高效發動機實現超低氮氧化物尾氣排放的對策

B.ADELMAN N.SINGH P.CHARINTRANOND J.MANIS

研究考慮將選擇性催化還原（SCR）系統置于柴油機氧化型催化器（DOC）上游，使上游催化系統快速起燃，以實現在整個復合聯邦測試規程（FTP）和坡道實驗規程（RMC）期間實現低于0.07 g/（kW·h）的氮氧化物（NOx）排放目標。對發動機機外NOx水平、排氣溫度，以及上下游SCR之間的劑量水平進行權衡比較。針對N2O形成和NH3逃逸，對NOx轉化效率進行比較。研究結果顯示，即使使用“超低NOx”后處理系統和“2027 NOx”發動機標定，如果目標尾管NOx限值為0.027 g/（kW·h），在冷態FTP工況下，最初260 s內的累積尾管NOx排放也超過了整個復合FTP工況期間所允許尾管NOx排放量，故需要另外采取措施才能達到此尾管NOx排放水平。改進SCR配方，在低于180°C的低溫下實現高于50%的NOx轉化率。在達到高NOx轉化之前，需要更少NH3儲存的SCR配方，讓還原劑較早起效是降低尾管NOx排放量的潛在方法。

高效柴油機;機內/機外凈化;超低NOx排放;還原劑

0 前言

未來的監管目標將使柴油機面對諸多獨特的挑戰，以實現更低的溫室氣體（GHG）排放，以及更低的尾管氮氧化物（NOx）排放。通常，通過產生較高的發動機機外NOx和較低排氣溫度的燃燒方式可實現較低的溫室氣體排放。為了通過更高的機外NOx和更低的排氣溫度實現更低的尾管NOx目標，研究人員需要重新對后處理系統進行架構。自2007年排放限值出臺以來，美國在傳統公路重載柴油機（HDD）上一直使用柴油機氧化催化器（DOC）和柴油機顆粒過濾器（DPF）。針對這些系統，使用發動機標定參數實現了NOx控制。從2010年開始，該系統增加了下游選擇性催化還原（SCR）系統[1-4]。這使發動機制造商能夠維持2007年的機外NOx排放水平，同時依靠SCR系統提供90%的NOx額外減排，以滿足美國2010年0.27 g/（kW·h）的NOx限值排放法規。在隨后的幾年中，排放法規引入了更為嚴格的溫室氣體排放限值，這是通過增加機外NOx并依靠SCR上更高的NOx轉化率來實現的。

但是，當前公路重載柴油機后處理體系結構（DOC+DPF+SCR/氨氧化催化劑（AMOX））的功能受到限制。為了實現超低NOx（低于0.07 g/kW·h）的排放要求，并提高燃油經濟性，有必要對當前設計進行更改。由于當前架構的SCR位于DOC和DPF的下游，在冷起動或冷排氣運行期間防止NOx泄漏將是1個挑戰。在SCR達到起燃溫度前，高NOx轉化效率可能會延遲幾分鐘，導致復合聯邦試驗程序（FTP）工況的尾管NOx排放量可能在冷態FTP工況測試后的最初500 s內超過規定的限值。即使在其余的冷態FTP工況和整個熱態FTP工況上實現100%的NOx轉化，也不足以滿足規定的尾管NOx水平。

Sharp等研究了多種后處理配置的NOx轉化性能[5-6]，以此作為實現超低NOx的途徑。其研究目標是使用沃爾沃MD13TC發動機達到復合FTP工況要求的尾管NOx限值（0.027 g/（kW·h））。在整個復合FTP工況期間，發動機機外NOx水平為4.0 g/（kW·h），并且由于采用復合渦輪增壓，排氣溫度較低。本研究考慮將SCR系統置于DOC上游，使上游系統快速起燃。與美國西南研究院（SwRI）的研究相比，研究人員還將考慮到更高的機外NOx排放水平。針對復合FTP工況和斜坡模式試驗（RMC）工況，實現NOx排放限值低于0.07 g/（kW·h）。研究人員對發動機機外的NOx水平、排氣溫度，以及上游SCR和下游SCR劑量水平之間的折中進行了比較。基于后處理硬件和控制算法，研究人員利用進一步的標定，確定可能的最低尾管NOx排放，同時還針對N2O的形成和NH3逃逸比較NOx轉化效率。

