沙潁河流域(河南段)非點源氨氮污染模擬與時空特征分析

楊 琴， 張永勇

1.中國科學院地理科學與資源研究所， 陸地水循環及地表過程重點實驗室， 北京 100101 2.中國科學院大學， 北京 100049

水污染是目前危害公眾健康和制約流域綠色發展的突出問題[1-2]. 隨著我國經濟社會的快速發展，水環境急劇惡化[3-4]. 《2018年中國生態環境狀況公報》顯示，1 935 個監測斷面中29%的斷面水質處于GB 3838—2002《地表水環境質量標準》Ⅳ類及以下，其中6.7%的水體使用功能喪失. 近年來隨著水污染治理水平的提高，點源污染得到了有效緩解，但農業等非點源已成為流域水污染的重要來源[5-6]. 研究表明，全球約有30%～50%的地區受到非點源污染的影響，其中美國60%左右的河流污染與非點源污染密切相關[7-8]，我國太湖、巢湖等流域非點源污染負荷的貢獻已經超過點源[9-10].

非點源污染負荷估算常采用數學模型準確描述污染物在土壤-水體介質中的遷移轉化等過程，從而定量估算負荷總量，并揭示其空間分布特征. 常用的模型有輸出系數模型[11]、基于降雨-徑流關系擴展的模型[12-14]和基于生物地球化學過程擴展的模型[15]等. 輸出系數模型只能反映特定地區污染物的輸出且忽略了污染物的遷移轉化過程，估算精度較低[9]. 降雨-徑流關系擴展模型(如SWAT、ANSWERS和HSPF模型)強調流域水循環過程對水質過程的驅動，忽視了水量水質等過程之間的相互作用機制，對土壤營養物質循環過程的描述不夠精細[12-14]. 生物地球化學過程擴展模型(如EPIC、DNDC模型)強調作物的生理生態過程、營養源在土壤層中的垂向運動等，無法模擬水和營養源在流域內的運移過程[15]. 因此，基于水循環過程的紐帶作用，耦合生物地球化學模型對氮、磷等營養元素循環的精細描述已成為非點源污染模型研究的熱點問題[16-17]. ZHANG等[17]探索了水循環與氮、碳等生物地球化學循環之間的相互作用機制，以水和營養源循環作為連接與水相關各過程的紐帶，構建了流域水循環系統模型(HEQM模型)，有效提高了水量水質的耦合模擬精度，已廣泛應用于我國流域非點源污染估算[10,18].

淮河流域是我國污染最嚴重的流域之一. 自“九五”以來，我國已投入數百億元對整治流域水污染并取得了突破性進展，獲得了顯著的社會和生態效益[1,19-20]，但淮河流域的污染控制和環境管理多以點源控制為主，對非點源污染的重視程度仍不足. 近年來，非點源污染負荷占總入河負荷的比重呈逐漸上升的趨勢，已成為不可忽視的污染源，流域水環境狀況仍不容樂觀[20]. 該研究以淮河流域最大支流沙潁河為例，采用HEQM模型模擬重點斷面的徑流和氨氮濃度過程，分析氨氮污染空間分布、來源類型及其貢獻，以及非點源負荷的年內年際變化特征等，以期為沙潁河流域水污染的控制與治理提供科學依據與技術支持，并為流域水資源的合理規劃提供理論參考.

1 研究方法與數據來源

1.1 研究區概況

沙潁河是淮河的最大支流，也是淮河流域水污染最嚴重的支流之一. 沙潁河發源于河南省西部的伏牛山區，向東流經河南、安徽兩省，地跨平頂山、漯河、周口、界首和阜陽等40個地區，最終匯入淮河干流. 其中，沙潁河(河南段)為紙店斷面以上流域(見圖1)，河道全長410 km，集水面積3.25×104km2，約占沙潁河流域總面積的82%[4]，主要支流包括沙河、北汝河、潁河、清潩河和賈魯河等. 研究區位于暖溫帶半濕潤季風氣候區，多年平均氣溫和降水量分別為14～15 ℃和750 mm. 沙潁河(河南段)流域人口密度較大，是河南省重要的糧食生產基地. 由于大量化肥和農藥的施用，加上大量點源排放和閘壩調控等人類活動的影響[21]，流域內水環境狀況不容樂觀.

圖1 沙潁河流域(河南段)位置圖Fig.1 Location of Shaying River catchment (Henan Section)

1.2 HEQM模型

HEQM模型是由張永勇等開發完成的流域水循環多過程耦合模型. 該模型以水和營養物(碳、氮和磷等)循環作為聯系紐帶，能夠模擬氣候變化和人類活動(土地利用、水利工程以及農業管理措施等)影響下徑流、水-土及營養源流失、水質濃度、作物產量等要素時空變化特征[17]. HEQM模型由8個子模塊組成，即水文循環模塊、土壤生物地球化學模塊、作物生長模塊、土壤侵蝕模塊、物質運移模塊、水體水質模塊、水庫調度模塊和參數分析模塊. 水文循環過程模擬采用分布式時變增益模型(distributed time variant gain model，簡稱“DTVGM”)[22]，考慮了不同土地利用類型的產匯流特征和水利工程對河道水循環特征的影響. 水質過程主要包括營養物的生物地球化學過程、陸面污染物運移過程、河道污染物遷移轉化過程以及湖泊水體污染物的交換、蓄積和降解等過程，其中土壤生物地球化學過程模擬主要基于反硝化-分解模型(denitrification-decomposition，簡稱“DNDC”)，細致刻畫多種形態的碳、氮等營養物質在土壤中的硝化反硝化、礦化、淋溶、固化等過程.

