貴陽市城郊兩處菜地土壤垂直剖面重金屬遷移規律及來源解析

蔡雄飛, 趙士杰, 宣斌, 王濟, 張帥, 李丁

貴陽市城郊兩處菜地土壤垂直剖面重金屬遷移規律及來源解析

蔡雄飛, 趙士杰, 宣斌, 王濟*, 張帥, 李丁

貴州師范大學地理與環境科學學院, 貴陽 550025

以貴陽市某城郊菜地0—100 cm垂直剖面土壤為實驗對象, 分析剖面土壤中8種重金屬元素垂向分布遷移規律, 并采用主成分分析(PCA)、正定因子分解模型(PMF)和Pb同位素示蹤技術對重金屬污染來源進行解析。結果表明, 剖面土壤大部分深度的重金屬含量超出背景值; Ni、Cu、Pb、Cd和Hg均存在不同程度的富集, As在整個剖面表現為丟失, Cr和Zn變化較小; 淋洗遷移特征表明, Pb和Cd淋洗遷移現象較為活躍, 富集因子分析表明僅Hg含量受人為源輸入相對較多, 其他重金屬受人為污染程度較弱; PCA、PMF和Pb同位素示蹤研究表明, 剖面土壤重金屬主要為自然來源, 其次為農業污染和燃煤消耗等人類活動。三種源解析方法結果吻合, 能夠構成互補的多元源解析體系。

城郊菜地; 土壤垂直剖面; 重金屬; 遷移; Pb同位素示蹤

0 前言

土壤是農業生產的載體和核心資源[1], 隨著工業化與城鎮化進程的推進, 人為活動使得重金屬進入土壤并過量累積[2], 造成土壤環境質量每況愈下, 農業生產力發展受到嚴重影響。且土壤重金屬污染具有遷移靈活、治理困難和危害性大等特點[3], 已引起眾多學者關注[4]。研究表明, 我國多個地區土壤重金屬含量存在超標現象[5-8], 重金屬進入土壤后由于耕作、淋溶等原因會發生橫向或縱向遷移, 導致不同土層受到污染[9], 污染源的確定則是評價土壤重金屬污染程度和對污染土壤進行有效治理的前提[10]。近年來, 多元統計分析法和同位素示蹤技術被廣泛應用于重金屬污染源分析[11-12], 多元分析法通過對原始變量降維, 能夠更容易、更全面分析原始數據, 特別是在識別重金屬來源方面已成為一種有力手段[13-14], 朱元芳等通過多元統計分析北京水系重金屬污染來源, 得出Hg、Cd、Zn和Cu作為第一主成分與工礦業開采有關; 第二主成分 As和Mn與農業生產和生活污水排放有關; 第三主成分 Cr、Ni和Ti與巖石風化和土壤侵蝕有關[15]。土壤環境中Pb的4種同位素204Pb、206Pb、207Pb、208Pb是衰變后的終產物, 應用其“指紋”特征可有效判定污染來源[16], 胡恭任等應用鉛(鍶)同位素示蹤技術分別對廈門市旱地土壤[17]和降水[18]中重金屬來源進行解析, 結果表明, 旱地土壤中Pb主要來源于母質層, Sr受到人為源和母質層雙重影響, 降雨中Pb主要受燃煤影響。