1 試驗

1.1 發動機和測功器分析

所有測試均在2019年款Navistar A26TM 12.4 L柴油機上進行。圖1為發動機外形圖，表1為該機型的技術規格[7]。發動機硬件沒有任何變化。為了達到更高的發動機機外NOx排放水平，研究人員僅僅修改了發動機標定，所產生的NOx排放僅表示未來可能的燃燒模式，并未作為目標。

試驗人員將發動機置入通用電氣（GE）1G667（16M）型電渦流測功器。測功器的最大功率為448 kW，最高轉速為5 000? r/min。這種測功器無法直接拖動發動機（空氣通過發動機泵送，但沒有加油）。在整個排氣后處理過程中都安裝了采樣口，以便在發動機機外及每個部件之后測量排放。實驗室配有2臺堀場（Horiba）排放分析儀（MEXA 7500型），可以測量總碳氫化合物（THC）、非甲烷碳氫化合物（NMHC）、總NOx、NO、O2和CO2。此外，試驗人員采用MKS（2000型）紅外傅立葉變換（FTIR）光譜分析儀測量NH3和N2O排放。

FTP工況的發動機速度要求和負荷特性曲線要求基于聯邦法規（40 CFR 86.1333）。試驗將FTP工況的拖動部分替換為怠速空轉。由于拖動會導致排氣溫度降低，電渦流測功器不直接拖動發動機，因此需要調整低水平扭矩。其結果是，發動機不再將空氣泵送至排氣。假定需要發動機主動控制（如停缸、正時延遲等）才能獲得超低的尾管NOx排放量。盡管當前的設置不具有代表性，但拖動缺失可以被認為是替代未來熱管理的合理解釋。預處理包括運行30 min的主動再生，然后進行2次熱態FTP，然后進行一整夜的冷浸過程。RMC工況按照40 CFR 86.1362的規定運行。

1.2 后處理

在當前的研究中，研究人員使用了2種通用的后處理架構。圖2（a）示出了采用DOC+DPF+柴油機后處理液（DEF）噴射器/混合器+SCR/AMOX的“標準US2010”后處理布局。圖2（b）示出了超低尾管NOx設計，在“標準US2010”系統的DOC上游裝有1個額外的DEF噴射器/混合器和SCR或SCR/AMOX。對于2種配置，都使用相同的DOC+DPF+SCR1+SCR/AMOX布置。超低尾管NOx設計使用2種配置進行測試。除非專門確定僅使用SCR，否則所有超低尾管測試都使用額外的上游SCR/AMOX作為第1個后處理組件。表2列出了所有組件的組分。選擇分區的Fe/Cu配方是為了最大程度地減少N2O的形成。

研究人員將HC注入目標催化器（目標DPF進口溫度為550 ℃）30 min后，然后停止注入30 min，將所有后處理組件老化100 h以進行主動再生，以此模擬超過50個主動過濾器再生事件的熱暴露狀態。在沒有注入HC的情況下，研究人員在30 min內監測SCR的性能，結果在最初的幾次再生事件中，NOx的轉化迅速穩定。

2 結果與討論

2.1 發動機機外排放

有2種修改后的燃燒模式，可以用于模擬未來可能使用較低有效燃油消耗率（BSFC）的高效發動機。試驗所分析的數據僅限于排氣流量、排氣溫度和NOx質量濃度。由于未修改發動機硬件，因此很難假設BSFC改進的確切水平。第1次改進的燃燒簡單地關閉了EGR閥，同時阻止EGR廢氣流入進氣歧管。該燃燒方式被稱為“高NOx”模式。表3示出了由此產生的冷態FTP工況、熱態FTP工況和RMC工況的累積NOx排放量。