1.3 數據來源與處理

研究區水量水質過程模擬所需的基礎數據包括地理信息(GIS)、氣象、水文、水質、社會經濟及農業管理信息等(見表1). 土地利用類型分為7類，包括水田、旱地、林地、草地、水域、城鎮和荒地；日降雨和日最高、最低氣溫采用反距離權重法插值到各子流域；點源污染排放數據根據排污口的具體位置輸入在對應子流域中；農村居民生活污水、畜禽養殖和施肥等是非點源污染的主要來源，根據面積比例和地理位置由行政區分配到各子流域. 另外，為評估研究區非點源氨氮對河流水污染的貢獻，研究將各河流的水功能區劃標準定為GB 3838—2002 Ⅲ類，對應的氨氮濃度為1.0 mgL. 若氨氮濃度大于或等于1.0 mgL，則該河段受到污染；反之沒有受到污染.

表1 研究區HEQM模型基礎數據信息

1.4 模型參數率定和驗證

基于流域DEM、水系和站點地理位置等，以紙店站所在位置為流域出口，將研究區劃分為40個子流域(見圖1). 基于HEQM的參數分析模塊，分別采用LH-OAT[23]和SCE-UA自動優化算法[24]對模型參數進行敏感性分析和優化. 徑流和氨氮濃度模擬的敏感性參數列表及其取值范圍見表2、3[25].

參數優化遵循先水量后水質過程、先上游后下游的原則. 采用馬灣站和紙店站2012—2015年月徑流量和月氨氮濃度的實測過程，對HEQM模型水量水質參數進行率定和驗證. 其中，2011年數據用于模型預熱，2012—2013年為率定期，2014—2015年為驗證期. 評估指標有Nbias (標準偏差)、R(相關系數)和NS (Nash-Sutcliffe系數)，計算公式：

(1)

表2 徑流模擬的敏感性參數信息匯總

表3 氨氮濃度模擬的敏感性參數信息匯總

(2)

(3)

表4 流域模型對月流量和氨氮濃度模擬評估等級標準

2 結果與討論

2.1 氨氮濃度模擬與評價

徑流與氨氮的率定與驗證結果見表5和圖2、3. 徑流模擬中，馬灣站和紙店站率定和驗證期Nbias均在±0.15以內，率定期R、NS分別在0.90和0.85以上，驗證期R、NS分別在0.70和0.50以上，因此HEQM模型的徑流模擬效果令人滿意. 氨氮濃度模擬中，馬灣站和紙店站率定期和驗證期的Nbias均在±0.35以內，R均在0.65以上，特別是流域出口紙店站的R達到0.85，因此，氨氮模擬效果較好. 由于該模型結構更加詳細地考慮了閘壩調節和生物地球化學過程等的影響，水量水質過程的模擬效果更好[28]. 同時，該模型月尺度模擬效果明顯優于AnnAGNPS模型和HSPF模型[29-30].

2012—2015年，馬灣站和紙店站氨氮濃度均呈減少趨勢，在平水期(3—5月、10—11月)和枯水期(12月—翌年2月)大部分月份濃度均大于水功能區劃標準(1.0 mgL)，而豐水期(6—9月)濃度較低. 因此，馬灣站和紙店站在平水期和枯水期月份均受到污染，而豐水期水質較好.

表5 各站點流量和氨氮濃度的率定和驗證結果

圖2 站點實測和模擬月徑流過程Fig.2 Runoff simulations and observations at different stations

圖3 站點實測和模擬氨氮月濃度過程Fig.3 Simulations and observations of NH3-N concentration at different stations

2.2 氨氮污染源識別

2012—2015年沙潁河流域(河南段)的氨氮負荷平均值為306.05 ta，其中在污染和無污染時期的平均負荷分別為241.85和64.20 ta(見表6). 賈魯河流域和潁河中游地區負荷較高，北汝河流域負荷最低. 2012—2015年各流域的非點源氨氮負荷平均值為114.46 ta，其中在氨氮污染和無污染時期平均負荷分別為70.92和43.54 ta，最大值和最小值分別出現在潁河中游和北汝河流域.