目前關于土壤重金屬遷移規律及來源的研究大多集中于非喀斯特地區, 對喀斯特地區不同土層重金屬污染程度、累積情況、遷移分布規律和污染來源的探索還不多。貴陽屬于典型喀斯特地區, 耕地資源少且人地矛盾突出, 且伴隨城市化進程, 居民日常飲食中蔬菜比重也逐步增加, 故本文以貴陽市城郊菜地土壤為研究對象, 分析其垂直剖面土壤重金屬的含量水平及分布特征, 運用多元統計分析法和Pb同位素示蹤技術對重金屬污染來源進行解析, 以期為喀斯特地區菜地土壤重金屬污染治理提供參考依據。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試土壤采自于貴陽市云巖區建安(JA)路附近(106°38′20"E, 26°41′42"N)和云環(YH)中路附近(106°38′26"E, 26°40′06"N)的菜地(圖1), 以10 cm深度為間隔, 借助地質勘查鉆采集垂直剖面土壤0—100 cm, 其中JA剖面pH范圍為6.94—8.58, 有機質含量為16.29—110.39 g·kg-1, 黏粒(<0.002 mm)、粉粒(0.02—0.002 mm)和砂粒(0.02—2 mm)含量范圍分別為28.57%—46.47%、46.44%—64.75%和0.65%— 21.07%。YH剖面pH范圍為6.59—7.27, 有機質含量為8.13—67.40 g·kg-1, 黏粒、粉粒和砂粒含量范圍分別為29.08%—48.26%、47.44%—61.71%和3.04%— 14.88%。每層取1—2 kg置于密封袋中, 貼好標簽, 將土樣于實驗室風干, 剔除雜質后搗碎, 過200目尼龍篩, 密封于無色聚乙烯薄塑料袋備測。

1.2 分析方法與質量控制

土壤 pH 使用超純水浸提(水土比為 2.5: 1), 用pH 計(PHS-3C+)測定, 土壤有機質(SOM)采用重鉻酸鉀容量法測定;土壤粒徑組成使用激光粒度儀(Mastersizer 2000)測定, 土壤中Ni、Cr、Zn、Cd、Pb和Cu含量采用“HCl-HNO3-HF-HClO3”消解, 用原子吸收分光光度計(GGX-800)測定, Hg和As含量采用水浴加熱, 用雙道原子熒光分光光度計(AFS- 230E)測定[19-20]。

為保證分析的精確性, 樣品分析時必須做20％平行樣品, 每批土壤樣品至少設置2個空白, 標準偏差控制在5%以內, 標準曲線相關系數≥0.999。試驗過程用國家標準物質GBW07419全程進行質量控制, 試劑使用均為優級純, 各元素回收率均在國家標準參比物質允許范圍內。土壤樣品經過預處理后, 送至核工業北京地質研究院, 采用熱電離固體同位素質譜儀(TIMS)進行土壤Pb同位素分析, 具體過程參照文獻[21]。試驗過程本底Pb不大于1×10-10g, 鉛同位素的質量控制采用中華人民共和國地質礦產行業標準及標準物質NIST SRM981進行控制。

1.3 數據處理

所有實驗數據使用Excel 2016進行計算整理, 相關分析采用SPSS 22.0進行處理, 相關圖件繪制運用Origin 2017完成。

2 結果與分析

2.1 垂直剖面土壤重金屬分布特征

根據土壤垂直剖面8種重金屬含量描述性統計(圖2), 不同重金屬元素隨剖面深度變化不一, 兩個剖面Ni、Cu、Pb、Cd含量變化基本一致, 表現為隨土壤深度增加先上升后降低, 在30—60 cm含量高于0—30 cm, 有向底土層遷移的趨勢, 該幾種重金屬含量均超過土壤背景值, 但未超過農用地重金屬風險篩選值, 可能受喀斯特地區高地質背景值的地球化學成因影響, 導致其含量過高[22]; Cr含量和JA剖面的Zn由深至淺呈波動變化, YH剖面Zn含量表現為表層高、底層低, 說明受外來源輸入明顯; As、Hg含量大致表現為直線式分布, 未出現明顯分層聚集現象, Hg含量遠超背景值而As含量較低, 說明人類活動對Hg含量影響較大, As基本未受到人為影響。

圖1 研究區位置及采樣點

Figure 1 Location of study area and sampling points

2.2 土壤垂直剖面重金屬遷移分析

2.2.1 土壤垂直剖面重金屬遷移特征

遷移系數的計算需選擇惰性元素作為參比元素, Ti在土壤中穩定性高且人為污染比較小, 故選擇Ti作為計算遷移系數的參比元素, 計算公式如下[23]:

式中,T表示垂直剖面中元素的遷移系數,C,s和C,b分別表示元素的含量和背景值,Ti,s和Ti,b表示Ti元素的含量和背景值。T<0, 表示元素丟失,T=0, 表示元素沒有富集或丟失,T>0, 表示元素富集。

從垂直剖面遷移系數(表1)來看, 相對于Ti, JA剖面Ni在0—40 cm處T均為正, 而在40—100 cm基本為負, 這可能與菜地常期施用磷肥、污泥有關[24], YH剖面在0—50 cm處T基本為負, 在50—100 cm為正, 但實測值與背景值相差不大, 推測主要受母質影響; JA剖面Cu、Pb、Cd及YH剖面Cd在30—50 cm處T高于大部分土層, YH剖面Cu在50—70 cm處T最高, 說明這些元素存在不同程度的富集, 可能是由于表層土壤重金屬易受到人為擾動而向深層土壤遷移導致[17]。Cr和Zn的T總體在-0.3—0.3之間, 可認為該兩種元素相對于參比元素Ti未發生遷移; As在整個剖面表現為丟失, 但下文分析As 元素WWC較為穩定, 基本在1左右, 表明As主要受地質背景值的影響, 其化學遷移能力并不強[25]; Hg元素T均大于0, 實測含量也遠超背景值, 考慮到采樣點附近為氧化鋁廠, 燃煤可能是Hg累積遷移最主要的外來源[26]。

注: 實心表示JA剖面, 空心表示YH剖面, 虛線貴州省土壤重金屬背景值[8]。

Figure 2 Distribution of heavy metals in the vertical section of the vegetable plot in the suburbs

表1 城郊菜地垂直剖面土壤重金屬遷移系數

2.2.2 土壤垂直剖面重金屬淋溶遷移分析

重金屬在土壤中受農業耕作和水流淋溶作用會向下遷移[27], 為分析城郊菜地重金屬元素淋失遷移規律, 將土壤按照不同深度特征劃分為耕作層(0—20 cm)、犁底層(20—30 cm)、心土層(30—50 cm)和底土層(50—100 cm)。耕作層元素取0—10 cm和10—20 cm兩層的平均值, 心土層元素取30—40 cm和40—50 cm兩層的平均值, 通過淋失比率(WWC)表示污染趨勢, 計算公式如下[28]:

式中A為層元素淋失率,(i-1)j和M分別為元素在(-1)層和層中的含量。

由表2可知, 相較于YH剖面, JA剖面耕作層大部分重金屬WWC大于1, 考慮到研究區位于菜地, 且采樣時間為雨季(5月), 水量較為充沛, 故推測該剖面重金屬易隨水流向下遷移, 因而導致該層重金屬的大量淋溶。其中, Pb和Cd淋失比率較大, 這可能由于土壤中有效態Pb和Cd含量較高, Cd是水溶性較高的金屬物質[28], 而菜地的人為翻耕容易導致Pb在表層發生垂向遷移[29], 故導致耕作層Pb和Cd的大量淋溶。犁底層部分重金屬WWC也大于1, JA剖面Ni和Cu及YH剖面Cr和Cd犁底層的WWC高于耕作層, 這是由于該幾種元素由耕作層隨灌溉水流溶解、遷移至犁底層, 導致犁底層含量較高。在底土層1(50—60 cm)大部分重金屬的WWC明顯高于大部分土層, 說明在長期降水和農業活動下, 大部分元素隨水流下滲向底層1遷移, 故將其視為轉折層。

