽車保有量達到2.4億輛，其中汽油車占88.7%. 汽油車高產銷量與保有量的持續增長致使機動車污染防治任務日益緊迫[6]. 由此，大力發展高效節能環保的新型汽油車成為我國近年來汽車發展的主要方向.

為降低機動車燃油消耗，促進溫室氣體和大氣污染物減排，汽油直接噴射(GDI)、燃料替代以及混合動力系統等新興技術被廣泛應用到汽油車產品中. 2016年，GDI汽車在中國、美國和歐洲的市場份額分別達到25%、50%和60%. 而GDI汽油車顆粒物(PM)排放水平高于傳統的進氣道噴射(PFI)汽油車，且其排放顆粒物的粒徑較小，更易被吸入肺部，可能對區域空氣質量及人體健康產生更大的負面影響[7-8]. 醇類燃料作為一種環保的化石燃料添加劑或替代物，對于改善我國大氣污染具有重要意義. 隨著尾氣排放控制力度的加強，醇類燃料車尾氣排放呈下降趨勢，而其蒸發排放占VOCs總排放量的比例升高[9-11]. 因此，在全面推廣醇類燃料的同時，其VOCs蒸發排放的環境影響更值得關注和研究. 從車隊構成上看，新能源汽車數量和占比與日俱增，2018年全國保有量達到261萬輛，同比增長70%；混合動力作為內燃機動力汽車向純電動車過渡的橋梁技術，成為當前汽車發展中最具潛力的新興技術.

隨著汽油車新技術的快速發展，不同技術類型汽油車對大氣顆粒物及主要前體物的影響有待進一步分析和評估. 為綜合評估汽油車新技術發展對尾氣排放的影響，該研究系統梳理了GDI汽油車、乙醇燃料車和混合動力車的PM、NOx和THC排放因子，綜合比較不同技術類型汽油車的污染物排放水平，分析評估先進動力技術和替代燃料的環境影響，并對汽油車技術發展過程中需要進一步研究的環境問題提出建議.

1 GDI汽油車的排放影響

發動機技術是影響汽車排放的主要因素之一，汽油車的燃油噴射技術主要有PFI和GDI兩種，與PFI相比，GDI能準確控制燃油量和噴射時間，具有燃油效率高、CO2排放量低、燃油損失小等優點[12-14]，從PFI發動機技術轉向GDI發動機技術可實現CO2排放因子下降4.5%～21%，在一定程度上可減少溫室氣體排放[15-16]. 但越來越多的研究證實，由于燃料和空氣徹底混合時間有限，GDI汽油車排放的PM遠高于PFI汽油車[17-20]. 相關研究[12-14,21]測試結果顯示，GDI汽油車的PM排放因子約是PFI汽油車的1.2～5倍. PFI和GDI汽油車以汽油為燃料在常溫冷啟動工況下尾氣排放因子匯總如表1所示. 由表1可見，GDI汽油車的PM排放因子(0.75～5.6 mgkm)高于PFI汽油車(0.6～2.5 mgkm). GDI汽油車在不同測試循環下PM排放因子差異較小，介于2～5 mgkm之間，在US06補充聯邦測試循環下的PM排放因子(0.75～1.8 mgkm)略低于其他測試循環條件[27]. GDI汽油車的PM排放影響因素復雜，通過分析GDI發動機的工作參數發現，主要影響因素包括空氣燃油比(簡稱“空燃比”)、點火和噴油正時、噴油壓力等[19]. 相比于傳統的PFI發動機，GDI發動機直接注入燃料造成局部混合不均和壁面潤濕，導致燃料蒸發不完全，形成高溫缺氧的空穴，促使大量炭煙生成. 當燃料直接與冷缸壁和活塞接觸時，少量燃料可能對活塞產生沖擊，燃料蒸發過程中可能導致擴散燃燒和顆粒物形成[29].

