基于響應面法的可控低強度材料配合比優化研究

朱祐增，劉 浩，黃 銳，張 鵬

(中國地質大學(武漢)工程學院，武漢 430074)

0 引 言

隨著我國經濟快速發展，大量舊的建筑物被拆除重建，產生了大量建筑垃圾。這些垃圾不僅大大降低了土地資源利用效率，對生態環境也造成了顯著影響[1]。在建筑垃圾中，廢棄混凝土約占30%～40%[2]，將廢棄混凝土塊經破碎、分級并按一定比例混合后制成再生骨料是建筑垃圾再利用的主要途徑。目前城市建筑垃圾中質量較好的集料已經得到再生利用，但粒徑小于5 mm且質量較差的細料卻沒有很好的再生渠道[3]。

根據美國混凝土協會(ACI)229委員會的定義[4]，可控低強度材料(controlled low strength materials, CLSM)是一種自密實、自流平、強度可調、可代替傳統回填材料的水泥基材料，又稱作流動性填充料、流動性砂漿等。CLSM的28 d強度不超過8.3 MPa，在實際應用中，為便于后期的開挖，一般不超過2.1 MPa。常規CLSM的組成和普通混凝土類似，主要由膠凝材料、集料、水以及各種添加劑組成。由于CLSM對原材料要求相對較低，制備CLSM已經成為了大體量廢棄材料循環利用的途徑[5]。諸如爐渣[6]、鑄造砂[7]、工程超挖土[8-9]、再生橡膠顆粒[10]、廢牡蠣殼[11]、廢棄玻璃[12]、廢紙污泥灰[13]均有學者成功將其用于制備CLSM，同樣也有國內外學者利用建筑垃圾再生細骨料[3,14-15]成功制備了CLSM，為廢棄混凝土再生細骨料的利用提供了一條新的途徑。

CLSM需要同時滿足流動度和泌水率等工作性能以及抗壓強度等力學性能的要求，并且其各成分含量相互關聯，不能在不影響配合比的情況下單獨調整某種材料的用量，導致目前國內外暫無較為標準可行的配合比設計方法，一般通過試錯法來調整ACI 229R[4]中的推薦比例，直至滿足相關性能要求[16]。傳統試錯法和試驗設計所得結果有很大的局限性和偶然性，而響應面法(response surface methodology, RSM)除了具有試驗次數少、試驗周期短、精密度高等優點，還可以研究因素間的交互作用，理論上更適合用于CLSM配合比的設計。RSM是由Box等[17]提出的一種試驗設計方法，是一種綜合試驗設計和數學建模的優化方法，通過對具有代表性的局部各點進行試驗，回歸擬合全局范圍內因素與結果間的函數關系，并且取得各因素最優水平值[18]。

因此，本文采用混凝土再生細骨料為原材料，在保持膠凝材料總用量不變情況下，利用粉煤灰等質量替代普通水泥的方法制備CLSM，通過單因素試驗研究主要參數包括水固比、聚羧酸減水劑摻量、水泥占膠凝材料總質量的比例(簡稱灰膠比)對工作性能的影響，在此基礎上利用雙響應面法分析得到不同參數間對響應值的交互作用，得到相應的擬合函數以及同時滿足工作性能和抗壓強度等要求的最優配合比。

1 實 驗

1.1 原材料

混凝土再生細骨料采用武漢某再生資源公司處理生產的細料，其物理性能見表1，骨料的粒徑分布和X射線衍射結果(X-ray diffraction, XRD)分別如圖1和圖2所示。由圖表可知，再生細骨料相較于普通天然砂的最大不同是具有較高的吸水率，其粒徑級配完全符合CB/T 25176—2010《混凝土和砂漿用再生細骨料》[19]的要求。由XRD結果可知，再生細骨料中主要含有石英(SiO2)和方解石(CaCO3)以及硅、鈣、鋁等元素的氧化物((Ca,Al)·2Si2O8·4H2O)等，無有害成分。