如表3所示，“高NOx”模式標定的機外NOx水平被認為太高，無法作為獲得超低尾管NOx排放的潛在始點。對于超低排放（低于0.07 g/（kW·h）的復合FTP工況）測試，發動機標定被修改為發動機減速特性圖，并結合了低水平的EGR介入。因此，排氣溫度和NOx排放量低于“高NOx”標定值。由于機外NOx排放水平類似于BSFC低的“歐六標準”或中國“國六標準”，因此這種燃燒模式將被稱為“2027 NOx”模式。表4示出了由此產生的冷態FTP工況、熱態FTP工況和RMC工況的累積NOx排放。

2.2 NOx后處理轉化

“高NOx”模式發動機標定用于測量在復合FTP工況和RMC工況期間的NOx轉化效率。試驗在DOC進口、DPF進口、SCR進口和SCR出口處記錄排氣溫度。由于冷態FTP工況的起燃時間會延遲，因此這些溫度曲線更需要被關注（圖3）。“高NOx”模式冷態FTP工況的DOC進口溫度迅速達到200 ℃，并在整個循環的大部分時間內保持在250 ℃以上。結果，從DEF計量開始，DPF出口的溫度在260 s內達到190 ℃。尾管NOx的含量在此點后不久緩慢增加（在此范圍內NOx轉化率大于97%）。制動NOx比排放（BSNOx）的累積排放量如圖4所示。冷態FTP工況的循環尾管NOx排放為0.68 g/（kW·h），冷態FTP工況的 NOx排放轉換效率為93%。很高的NOx轉化效率歸因于較高的排氣溫度和電渦流（EC）測功器的使用。未來的發動機設計必須補償在FTP期間由于發動機拖動出現的較低催化器溫度。采用停缸也可能是維持高催化器溫度的1種方法。在沒有緩解拖動影響的情況下，尾管NOx排放量將大大增加。

DPF和SCR出口的熱態FTP排氣溫度如圖5所示。對于熱態FTP工況，在90 s后啟用DEF定量加注。對于絕大部分的冷態FTP工況，SCR平均溫度高于200 ℃（對于冷態FTP工況占69%，而對于熱態FTP工況則占82%）。試驗結果為：對于熱態FTP工況，NOx轉化效率為95%，機外NOx排放為10.95 g/（kW·h），尾管NOx排放為0.51 g/（kW·h）。最終的復合FTP尾管NOx排放為0.56 g/（kW·h），遠高于目前的法規規定的0.27 g/（kW·h）限值。在這項研究中，即使排氣溫度非常有利，“標準US2010”后處理配置也無法滿足所需的性能。除了尾管NOx排放超過目標外，熱態FTP工況期間的N2O形成量為0.27 g/（kW·h），是限值的2倍。在此水平形成的N2O相當于額外產生39.95 g/（kW·h）的CO2的溫室氣體當量。因此，研究人員評估了1種替代的后處理配置。

2.3 NOx轉化性能對比

表5示出了采用“高NOx”模式發動機標定時的FTP工況和RMC工況的測試結果。采用“標準US2010”后處理時，尾管NOx排放大大超過了0.27 g/（kW·h）的限值。這歸因于很高的機外NOx排放量，以及DEF單點計量加注的局限性。

為了在冷態FTP工況開始時實現非常高的NOx轉換效率，有必要在DOC和DPF的上游加裝另1個SCR組件。DOC和DPF的熱慣性不會延遲上游SCR的起燃。圖6示出了在使用“高NOx”模式發動機標定時，冷態FTP工況期間上游和下游SCR組件的進口溫度和出口溫度。作為第1個后處理組件，上游SCR進口在冷態FTP的前90 s（第1次加速）內達到190 ℃（DEF計量加注的開始），上游SCR溫度在160 s內高于200 ℃，且對于其余的冷態FTP，平均基床溫度保持在200 ℃以上。上游SCR組件的添加對下游SCR組件的熱滯后影響很小。圖7示出了“標準US2010”工況和“超低NOx”工況配置時下游SCR熱曲線的比較。