汽油車尾氣中氣態污染物排放對大氣環境的影響可能遠超一次顆粒物排放對大氣環境的影響，GDI發動機技術對二次氣溶膠和臭氧形成的影響值得關注. 學者們對GDI汽油車排放的NOx和THC等主要前體物進行測試，從表1中的NOx排放因子來看，各研究結果未呈一致變化規律. 有研究[12-13,15]表明，GDI汽油車的NOx排放因子高于PFI汽油車，約為PFI汽油車的1.5～8.3倍；而WU等[16]研究結果發現，GDI汽油車的NOx排放因子低于PFI汽油車，NOx排放減少了28%～78%. ZHU等[22]對不同排放標準的車輛測試發現，GDI (國Ⅳ)汽油車NOx排放因子高于PFI汽油車，而GDI (Tier 2)汽油車NOx排放因子低于PFI汽油車，并認為很難直接比較GDI和PFI汽油車NOx排放的高低. 汽油車NOx排放受到三元催化反應器(TWC)性能、發動機技術、空燃比等多種因素的綜合影響，其形成機制較復雜. 對比歐洲測試循環(NEDC)下PFI和GDI汽油車的尾氣THC排放因子發現，相同循環下PFI和GDI的THC排放因子相近，介于30～60 mgkm之間[15-16,24-25]. 也有研究[28,30]顯示，GDI汽油車的THC排放因子略高于PFI汽油車. GAO等[30]研究發現，GDI汽油車的混合特性和噴油方式不同于PFI汽油車，直噴發動機更容易產生富燃料燃燒帶，是產生THC的主要原因[26]. 而DU等[14]的測試結果與之相反，其分析認為一方面是PFI (國Ⅳ)汽油車的排放標準低于GDI (國Ⅴ)汽油車，另一方面是在北京市冷啟動循環(BJC)下的多次制動和加速可能導致PFI汽油車燃燒不完全，從而導致PFI汽油車排放更多的THC.

為加強GDI汽油車污染物排放的控制，歐VI標準進一步加嚴，規定加裝汽油車顆粒物捕集器(GPF)等后處理措施. 研究[23,31-32]表明，通過對GDI汽車加裝GPF措施可以在很大程度上減少PM、NOx等污染物的排放. 如Jang等[23]在全球輕型汽車測試循環(WLTC)下的測試結果表明，在TWC后處理技術上加裝GPF可使GDI汽油車PM排放因子減小27%～80%. YANG等[27]研究表明，加裝具有催化能力的GPF后，GDI汽油車的NOx排放量下降了17%，其GPF具有類似TWC涂層和貴金屬負載作用，可增大催化活性表面，減少NOx排放. Roth等[33]研究也顯示，加裝GPF后的GDI汽車PM排放量減少了95%～98%，具備催化能力的GPF可減少活性碳氫化合物的排放，從而減少二次有機氣溶膠(SOA)的生成.

表1 GDI和PFI汽油車常溫下尾氣污染物排放因子

2 醇類燃料車的排放影響

醇類燃料因其辛烷值較高、不需增加額外的燃油供給系統、經濟環保等優點成為目前應用最廣泛、產業化規模最大的替代燃料. 乙醇燃料(乙醇與汽油混合燃料，En表示在汽油中按體積比加入n%的變性燃料乙醇)作為一種清潔、高效、易得的替代燃料被廣泛應用，很多國內外研究者對使用乙醇燃料的汽車尾氣排放特征開展了一系列研究. 表2匯總了乙醇燃料車(PFI和GDI)在常溫冷啟動測試工況下尾氣排放情況，已有研究[12,16,34,37]顯示，以E10燃料測試GDI車輛，其PM排放因子介于0.6～2.5 mgkm之間，而YANG等[36]研究中的PM排放結果明顯高于其他研究，可能是由于車輛技術或駕駛循環差異導致. 對比汽油和乙醇燃料測試表明，乙醇燃料相比汽油在PM減排上優勢明顯. WU等[16]測試了使用國Ⅴ汽油汽車和乙醇燃料汽車排放PM的情況，混有低含量芳烴和烯烴的乙醇汽油作為燃料時PM排放因子顯著減少，尤其是混有烯烴的乙醇汽油減排效果更為明顯，PM平均減排35%. ZHU等[12]在WLTC工況下測試發現，E10燃料的PM排放因子相比汽油下降了52%～56%. 從使用不同比例乙醇燃料汽車的PM排放來看，隨著乙醇燃料比例的增大，PM排放因子呈下降趨勢. YANG等[36]在LA92工況下對GDI汽油車進行測試發現，E30和E75在冷啟動條件下PM排放與E10燃料相比分別減少了25%和56%. Maricq等[37]研究發現，當乙醇含量從0%增至大于30%時，PM排放量減少了30%～45%. 總體上，適當的醇類添加量對降低PM排放具有積極的影響，因含氧量的增加導致燃燒更充分，使得醇類燃料車的PM排放量顯著低于汽油燃料車.