2.3 土壤垂直剖面重金屬來源解析

2.3.1 主成分分析

為分析城郊菜地土壤垂直剖面重金屬的污染來源, 采用因子分析法(PCA)進行解析, KMO和Bartlett球形度檢驗結果表明標準化后的重金屬含量適宜做因子分析, 數據經最大方差旋轉后, 第三主成分特征值為1.096, 大于1, 第四主成分特征值為0.789, 小于1, 選擇負載大于1的3個因子, 累積方差貢獻率為79.88%, 分別可以解釋總方差的43.27%、22.91%、13.70%, 得到垂直剖面土壤重金屬因子分析表(表3)。同時利用正定因子分解模型(PMF)得到源成分譜貢獻率(圖3), 結合分析可知, Ni、Cu、Pb和Cd在第1因子變量上具有較高正載荷, 其中PC1對Pb的貢獻率高達70%, 對Ni、Cu和Cd貢獻率也均在55%以上, 該組重金屬含量大部分接近或略高于背景值, 可能受喀斯特地區高地質背景值的影響, 故推斷主成分1主要來源于成土母質, 為自然來源。Cr、Zn和As第2因子變量上具有較高正載荷, PC2對Zn貢獻率為68%, 對Cr和As貢獻率分別為40%和45%, 判斷其可能具有相同來源, Cr、Zn和As污染主要來源于農藥噴灑、葉面施肥殘留及污水灌溉[30-31], 因此推斷該成分主要來自于農業污染。Hg在第3因子變量上具有較高正載荷, PC3對Hg貢獻率為54%, 研究表明燃煤是Hg的主要外來源[32-33], 考慮研究區位于氧化鋁廠附近, 推測Hg主要來源于工業燃煤, Hg在因子2中也占有一定載荷, 說明Hg部分來源于農業活動。綜上分析, 貴陽市城郊菜地垂直剖面土壤重金屬主要為自然來源, 其次為農業污染和燃煤消耗等人類活動。

表2 城郊菜地垂直剖面土壤重金屬淋失比率

2.3.2 富集因子分析

富集因子可用來推斷土壤重金屬的來源, 同時確定人為污染程度, Fe元素在地殼中含量高, 受人為干擾小[34], 本研究以Fe作為參比元素, 背景值為貴州省土壤環境背景值, EF值通過式(3)計算。

式中, EF為元素富集因子;Cs為該剖面深度重金屬元素的含量;nFe為參比元素的含量;Cb為該重金屬元素的背景值;bFe為參比元素背景值。EF<2表示無富集或輕微富集, EF為2—5表示中等富集, EF為5—10表示重度富集, EF為10—25表示嚴重富集, EF>50表示極其嚴重富集[35]。

表3 土壤重金屬因子分析

圖3 土壤重金屬源成分譜圖

Figure 3 Source profiles of soil heavy metals and source contribution rate

如表4所示, Ni、Cu、Pb、Cd和As的EF呈現隨土壤深度呈先增加后降低的趨勢, 在0—30 cm表現為無富集或輕微富集, 在30—40 cm處僅JA剖面Ni、Cu和Pb及Cd達到中等富集, 在40 cm以后基本表現為無富集或輕微富集, Cr和Zn的EF隨土壤深度呈波動變化, 但均表現為無富集或輕微富集, 因此認為上述重金屬元素主要為自然源, 受人為擾動較小。Hg在整個垂直剖面基本為中等富集, 極有可能受到人為活動的影響, 與上述分析結果一致。

2.3.3 Pb同位素示蹤研究

(1)Pb同位素組成

Pb同位素具有有效區分土壤環境污染來源的“指紋”特征, 目前成為在環境污染溯源領域運用最廣的一種方法。一般認為206Pb/207Pb比值大于1.20為自然源,206Pb/207Pb在0.96—1.20之間為人為源[36]。根據城郊菜地垂直剖面土壤中Pb同位素組成(圖4)可知, Pb同位素組成變化幅度較小,206Pb/207Pb、206Pb/204Pb、207Pb/204Pb、208Pb/204Pb、208Pb/206Pb和208Pb/(207Pb+206Pb)變化范圍分別為1.2385—1.2823、19.4869—20.2000、15.7270—15.7670、38.8620—39.0220、1.9251—2.0026和1.0816—1.1080。其中208Pb/204Pb、208Pb/206Pb和208Pb/(207Pb+206Pb)比值在垂直剖面變化趨勢相似, 基本隨土壤深度增加呈下降趨勢,206Pb/207Pb、206Pb/204Pb和207Pb/204Pb比值均隨深度增加而略有上升。其中206Pb/207Pb比值基本大于1.20, 但耕作層(0—20 cm)比值明顯低于30—40 cm, 表明貴陽市城郊菜地土壤總體受人為影響不大, 僅表層土受到較小人為Pb的輸入影響。