表1 再生細骨料物理性能Table 1 Physical properties of recycled fine aggregate

圖1 再生細骨料篩分曲線Fig.1 Sieve curves of recycled fine aggregate

圖2 再生細骨料XRD譜Fig.2 XRD pattern of recycled fine aggregate

水泥采用河南永安水泥有限公司生產的42.5級普通硅酸鹽水泥，其物理性能滿足CB 175—2007《通用硅酸鹽水泥》[20]的要求。粉煤灰為F類Ⅲ級粉煤灰，符合CB/T 1596—2017《用于水泥和混凝土的粉煤灰》[21]的要求，其主要化學成分見表2。聚羧酸減水劑(PCE)產自江蘇兆佳建筑科技有限公司，符合GB 50199—2013《混凝土外加劑應用技術規范》[22]的要求，建議摻量為膠凝材料的0.2%～0.3%(質量分數，下同)。

表2 粉煤灰主要化學成分Table 2 Main chemical composition of fly ash

1.2 試驗方法

試驗研究的CLSM工作性能包括流動度和泌水率。流動度測試方法參照ASTM D6103—04“Standard test method for flow consistency of controlled low strength material (CLSM)”[24]，流動度測試示意圖如圖3所示，采用φ75 mm×150 mm上下開口的塑料圓桶，充滿CLSM漿料后快速提起使其在平面內自由擴展，當漿料停止流動后，在兩個正交方向上測量形成的圓餅狀漿料的直徑，將直徑平均值定義為材料的坍落擴展度。泌水率試驗參照 JTG E30—2005《公路工程水泥及水泥混凝土試驗規程》[25]中混凝土泌水率試驗測試方法，對2 h后的泌水率進行測量，泌水率測試示意圖如圖4所示。CLSM立方體抗壓強度測試參考JGJ/T 70—2009《建筑砂漿基本性能試驗方法》[26]，試件尺寸為70.7 mm×70.7 mm×70.7 mm。

圖3 流動度測試示意圖Fig.3 Fluidity test schematic

圖4 泌水率測試示意圖Fig.4 Bleeding rate test schematic

2 結果與討論

現有研究[15]表明流動度和泌水率往往是一對矛盾關系，本文設定流動度與泌水率的比值(流泌比)作為一個響應值來定義工作性能，另一個響應值為28 d抗壓強度。響應面法對于因素與水平的選取主要參考已有文獻、單因素試驗、爬坡試驗和使用兩水平因子設計試驗等四種方法[27]，考慮到所用材料和已有文獻可能有較大差異，研究采用單因素試驗確定符合工作性能的各參數水平。CLSM相較于其他水泥基材料最大的特點是自流平，所以另一個響應值抗壓強度的選取是在滿足工作性能的基礎，選擇較大的水固比和灰膠比范圍。試驗中固定膠凝材料的用量為350 kg/m3，通過前期試驗得知CLSM的濕密度在1 800～1 874 kg/m3之間，參考JGJ 55—2011《普通混凝土配合比設計規程》[28]中絕對密度法確定其他各材料的具體摻量。

2.1 單因素試驗

單因素試驗以水固比0.28，聚羧酸減水劑摻量0.2%，灰膠比0.23作為基本試驗條件，分別單獨研究水固比(0.26、0.27、0.28、0.29、0.30)，聚羧酸減水劑摻量(0%、0.1%、0.2%、0.3%、0.4%、0.5%),灰膠比(0、0.09、0.16、0.30、0.37)對流動度、泌水率和流泌比的影響，試驗結果如圖5～圖8所示。

圖5 水固比對CLSM工作性能的影響Fig.5 Effect of water-solid ratio on workability of CLSM

圖6 減水劑摻量對CLSM工作性能的影響Fig.6 Effect of PCE content on workability of CLSM

圖7 灰膠比對CLSM工作性能的影響Fig.7 Effect of pc/cm ratio on workability of CLSM

圖8 流動度和泌水率的關系Fig.8 Relationship between fluidity and bleeding rate

由圖5可知，在灰膠比和減水劑摻量固定的情況下，CLSM流動性和泌水率隨水固比增大而增大，原因是水固比增大使自由水含量增加。同時通過計算發現，流泌比隨著水固比增大而逐漸減小。由圖6可以看出，在水固比和灰膠比固定情況下，CLSM流動性隨著聚羧酸減水劑摻量增加而增加，這是由于聚羧酸分子會通過吸附在水泥顆粒表面的方式使水泥顆粒表面帶負電荷，形成靜電排斥作用，促進水泥顆粒相互分散破壞絮凝結構，釋放出被包裹的水分子，從而增加流動性[29]。在一定范圍內減水劑摻量的增加能夠改善CLSM的泌水情況，但超過了飽和摻量后泌水增加。通過計算可知，減水劑摻量為0.2%時，流泌比最大。由圖7可知，在水固比和減水劑摻量固定情況下，CLSM流動度和泌水率隨著灰膠比增大整體呈下降趨勢，原因是水泥顆粒呈棱角狀，顯著增大了漿體的內摩擦角和黏滯系數，另外隨著水泥含量增加，水泥水化消耗更多的自由水,從而降低了CLSM的流動度和泌水率。另外通過計算可知，當灰膠比為0.23時，流泌比最大。同時，對流動度和泌水率進行線性擬合，結果如圖8所示，也證實了流動度和泌水率的關系。