不同研究中乙醇燃料車NOx排放因子存在較大差異. 有研究表明，汽車使用E10燃料的NOx排放因子相比汽油減少了9%～44%[16,28,37]，且高含量乙醇燃料(E17～E80)的NOx排放因子相比E10減少了12%～60%[27,35-36]. 這主要是由于乙醇的能量密度較低，當混合燃料中乙醇含量增加，燃燒火焰溫度降低，促使NOx排放減少[38-41]. 與上述研究結果不同，ZHANG等[24]研究發現，與汽油相比，使用E10燃料的NOx排放因子略微增加，增加了8%～10%. Najafi等[42]研究發現，隨著混合燃料中乙醇含量的增加，NOx排放增高，主要是由于富燃料區的氧燃料比增加，燃燒變得完全，從而增加了缸內溫度和NOx排放. Masum等[43]分析乙醇燃料車的NOx排放影響發現，乙醇汽油共混物的熱值、汽化潛熱、含氧量、層流火焰速度等物化性質在NOx生成過程中起主導作用，導致NOx生成機制相對復雜. 此外，NOx排放對乙醇含量的依賴程度受發動機標定影響，上述研究中NOx排放趨勢不同的原因可能是由于不同車型的發動機標定有所差異導致[28].

乙醇燃料車THC排放測試研究[44]表明，與汽油相比，乙醇燃料燃燒排放的THC呈下降趨勢，主要是因為汽油中芳香烴沸點高，未燃盡的芳香烴貢獻了大量THC，而乙醇燃料化學結構式中的羥基致使其燃燒反應特點與汽油有所不同，能有效促進燃燒，使得THC排放減少. 研究[16,24]表明，使用乙醇燃料的汽車排放的尾氣THC比使用汽油時有所降低，THC排放因子減少了10%～44%. 但ZHU等[12]研究顯示，以E10作燃料的GDI車輛排放的尾氣THC比使用汽油時增加了25%，而PFI車輛以汽油或E10為燃料時的THC排放無明顯變化. 對比不同含量的乙醇燃料測試結果發現，使用高含量乙醇燃料(E20～E80)的汽車尾氣排放的THC相比使用E10時略有減小[22,36,44].

隨著后處理技術的發展，汽車尾氣排放得到較好的控制，而蒸發排放受到越來越多的關注. 蒸發排放的VOCs比尾氣排放的VOCs可能具有更高的光化學活性，更易增加大氣氧化性，形成二次污染. 目前，關于乙醇燃料VOCs蒸發排放的研究相對較少. 表3匯總了乙醇燃料和汽油的VOCs蒸發排放情況，乙醇燃料的蒸發排放量比汽油增加了20%～41%[45,47]，但ZHU等[22]研究顯示兩種燃料蒸發排放量相近. 乙醇燃料VOCs蒸發排放的主要來源為日呼吸損失，熱浸損失量較日呼吸損失量小. 相關研究[10,22,24]表明，乙醇燃料的熱浸損失量高于汽油，主要是由于E10的50%蒸餾點(T50)較低所致[22]. Koupal等[48]研究發現，在使用E10燃料后，墨西哥機動車VOCs排放量增加了13%～18%，其中甲苯的排放量增加了29%～34%，成為墨西哥臭氧生成潛勢最大的污染物. 蒸發排放是機動車VOCs排放增加的主導因素，其主要受燃料雷德蒸氣壓和乙醇含量的影響. ZHU等[22]研究發現，燃料的雷德蒸氣壓對蒸發排放影響較大，并通過對比測試發現，配備車載油氣回收系統車輛的呼吸損失量明顯減少，比傳統汽車減少了65%～75%. 隨著乙醇燃料的廣泛推廣，關注乙醇燃料車的VOCs蒸發排放是極其重要的. LIU等[46]研究表明，制定適合當地車隊、駕駛模式的蒸發排放控制法規，采用車載油氣回收系統作為有效可行的控制技術，能優化促進醇類燃料VOCs蒸發減排.

表2 醇類燃料車在常溫下尾氣污染物排放因子

表3 醇類燃料的VOCs蒸發排放量

3 混合動力車的排放影響

電動和混合動力系統目前被認為是最有前途的新興技術，可以推動汽車發展，減少溫室氣體和道路交通產生的廢氣排放[49-50]. 混合動力汽車是目前內燃機動力汽車向純電動車過渡的最有潛力的橋梁技術，在續航里程方面有保障，污染物排放更少，對城市改造的要求較低，用戶對使用混合動力車的適應性也較高. 然而，關于混合動力車在實際道路上污染物排放研究的報道較少. O′Driscoll等[51]采用便攜式排放測量系統對傳統汽車和混合動力車排放測試發現，兩種油電混合動力車NOx排放量遠低于汽油車和柴油車，NOx排放因子僅為0.002 gkm. Weiss等[52]研究表明，在實際道路測試中傳統汽車NOx和顆粒物數量排放因子分別是插電式混合動力車的4.6和1.3倍. Suatez-Bertoa等[53]測試表明，插電式混合動力車NOx與THC排放因子均明顯低于傳統汽車. 此外，環境溫度也會影響電動里程和冷啟動排放，當外部環境溫度較低時，污染物排放因子增高[53]. 研究[49,53]表明，混合動力車在低溫(-10～-7 ℃)下NOx與THC排放因子分別為常溫(20～30 ℃)時的4～6.9和3.4倍. Ehrenberger等[54]對插電式混合動力車開展不同條件下污染物排放測試，發現在不同駕駛模式、電動里程等實際駕駛中的排放結果與臺架測試存在較大差異. 由此可見，混合動力車在實際條件下的排放影響應引起重視.