加裝上游SCR的明顯好處是改善了NOx轉化的起燃效率。但是，這也僅在Cu/沸石SCR組件的性能與帶有分區AMOX的Cu/沸石的性能上有明顯區別。在沒有AMOX的情況下，大量的NH3將從上游SCR組件中逃逸，然后在DOC/DPF上被氧化。此過程對形成NOx及N2O具有選擇性。因此，當“超低NOx”排放后處理系統沒有AMOX的情況下，尾管NOx排放和N2O排放更高。盡管銅/沸石區域與有AMOX的銅/沸石區域不相同，但減少的原因可以合理地歸因于AMOX功能。“標準US2010”工況下的NH3中床水平可與沒有AMOX的上游系統相媲美。Fe/Cu組件具有5.1 cm長的Fe區域和11.4 cm長的Cu區域。但是，對于較高的轉化率，不可能完全排除采用較大的催化器尺寸。表5列出了所有“高NOx”燃燒模式時的測試結果。

在理想情況下，應調整目標上下游組件NOx轉化率之間的平衡，以平衡尾管NOx排放、熱管理和炭煙被動氧化。但是，這要受到在冷態FTP工況開始時需要在上游SCR上建立NH3存儲的限制。在FTP循環結束時，經歷的高排氣溫度將限制NH3的存儲。DEF噴射系統和混合器的局限性，以及低排氣溫度不允許在冷態FTP工況啟動期間加速NH3加載。這需要在上游SCR處連續提供較高的目標NH3/NOx比（ANR），以維持充足的NH3加載。研究人員對幾種DEF劑量標定進行了測試。這些標定導致復合FTP工況尾管NOx排放低于0.27 g/（kW·h），同時保持進入DPF的高NOx濃度。對于這些標定，可以將上游NOx的轉化率調整為以將總機外NOx減少到從70%～80%的目標范圍，而下游SCR為實現98%的循環，需要提供額外的NOx轉化率。

在實際情況下，可能需要平衡上游SCR上的NOx轉化水平和DPF中炭煙被動氧化水平，以獲得理想NOx質量濃度。在理想情況下，NOx/炭煙質量比的最優值為8或更高。為了實現擬議的超低尾管NOx排放量，還必須降低機外NOx排放（“2027 NOx”排放的發動機標定），并針對上游SCR采取非常積極的DEF配量策略。

2.4 最低尾管NOx目標的實現

如表4所示，“2027 NOx”要求發動機標定的機外NOx排放量比“高NOx”模式標定要低15%～20%。SCR進口和出口溫度的最終變化如圖8所示。上游SCR的溫度略有下降，但是下游SCR在達到起燃溫度方面有較長的延遲。這主要歸因于改進的“2027 NOx”排放下發動機標定較低的廢氣流量。結果排氣中的潛熱更少，因此直到測試循環的后期才實現起燃。即使機外NOx較低，熱分布的這種差異也會導致在上游SCR上產生較高的總NOx轉化率。冷態FTP工況的NOx排放如圖9所示。一旦上游SCR的平均溫度高于200 ℃，尾管NOx排放基本持平。在冷態FTP工況進行400 s后，可以觀察到幾乎100%的NOx被轉化。冷態FTP工況下尾管的NOx排放為0.25 g/（kW·h），系統NOx轉化率為96.9%，上游SCR占總量的94.5%。在熱態FTP工況期間，尾管NOx排放為0.03 g/（kW·h），系統NOx轉化率為99.7%（上游SCR的還原效率高達95.6%）。復合FTP工況尾管NOx排放為0.05 g/（kW·h）。即使在上游的銅/沸石配方中觀察到如此高的NOx轉化率，熱態FTP工況的尾管N2O仍為0.12 g/（kW·h），低于0.13 g/（kW·h）的排放限值目標。