2.2 回歸模型的建立

根據上述單因素試驗結果，利用Design-Expert軟件，以流泌比(Y1)和28 d抗壓強度(Y2)為響應值，以水固比(A)、聚羧酸減水劑摻量(B)、灰膠比(C)為考察因素，依據Box-Behnken中心組合設計原理[30]生成了17組試驗，設計因素水平見表3，表中-1、0、1為編碼變量的低、中、高水平。試驗方案和結果如表4所示。經二次回歸分析求得響應函數，即回歸方程Y1=37.52-5.37A+1.03B+1.12C+0.950 0AB-2.05AC+2.48BC-4.43A2-5.58B2-7.15C2,Y2=1.84-0.332 5A+0.218 8B+0.866 3C-0.065 0AB-0.190 0AC+0.197 5BC。

表3 Box-Behnken設計因素水平Table 3 Box-Behnken design factor level

表4 Box-Behnken試驗方案及結果Table 4 Box-Behnken test schemes and results

2.3 回歸模型方差和可信度分析

模型顯著性檢驗采用F檢驗判定，置信水平為95%，若顯著性概率P≤0.05，表明相應因素對該響應值有顯著影響，若P≥0.1，表明相應因素對該響應值影響不顯著[31]。由表5、表6可以看出，流泌比和28 d抗壓強度響應面回歸模型均達到顯著水平。失擬項反映試驗數據與模型不相符的情況，由表5、表6可知，流泌比失擬項F值對應的P=0.064 8>0.05，28 d抗壓強度失擬項F值對應的P=0.089 9>0.05，表明模型擬合程度好，試驗設計合理。此外，由表4和表5中可以發現，影響CLSM流泌比的顯著項為A、B、C、AC、BC、A2、B2、C2，影響CLSM 28 d抗壓強度的顯著項是A、B、C、AC、BC，因素之間交互作用明顯，利用響應面曲線能較好地闡釋各因子之間的關系。

表5 流泌比方差分析Table 5 Variance analysis of ratio of fluidity to bleeding rate

表6 28 d抗壓強度方差分析Table 6 Variance analysis of 28 d compressive strength

2.4 各因素的交互分析

試驗通過將設計因子的實際取值線投射到設計區間內，可得到不同因素的影響曲線，進而直觀獲得不同因子對響應值的影響程度。中心點附近因素對流泌比的影響曲線如圖9所示。水固比對流泌比影響最大，隨著水固比增加，流泌比呈拋物線減小；減水劑摻量和灰膠比對流泌比的影響也非常顯著，隨著參數增加，流泌比先增大后減小，這與單因素試驗結果一致。

圖9 中心點附近因素對流泌比的影響曲線Fig.9 Influence curves of factors near the center pointon ratio of fluidity to bleeding rate

在三維響應圖中，顏色由藍至紅變化表示響應值從小到大的變化，變化越快響應面坡度越陡峭。通過響應面投影可以得到等高線圖，最小圓的中心為最大響應值，圓形表示因素之間交互作用較弱，橢圓形表示因素之間交互作用較強[32]。水固比和減水劑摻量、水固比和灰膠比、灰膠比和減水劑摻量對流泌比交互作用響應面如圖10～圖12所示。由圖可以看出，各因素之間存在良好的交互作用，水固比和減水劑摻量之間交互作用稍差一些。水固比、聚羧酸減水劑摻量、灰膠比在響應面均有最高點，表明響應值(流泌比)在試驗范圍內存在最大值。