4 綜合比較不同技術類型的汽油車排放情況

圖1綜合比較了GDI汽油車、乙醇燃料車和混合動力車污染物排放情況，與傳統內燃車對比分析不同技術下汽油車尾氣排放變化情況. 不同研究的測試條件存在差異，因此該研究對不同技術類型的汽油車污染物排放因子進行匯總時，僅考慮常溫冷啟動測試條件以避免低溫環境等其他因素的影響. 此外，在相同發動機類型和后處理裝置條件下，對比分析燃料類型對汽油車尾氣排放影響，污染物排放因子在總體趨勢上呈現一定的規律性.

圖1 不同技術類型機動車的污染物排放因子Fig.1 Pollutant emission factors of vehicles from different technology types

由圖1可見：GDI汽油車的PM排放因子明顯高于PFI汽油車，而加裝GPF后的GDI車輛表現出較好的環境效益，其PM排放因子顯著降低；乙醇燃料車的減排效果相對較好，其PM和THC排放因子比汽油車有所減少；雖然NOx排放影響存在不確定性，但各類型車輛的NOx排放因子差異較小. 混合動力車相比其他技術類型的車輛表現出極好的減排效果，混合動力車的NOx與THC排放量均明顯低于傳統內燃機汽車，其NOx排放因子比PFI和GDI汽油車分別減少了33%和75%，其THC排放因子減少了88%～90%. 綜上，汽油車新興技術發展給大氣環境帶來了積極影響，綜合評估先進技術和燃料替代的減排效果，可通過加裝GPF處理裝置來削減GDI汽油車排放的PM等污染物，推廣混合動力車在公共交通和私家車隊中的應用;今后在關注車輛發動機技術和醇類燃料減排效益的同時，應重點對新技術發展過程中尚存在的環境問題開展進一步的研究.

5 結論與展望

a) GDI發動機燃油效率和CO2減排效果均明顯優于傳統的PFI汽油車，但GDI汽油車的PM排放因子是PFI汽油車的1.2～5倍，多數研究表明GDI汽油車的NOx排放相比PFI汽油車有所增加，GDI與PFI汽油車的THC尾氣排放無明顯差異. 然而，安裝了GPF的GDI汽油車的PM排放因子大幅降低，同時具備催化能力的GPF可在一定程度上減少NOx和THC排放. 因此，加裝GPF處理裝置可有效減少污染物排放，有望在今后的汽油車市場廣泛應用.

b) 乙醇燃料車的PM排放因子相比汽油車減少了35%～56%. 乙醇燃料車的NOx排放因子與汽油車相近，但其影響因素復雜，比較結果存在一定不確定性. 乙醇燃料車尾氣排放THC相比汽油車減少了10%～44%，但蒸發排放VOCs相比汽油增加了20%～41%，其主要來源為日呼吸損失量. 蒸發排放的VOCs相比尾氣排放的VOCs具有更高的光化學活性，更易增加大氣氧化性，建議關注替代燃料車VOCs蒸發排放引發的二次污染問題.

c) 混合動力技術在減排上表現出明顯優勢，相比傳統內燃機汽車，混合動力車NOx與THC排放分別減少了33%～75%、88%～90%，但低溫環境下NOx與THC排放大幅增加. 目前關于混合動力車在實際條件下的污染物排放測試研究較少，未來建議多關注混合動力車的排放影響.

d) 總體上，汽油車技術發展對節能減排有積極作用. 通過綜合評估先進技術和乙醇燃料的大氣顆粒物及主要前體物的排放水平，今后應加強GDI和混合動力車在實際條件下污染物排放的環境影響，研究完善醇類燃料車VOCs蒸發控制技術及相關法規標準，并對新型技術汽車排放污染物的生成機理及其影響因素開展進一步研究，以期為有效管控機動車污染物排放提供科學依據.