(2)垂直剖面土壤中Pb的來源

母質層、灰塵、碳灰、燃油和污泥等端元組分的206Pb/207Pb和206Pb/204Pb具有不同的同位素標記值, 對不同污染源能夠進行有效區分。故采用206Pb/207Pb和206Pb/204Pb來追蹤貴陽市城郊菜地垂直剖面土壤中鉛的來源。如圖5所示, 剖面土壤中206Pb/207Pb和206Pb/204Pb比值均在1.20以上, 離母質層端元較近, 且兩者Pb同位素具有良好的相關關系(=0.99), 而距離灰塵、碳灰、燃油和污泥等端元較遠, 因此推斷貴陽市城郊菜地土壤Pb主要來自于母質層, 受人為影響較小, 與上述研究結果一致。

表4 城郊菜地垂直剖面土壤重金屬富集因子

注: 實心表示JA剖面, 空心表示YH剖面。

Figure 4 Pb isotopic ratios in the soil profile of suburb vegetable field

3 討論

綜合分析剖面重金屬遷移變化可知, Ni、Cu、Pb和Cd變化一致, 呈先升后降的特點, 表層重金屬有向底層遷移的趨勢, 這與富集因子分析和淋溶分析一致。前者表明, 在30—40 cm該幾種元素達到中等富集, 而從各元素在整個土層遷移深度來看, 當土層中Pb和Cd含量較高時, 其淋洗遷移現象較為活躍, Cd表現最為明顯, 一方面可能與土層中重金屬含量較高有關[17], 另一方面Cd水溶性較高[28], 因而導致Cd元素可向深層遷移, Shan等研究也表明旱地由于施磷量較高而含水量較低導致Pb、Zn和Cd過量累積[37]。Cr和Zn變化趨勢類似, 呈波動變化, 其淋失比率無明顯變化, 而遷移系數表明該重金屬相對于Ti未遷移, 富集因子也表明該重金屬為富集較弱。As元素變化含量不大, 遷移率也較低, 而Hg元素遷移系數較高, 且達到中等富集, 考慮到采樣點附近為氧化鋁廠, 燃煤可能是Hg累積遷移最主要的外來源。由于研究中并未設置生物學重復, 可能會對結果產生一定偏差, 今后研究中每個樣品應設置3次重復, 從而減小誤差。

圖5 垂直剖面土壤與端元物質Pb同位素組成對比

Figure 5 Composition of Pb isotopes in the soil profiles and their known sources

污染源的確定是對污染土壤進行有效治理的前提, 孫境蔚等對泉州林地剖面重金屬污染源解析, 得到Fe、Cu、Cr 和Ni 主要來源為自然源, Pb、Sr、Mn、Zn 為人為來源[38], 與本研究類似。本研究根據PCA和PMF分析得出, PC1對Ni、Cu、Pb和Cd貢獻率在55—70%, 主要來源于成土母質, 為自然來源; PC1對Cr、Zn和As在PC貢獻率在40%—68%, 主要來自于農業污染, PC3對Hg貢獻率為54%, 主要來自于工業污染。目前, Pb同位素示蹤技術在污染源確定方面較為成熟, 應用其對Pb污染源進行解析, 其中,206Pb/207Pb比值高于1.20, 同時與母質層端元具有較高線性關系(=0.99), 因此, 判斷土壤中Pb主要為自然源。三種源解析方法結果吻合, 均能較好解析土壤中重金屬來源。