從污染的貢獻來看，沙潁河流域(河南段)非點源氨氮負荷占氨氮總負荷的37.40%，在污染和無污染時期非點源負荷占比分別為29.32%和67.81%. 特別是在污染時期，不同水系非點源負荷的占比為15.0%～91.49%，其中賈魯河貢獻最小，沙河貢獻最大. 潁河上游和沙河流域以非點源污染為主，賈魯河流域、清潩河流域和潁河中游地區仍以點源污染為主，這主要與這一地區土地利用分布、點源污染排放量有關. 賈魯河流域、清潩河流域和潁河中游地區城鎮面積比例相對較大，且流域內鄭州市和周口市的污染負荷排放量較大[21]，成為點源污染的主要來源. 潁河上游和沙河流域林地、草地比例相對較大，且污水排放量較少[21]，水污染來源以農業氮肥流失為主. 因此，沙潁河流域(河南段)非點源氨氮污染已成為水污染的重要組成部分，特別是在沙河和潁河上游水系.

表6 2012—2015年流域污染、無污染時期多年平均氨氮負荷及貢獻

圖4 2012—2015年整個時期、污染時期和無污染時期各子流域非點源氨氮負荷占總負荷的比例及其年內豐水期、平水期和枯水期的分布特征Fig.4 Internal NH3-N load percentages of total load during the high-flow, mean-flow and low-flow periods at the subbasin scale by considering normal, ammonia pollution and no pollution conditions

2.3 非點源負荷年內變化特征

圖4為2012—2015年各子流域非點源氨氮負荷占總負荷比例的年內變化. 從豐水期(6—9月)來看，整個時期和無污染時期各子流域非點源負荷占比較高的地區為沙河上游、北汝河、潁河等，其平均值分別為79.94%和76.23%；在污染時期占比較高的地區為沙河上游、潁河等，平均值相比于整個時期和無污染時期略低，為48.83%. 從平水期(3—5月、10—11月)和枯水期(12月—翌年2月)來看，各子流域非點源負荷在污染、無污染和整個時期的占比與豐水期比較相似，平水期平均值分別為51.92%、76.07%和75.20%，枯水期分別為41.15%、68.00%和70.15%. 因此，豐水期和平水期非點源氨氮負荷占總負荷的比例明顯高于枯水期. 主要是由于非點源污染的形成和遷移受降雨徑流的影響較大，同時冬小麥、夏玉米基肥和追肥等農業活動集中在這一時期，耕地中氮含量急劇增多，加之降雨量大，由農業生產及其他非點源污染來源形成的負荷隨著地表徑流的沖刷進入河道，導致豐水期非點源負荷顯著增加. 豐水期(6—9月)和平水期(3—5月、10—11月)應是非點源污染治理的關鍵時期.

2.4 非點源負荷年際變化趨勢

圖5為2012—2015年沙潁河流域(河南段)單位面積非點源氨氮負荷分布特征. 流域非點源氨氮污染總體上有所緩解，其中2014—2015年負荷較2012—2013年明顯下降. 各年份單位面積非點源氨氮負荷的空間分布格局基本相似. 2012年研究區單位面積非點源氨氮負荷變化范圍為0～8.68 tkm2，平均值為0.77 tkm2；2013年有所下降，平均值為0.38 tkm2；2014年變化范圍為0.01～3.06 tkm2，平均值為0.27 tkm2，大部分子流域非點源污染有所減緩；2015年相對2014年有輕微的上升.

圖5 2012—2015年沙潁河流域(河南段)非點源氨氮負荷變化Fig.5 Annual variations of NH3-N loads at the subbasin scale from 2012 to 2015

3 結論與建議

a) 從徑流模擬來看，各站點的率定期R、NS分別在0.90和0.85以上，驗證期分別在0.70和0.50以上，率定期和驗證期Nbias分別在±0.10和±0.15以內；對氨氮模擬而言，率定期和驗證期R也均在0.65以上，Nbias分別在±0.20和±0.40以內. 這說明HEQM模型對該流域水量水質模擬效果較好.

b) 非點源氨氮污染負荷占多年平均污染負荷總量的37.40%，特別是在污染時期，非點源污染占比為29.32%. 賈魯河、清潩河、北汝河和潁河中游在污染時期非點源氨氮占比分別為15.01%、33.84%、26.91%和20.80%；沙河和潁河上游非點源占比較高，分別為91.49%和90.45%.

c) 從年內變化來看，豐水期和平水期非點源氨氮負荷對污染的貢獻明顯高于枯水期，其占比分別為48.83%和51.92%. 從年際變化來看，2014—2015年相對2012—2013年的單位面積非點源氨氮污染負荷明顯下降.

d) 沙潁河流域(河南段)水環境狀況呈現改善趨勢，但在平水期和枯水期氨氮污染依然嚴峻，特別是在沙河流域和潁河中游等. 為改善研究區氨氮污染的狀況，建議在沙河流域和潁河上游流域以控制農業非點源為主，如重視農業化肥的減施增效技術的推廣、農業種植結構調整等；在賈魯河、清潩河、北汝河和潁河中游等流域仍以氨氮點源削減為主、非點源削減為輔(如零增長)的治污措施. 此外，為全面揭示沙潁河流域(河南段)的水污染時間分布特征及其非點源污染的貢獻等，今后仍需加強其他水質指標(溶解氧、總氮和總磷等)觀測序列的收集和模擬等.