中心點附近因素對28 d抗壓強度的影響曲線如圖13所示，水固比和減水劑摻量、水固比和灰膠比、灰膠比和減水劑摻量對28 d抗壓強度交互作用響應面如圖14～圖16所示。由圖13可知，水固比和灰膠比對CLSM 28 d抗壓強度影響很大。隨著水固比增大，28 d抗壓強度逐漸減小，原因是水固比增大增加了CLSM中自由水的含量，骨料吸收和水泥水化所需水量有限，多余的水會在混合料內部形成大量空隙，從而削弱整體強度[15]。隨著灰膠比增大，28 d抗壓強度逐漸增大，原因是水泥占膠凝材料比例越大，水泥固結能力越強，水泥水化所形成的水泥石作為再生回填材料中堅固的核心與再生回填材料接合產生骨架強度也越大，使CLSM強度越高。聚羧酸減水劑摻量在研究范圍內對28 d抗壓強度影響不明顯，強度略有增加。另外，圖14中等高線呈圓形趨勢，說明水固比和減水劑摻量之間交互作用差，而圖15和圖16中響應面投影所得等高線呈橢圓形趨勢，說明水固比和灰膠比、灰膠比和減水劑摻量之間交互作用相對較好，與表6分析結果一致。

圖10 水固比和減水劑摻量對流泌比交互作用響應面Fig.10 Response surface of interaction between water-solid ratioand PCE content on ratio of fluidity to bleeding rate

圖11 水固比和灰膠比對流泌比交互作用響應面Fig.11 Response surface of interaction between water-solidratio and pc/cm ratio on ratio of fluidity to bleeding rate

圖12 灰膠比和減水劑摻量對流泌比交互作用響應面Fig.12 Response surface of interaction between pc/cmratio and PCE content on ratio of fluidity to bleeding rate

圖13 中心點附近因素對28 d抗壓強度的影響曲線Fig.13 Influence curves of factors near the center pointon 28 d compressive strength

圖14 水固比和減水劑摻量對28 d抗壓強度交互作用響應面Fig.14 Response surface of interaction between water-solid ratioand PCE content on 28 d compressive strength

圖15 水固比和灰膠比對28 d抗壓強度交互作用響應面Fig.15 Response surface of interaction between water-solidratio and pc/cm ratio on 28 d compressive strength

圖16 灰膠比和減水劑摻量對28 d抗壓強度交互作用響應面Fig.16 Response surface of interaction between pc/cm ratioand PCE content on 28 d compressive strength

2.5 CLSM工作性能和28 d抗壓強度優化

在CLSM配合比優化中，工作性能和抗壓強度為優化的目標，其中流泌比屬于望大特性響應值，抗壓強度屬于望目特性響應值。根據ACI 229R[4]規定，用于結構性回填的CLSM的28 d抗壓強度應在0.7～8.3 MPa，為了方便后期開挖施工，將抗壓強度的優化區間設置為0.7～2.1 MPa，并且在推薦的方案中選擇較大的水固比以提高流動性。按照上述要求采用Design-Expert軟件得到CLSM設計優化結果，如表7所示，試驗驗證測得CLSM的流動度為195 mm，泌水率為5.12%(流泌比為38.09 mm/%)，28 d抗壓強度為1.82 MPa，與模型預測值接近，說明優化配合比方法和建立的模型可靠，預測性較好。

表7 響應面優化結果(點預測)Table 7 Response surface optimization result (point prediction)

3 結 論

(1)隨著水固比增大，CLSM流動度和泌水率都增大，但是流泌比逐步減小；隨著聚羧酸減水劑摻量的增加，CLSM的流動度和泌水率都呈增大的趨勢，流泌比先增大后減小，在最優摻量處取得最大值；隨著灰膠比增大，CLSM的流動度和泌水率呈逐漸減小的趨勢，流泌比在灰膠比為0.23時取得最大值。

(2)根據響應面分析，三個參數對兩個響應值的影響都比較顯著，其中水固比和灰膠比、灰膠比和聚羧酸減水劑摻量這兩組參數對流泌比的交互作用較好。隨著水固比的增大，28 d抗壓強度逐漸減小；隨著聚羧酸減水劑摻量增加，28 d抗壓強度變化不明顯；隨著灰膠比增大，28 d抗壓強度增大明顯。參數之間對28 d抗壓強度交互作用一般。

(3)通過雙響應面法，對CLSM工作性能和抗壓強度同時進行優化，得到了性能最佳的配合比：水固比為0.273，減水劑摻量為0.195%，灰膠比為0.218，使得流泌比為38.341 mm/%，28 d抗壓強度為1.796 MPa，經驗證誤差不大，證明了利用響應面進行多指標優化是CLSM配合比設計的一種非常可行的方法。