基于相場法模擬對流作用下Ni- Cu合金枝晶形貌

彭霞林 肖 紅 李偉紅 易 兵 秦 偉 何 浩

(1.湖南華菱漣源鋼鐵集團有限公司，湖南 婁底 417000； 2.湖南中科電氣股份有限公司，湖南 岳陽 414000)

液態合金的凝固過程決定了合金的最終微觀組織形貌，對鑄件性能起著至關重要的作用。鑄造過程中對流行為對合金枝晶形貌及溶質分布的影響顯著，且枝晶間的流體流動還直接影響溶質偏析、凝固疏松和孔洞等凝固缺陷的分布[1- 2]。相場法(phase field method, PFM)是基于熱力學理論來描述系統動力學的演化過程，通過引入序參數來確定界面的固、液狀態，從而避免跟蹤界面這樣復雜的計算任務，并具有將界面曲率、各向異性和動力學效應等隱性地包含在相場方程中等優點。因此，基于相場模擬方法探究不同對流條件下枝晶形貌的演變過程，對控制鑄件的微觀組織和力學性能具有重要意義。

Kobayashi等[3]提出了一種簡單的單組分熔體生長相場模型，表明噪聲對樹枝狀晶體的側分支結構影響顯著。Wheeler等[4]建立了描述理想二元合金等溫凝固的相場模型，表明控制方程隨時間變化并與界面性質有關。Kim等[5]通過擴展界面場方法提出了一種共晶相場模型，并進行了CBr4- C2Cl6有機合金的定向凝固試驗，模擬結果與試驗結果大致吻合。Beckermann等[6]和Anderson等[7]利用相場法模擬了自然對流對枝晶生長的影響，發現金屬液流動可以加快晶粒粗化。Tong等[8]開發了一種多時間步長算法優化強制對流枝晶生長的相場模型，表明強制對流會增加側枝生長的幅度和頻率、影響枝晶上部和下部的生長方向。Yuan等[9- 10]建立了耦合溶質場和流場的相場模型，模擬了強制流動作用下Fe- Ce合金等溫凝固過程中的枝晶生長過程，發現隨著噪聲幅度的增大，二次枝晶間距減小、枝晶生長速率不變，枝晶干的溶質濃度先減小后增大。龍文元等[11]采用相場法模擬了Al- Cu合金等溫凝固和非等溫凝固時強制流動對枝晶生長的影響，發現非等溫凝固枝晶生長速率小于等溫過程，強制對流導致上游溫度梯度增大而下游減小，形成枝晶不對稱生長現象。石玉峰等[12]采用新的耦合模型模擬了自然對流和強制對流對枝晶生長的影響，發現自然對流下枝晶對稱生長而強制對流下枝晶迎著流動方向生長，這是迎流側溶質富集層減薄而背流側溶質富集層增厚所致。

前人研究多集中在單側對流對枝晶形貌影響的模擬，而混合流速和漸進流速對枝晶偏轉及重熔的影響模擬研究較少。本文采用WBM(Wheeler- Boettinger- McFadden)相場模型[4]，對Ni- Cu二元合金在不同對流作用下的定向凝固進行了模擬，研究了單向對流及混合對流對枝晶形貌、溶質分布的影響；并對不同流速下枝晶的偏轉角進行了線性耦合，模擬了橫向對流和線性流速對定向生長柱狀枝晶偏轉和重熔的影響。

1 相場模型方法

Ni- Cu二元合金相場模型中存在兩個變量：相場變量φ(r,t)和濃度變量c(r,t)。φ(r,t)表征t時刻位置r處的序參量，定義φ(r,t)=1表示固相，φ(r,t)=0表示液相，在固- 液界面φ(r,t)在0～1之間連續取值。根據Ginzburg- Landau 理論，對一個體積為Ω的封閉體系，自由能F的表達式為：

(1)

根據最小能量原理由Lyapounov函數以及線性不可逆動力學推導出與時間相關的表達式為：

(2)

式中Mφ為與界面動力學相關的相場參數。相場方程可變分得到：

(3)

耦合流場的濃度場方程為：

(4)

Mφ=(1-xB)MA+xBMB

(5)

方程(3)和(4)中，HA及HB定義如下：

(6)

(7)

式(4)中，D為Fick擴散系數，在二元合金中定義為：

D=Ds+p(φ)(Dl-Ds)

(8)

式中Dl和Ds分別為液相和固相的擴散系數。

相場模擬中流場的連續性方程為：

(9)