4 結論

(1)土壤垂直剖面重金屬分布特征表明, 受喀斯特地區高地質背景值的影響, 大部分剖面土壤的重金屬含量超出背景值, Ni、Cu、Pb、Cd含量表現為隨土壤深度增加先上升后降低, As、Hg含量總體表現為直線式分布, Cr、Zn表現為表層高、底層低的特點。

(2)土壤垂直剖面重金屬遷移分析表明, Ni主要在0—40 cm處富集, Cu、Pb和Cd在30—50 cm處存在不同程度的富集, Hg在整個剖面存在不同程度富集, As在整個剖面表現為丟失, Cr和Zn未出現明顯富集現象; 在長期降水和農業活動下, 土層中Pb和Cd淋洗遷移現象較為活躍, 大部分重金屬元素隨水流下滲向底層1(50—60 cm)遷移底, 故將其視為轉折層。

(3)PCA和PMF聯合分析表明, 貴陽城郊菜地垂直剖面土壤重金屬主要為自然來源, 其次為農業污染和燃煤消耗等人類活動; 富集因子分析表明除Hg含量受人為源輸入較大外, 其他重金屬受人為擾動較小。Pb同位素示蹤研究表明貴陽市城郊菜地土壤重金屬含量受人為影響不大, 土壤中Pb主要來自于母質層, 僅表層土受到較小人為Pb的輸入影響。

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Migration and source analysis of heavy metals in vertical soil profiles of the two suburban vegetable filds of guiyang city

CAI Xiongfei, ZHAO Shijie, XUAN Bin, WANG Ji, ZHANG Shuai, LI Ding

School of Geographic and Environmental Science, Guizhou Normal University, Guiyang, 550025, China

The vertical profile of 0-100 cm soil in a vegetable field in a suburb of Guiyang was used as the experimental object to analyze the vertical distribution characteristics and migration rules of eight heavy metal elements in the profile soil. Principal component analysis(PCA), positive matrix factorization(PMF) and Pb isotope tracer technology were used to analyze the source of heavy metal pollution. The results show that the heavy metal content at most depths of the profile soil exceeds the background value. Ni, Cu, Pb, Cd and Hg are enriched to varying degrees. As appears as a loss in the entire profile; Cr and Zn change less. The leaching migration characteristics show that the leaching migration of Pb and Cd is more active. Enrichment factor analysis shows that only Hg content is relatively more input by man-made sources, and other heavy metals are less. Principal component analysis(PCA), positive matrix factorization(PMF)and Pb Isotope tracer technology reveal that soil heavy metals in the profile are mainly from natural sources, followed by human activities such as agricultural pollution and coal consumption. The results of the three methodsfor source apportionment are in good agreement, Thus, these methods can be used complimentarily to effectively constrain heavy metals pollution sources.

suburb vegetable field; the soil profile; heavy metals; migration; Pb isotope tracing

蔡雄飛, 趙士杰, 宣斌, 等. 貴陽市城郊兩處菜地土壤垂直剖面重金屬遷移規律及來源解析[J]. 生態科學, 2021, 40(3): 42–50.

ZHAO Shijie, XUAN Bin, WANG Ji, et al. Migration and source analysis of heavy metals in vertical soil profiles of the two suburban vegetable filds of guiyang city[J]. Ecological Science, 2021, 40(3): 42–50.

10.14108/j.cnki.1008-8873.2021.03.006

X53

A

1008-8873(2021)03-042-09

2020-08-28;

2020-09-06

國家自然科學基金項目(41807336); 貴州省省級科技計劃項目([2017]2580)

蔡雄飛(1982—), 男, 貴州盤縣人, 博士, 副教授, 主要從事土壤重金屬污染與防治研究, E-mail: 624420800@qq.com

王濟, 男, 博士, 教授, 主要從事土壤重金屬污染與防治研究, E-mail: wangji@gznu.edu.cn