上游SCR的轉化率不能太高，否則會使進入DPF的NOx含量太低，從而無法支持足夠的炭煙進行被動氧化。在熱態FTP工況期間，進入DPF的NOx排放為0.17 g/（kW·h），這就要求機外炭煙小于0.021 g/（kW·h），以使炭煙被動優化具有理想的NOx/炭煙比。有幾種可能的途徑可以降低上游SCR所需的NOx轉化率，同時仍能實現超低NOx尾管排放目標。催化劑配方可能需要調整，以實現高NOx轉化之前較少的NH3儲存。試驗基于穩態測試，該測試表明可以采用新的還原劑輸送概念，以使DEF劑量加注的盡早開始。這種方法不太可能對冷態FTP工況有很大的改進。因為在第1次加速過程中，上游SCR進口溫度從100 ℃迅速升高到200 ℃以上。如果DEF劑量加注從150 ℃開始而不是從190 ℃開始，則只會導致在冷態FTP工況循環中提前15 s開始DEF劑量加注。Harris等已經討論了高NH3存儲量的作用。雖然可以采用其他的熱管理措施，如采用電加熱器，但這些措施同時會面臨相關的燃料罰款和保修問題。

表6列出了機外NOx、尾管NOx和尾管N2O排放的形成情況。這些數據通過“2027 NOx”排放要求下的發動機標定和“超低NOx”排放要求下的后處理系統試驗得到。

值得指出的是，在試驗開始的500 s內應重點關注尾管NOx的排放（圖10），以確定進一步為降低尾管NOx排放所作出的平衡。

由于冷態FTP工況占復合FTP工況排放量的1/7，因此對于0.03 g/（kW·h）的復合FTP工況尾管NOx目標，冷態FTP工況所允許的最大尾管NOx排放必須低于0.19 g/（kW·h）。這將需要在其余的冷態及整個熱態FTP工況上實現100%的NOx轉化。盡管這個目標不夠合理，但在圖10中可以清楚地看出，在FTP的冷起動中的前260 s內已經超過了此限值。更為合理的目標（對于0.03 g/（kW·h）的復合FTP工況）是冷態FTP工況不應超過0.07 g/（kW·h），但實際上在開始的85 s內已經超過了此限值。如果目標復合FTP工況尾管NOx排放為0.07 g/（kW·h），則最高允許的冷態FTP工況尾管NOx排放為0.47 g/（kW·h）。如圖10所示，這可以通過“2027 NOx”排放要求的機外水平、“超低NOx”排放后處理配置及熱曲線來實現。

3 結論

測試結果表明，即使采用高的機外NOx排放（“高NOx”發動機標定），當前DOC+DPF+SCR/AMOX的“標準US2010”排放后處理配置也無法實現美國EPA 2010法規中規定的尾管NOx排放目標，即達到0.27 g/（kW·h）排放限值。

在“標準US2020”排放后處理配置的上游額外放置1個SCR組件可改善SCR起燃，并增加系統NOx轉化能力。采用該設計能夠在復合FTP工況上實現尾管NOx小于0.27 g/（kW·h），同時尾管N2O還不超過0.13 g/（kW·h）的限值。這使得機外NOx排放水平較2017年水平有顯著提高。

由于上游SCR可以降低進入DPF的NOx水平，因此重要的是限制達到所需尾管NOx限值所需的NOx轉化水平。當目標尾管NOx排放為當前的0.27 g/（kW·h）限值時，這一點可以得到證明。上游SCR系統的目標是提供充分的NOx轉化率，并在DPF上實現炭煙的被動氧化。

采用“超低NOx”排放后處理系統和“2027 NOx”排放要求的發動機標定，可以在整個復合FTP工況和RMC工況期間達到低于0.067 g/（kW·h）的尾管NOx排放。至于熱態FTP工況和RMC工況，尾管N2O的排放量低于0.13 g/（kW·h）。

即使采用“超低NOx”排放后處理系統和“2027 NOx”排放要求的發動機標定，如果目標尾管NOx限值為0.027 g/（kW·h），冷態FTP工況最初260 s的累積尾管NOx排放也超過了整個復合FTP期間所允許的尾管NOx排放。當采用當前研究中所測試的發動機標定和后處理硬件時，需要采取其他措施才能達到此尾管NOx排放水平。

在FTP工況的這一區段中，降低尾管NOx排放量的一些潛在方法是：改進SCR配方，在低溫（<180 ℃）下實現高于50%的NOx轉化率;在達到高NOx轉化之前，采用NH3儲存更少的SCR配方;較早引入還原劑;改進如電加熱器一類的熱管理系統;降低發動機機外NOx排放。

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