質量守恒方程為：

(10)

(11)

(12)

相場法模擬中熱擾動的引入對凝固界面形態的穩定性有重要影響，本文在相場控制方程中加入相場擾動項，即：

(13)

式中：r為-1與+1之間的隨機數;α為擾動的強度參數。

2 數值求解

2.1 材料及模型參數

2.2 初始條件與邊界條件

在等軸晶生長過程中，t=0時刻，在計算區域中心點(x0,y0)處設置1個半徑為R的初生晶核，速度V分別為0、0.01、0.02、0.03、0.04、0.05 m/s的過冷熔體從模擬區域上邊界流入，下邊界流出。初始條件為：

(x-x0)2+(y-y0)2>R2時,

φ=0，x=x0，Vx=0,Vy=V，T=1 574 K；

(x-x0)2+(y-y0)2>R2時,

φ=1，x=x0，Vx=0,Vy=0，T=1 574 K。

定向陣列生長時，在計算區域邊界底部設置5個半徑為R的初生晶核，速度V分別為0、0.01、0.02、0.03 m/s的過冷熔體從模擬區域左側邊界流入，右側邊界流出。初始條件為：

(x-x0)2+(y-y0)2>R2時,

φ=0，x=x0，Vx=V,Vy=0，T=1 574 K；

(x-x0)2+(y-y0)2>R2時,

φ=1，x=x0，Vx=0,Vy=0，T=1 574 K。

在計算區域邊界時，相場、濃度場和流場均采用 Zero-Neumann邊界條件。

3 模擬結果與分析

3.1 單向對流作用下流速對枝晶形貌和溶質分布的影響

圖1為單向對流條件下流速對枝晶形貌的影響。在純擴散條件下，主枝晶在各向異性作用下沿坐標軸方向快速生長，主枝晶兩側的二次枝晶有明顯競爭生長、枝晶臂粗化的現象，主枝晶結構基本相同。隨著液相流動的引入，枝晶形貌隨著流速的增加發生了較大變化，具體表現為在流場的上下游區域呈不對稱的生長發育狀態，上游區域枝晶發達，而下游區域枝晶生長受到抑制。

圖1 單向對流條件下流速對枝晶形貌的影響(γ=0.07,t=1 000Δt)

將數值模擬得到的偏轉角與流速作圖，如圖2所示，得到如下關系：

θ=0.02+266.266V+1 547.02V2-

54 953.2V3

(14)

由圖2可知，隨著初始液相流速的增加，橫向發育的主枝晶干朝上游方向偏轉，并且橫向發育的主枝晶干及二次枝晶臂相較于純擴散的枝晶更粗，生長速率更快[14]。當初始液相流速增大到一定值后，下游區域主枝晶發育幾乎停滯，主枝晶生長速度急劇減小，且幾乎沒有側向枝晶形成，這主要是枝晶尖端周圍液體流動而使溫度和溶質分布不對稱所致。枝晶周圍的上流液體與下流液體相比，溫度較低，溶質濃度也較低，從而使枝晶的生長形貌呈不對稱性。

圖2 偏轉角與流速關系曲線

圖3為不同流速下同一時刻枝晶凝固前沿溶質場的分布。可以看出溶質場的分布規律與枝晶生長理論相吻合。在純擴散情況下，溶質在枝晶間呈對稱分布，固- 液界面溶質微觀偏析比較明顯。如圖4所示，在強迫對流情況下，枝晶上游濃度梯度比下游大，上游側枝晶臂之間溶質富集。隨著枝晶的生長，溶質原子被排斥到固- 液界面前沿的液體中，并被流體從上游沖刷到下游，導致溶質在下游區域富集，同時上游區域一次臂和二次臂的形成阻擋了溶質擴散的路徑，因此在上游側和下游側枝晶間形成了溶質富集區。隨著流速的不斷增大，對流促進上游固- 液界面的溶質析出，同時界面的穩定性增加，使得上游側枝晶臂均明顯比下游側枝晶臂發達，而下游側溶質擴散層厚度逐漸增加，造成固- 液界面溶質偏析嚴重。這說明在有無對流條件下，枝晶的凝固過程都無法避免微觀偏析現象。

圖3 不同流速下同一時刻枝晶凝固前沿溶質的分布(γ=0.07,t=1 000Δt)

圖4 枝晶上游和下游溶質分布

3.2 混合對流作用下流速對枝晶形貌和溶質分布的影響

混合對流作用下流速對枝晶形貌和溶質分布的影響如圖5所示。在混合流動條件下，縱向主枝晶和橫向主枝晶均表現出撓度特性，具體為上游區域的縱向主枝晶向左側生長，橫向主枝晶向上方移動，且下游區域主枝晶的偏斜更加嚴重。混合流動下枝晶生長的另一個特征是：上游區域的主枝晶干明顯比下游區域的粗壯，并且下游的縱向主枝晶干隨著混合流速的增加逐漸形成一個拖臂，其生長受到很大的阻礙?；旌狭鲃訔l件下的溶質分布與單向流動條件下的類似，受過冷熔體沖刷后，枝晶第二象限的固- 液界面附近溶質濃度降低，二次枝晶數量增加且生長速度加快；受主枝晶干阻擋的溶質在晶粒的第一和第三象限的固- 液界面大量富集，導致二次枝晶退化。

圖5 混合對流條件下流速對枝晶形貌(a～f)和溶質分布(d～f)的影響

圖6為混合對流作用下流速對定向生長柱狀枝晶形貌、溶質分布的影響。在沒有橫向流動的情況下，枝晶呈對稱樹枝狀形貌，二次枝晶發育良好，柱狀晶周圍溶質對稱分布。隨著橫向流速的引入，定向生長柱狀枝晶表現出不對稱的生長形貌，二次枝晶主要分布在主枝晶的上游側，下游側的二次枝晶受到抑制，并且隨著流速的增大該特征越明顯。當流速增大到一定值后，下游側二次枝晶被完全抑制。在線性流速下，由于枝晶不同部位流速不同，枝晶底部流速小，尖端流速大，枝晶呈弧形偏轉，如圖7所示。

圖6 混合對流條件下流速對定向生長柱狀枝晶形貌(a～d)、和溶質分布(e～h)的影響

圖7 線性流速對定向生長柱狀枝晶形貌和溶質分布的影響

在橫向對流作用下，柱狀晶向上游側偏斜，并且隨著橫向流速的增大，偏斜角度也逐漸增大。從溶質分布圖可以看出，由于溶質沿固- 液界面的擴散效應，溶質在柱狀枝晶內高度富集。這是由于二次枝晶臂和一次枝晶的阻礙，富集的溶質難以從枝晶內部向外擴散遷移，從而導致枝晶內溶質高度富集。如圖8所示，在對流作用下，柱狀晶尖端附近的溶質濃度較低，后端部分溶質濃度較高，從而抑制了柱狀晶下游側二次枝晶的生長。

圖8 柱狀枝晶尖端上下游側溶質分布

如圖9所示，在橫向對流作用下，枝晶的局部重熔和縮頸斷裂加劇。這是由于溶質大量富集在枝晶間造成了枝晶與枝晶臂連接處重熔，從而促使了枝晶破碎，并隨著流速的增加，一次枝晶間熔斷的二次枝晶逐漸減少，溶質富集程度增加。

圖9 柱狀枝晶的局部形貌

4 結論

(1)在純擴散條件下，主枝晶結構基本相同，溶質在枝晶間呈對稱分布，固- 液界面溶質微觀偏析比較明顯。隨著熔體流動的引入，流場的上下游枝晶生長呈不對稱性，上游區域枝晶發達，而下游區域枝晶生長受到抑制。橫向發育的主枝晶干向上游方向偏轉，并且橫向發育的主枝晶干及二次枝晶臂相較于純擴散條件下的枝晶更粗，生長速率更快。

(2)在混合對流作用下，上游主枝晶均偏向于流速方向生長，且下游主枝晶的偏斜更嚴重。上游主枝晶干明顯比下游的粗壯，下游縱向主枝晶干隨著混合流速的增大逐漸形成一個拖臂。枝晶第二象限的固- 液界面附近溶質濃度低，受主枝晶干阻擋的溶質在晶粒第一和第三象限的固- 液界面大量富集。

(3)在橫向對流作用下，定向生長柱狀晶的二次枝晶主要分布在主枝晶的上游側，下游側二次枝晶被抑制，并且柱狀晶向上游側偏斜。柱狀晶尖端附近的溶質濃度較低，后端部分溶質濃度較高。在線性流速下，枝晶呈弧形偏轉。

(4)在橫向對流作用下，枝晶的局部重熔和縮頸斷裂加劇，隨著流速的增加，一次枝晶間熔斷的二次枝晶逐漸減少，溶質富集程度增加。