不等徑顆粒間液橋力學參數及形態的試驗研究1)

蒲 誠 劉奉銀 王劭涵 鐘麗佳

(西安理工大學土木建筑工程學院,西安 710048)

引言

作為一種自然界中廣泛存在的力,液橋力的研究被廣泛運用在制藥、結晶提純、廢液中重金屬回收、紙張脫墨處理等領域,開展液橋力的研究對工業制造具有積極的作用.

對液橋的研究最早可以追溯到20 世紀60 年代表面科學領域,1925 年Hanines 率先研究了兩等徑顆粒間的液橋力的大小.在此基礎上,De Bisschop 等[1]、Lian 等[2]從理論角度研究了拉伸過程中兩光滑球體顆粒間液橋力的變化規律;Darabi 等[3]建立了兩不等徑顆粒間液橋力變化及液橋斷裂距離的理論計算模型;Pitois 等[4-5]研究了等徑顆粒間鐘擺狀液橋的斷裂能以及液橋拉伸過程中黏滯力的變化規律.當液橋體積足夠大時,重力對液橋力力值及液橋形態的影響已不可忽略,Mazzone 等[6]、Bayramli 等[7]分別從理論推導和數值模擬的角度研究了重力對液橋力大小及液橋形態的影響,Farmer 和Bird[8]分析了重力影響下非軸對稱液橋出現的條件.試驗研究方面,早期的研究者主要通過微分天平和懸臂梁法測量液橋力.Soulié等[9]在微分天平背板上添加一豎向位移裝置,通過拉伸過程中天平讀數的變化測量顆粒間液橋力的大小;Willett 等[10]測量了等徑及不等徑人造藍寶石顆粒間液橋力的變化規律;Lu 等[11]、Rossetti 等[12]利用小撓度的懸臂裝置,通過拉伸過程中懸臂的變形來間接測量液橋力的大小.隨著試驗條件的不斷改進,剛性試驗機被廣泛運用在液橋拉伸試驗中.Bozkurt 等[13]研究了浸潤性對等徑顆粒間液橋力的影響;Lievano 等[14]、Wang 等[15]測量了三顆粒間液橋拉伸過程中液橋力的變化.

雖然我國對液橋的研究起步較晚,但仍取得了一系列豐碩的成果.劉建林等[16]依據最小勢能原理推導了控制液橋形狀的Y-L 方程,并通過數值計算的方法研究了不同探頭周圍液橋形狀及液橋力的大小;王學衛和于洋[17]從試驗結合數值模擬角度研究了重力影響下平板間液橋的斷裂距離;莊大偉等[18]、朱朝飛等[19]分別從試驗和理論分析的角度研究了狹長平板間液橋形態隨拉伸距離的變化規律;王輝等[20]從理論角度研究了液橋力對濕顆粒分離速度和分離距離的影響,并計算了100 種不同初始條件下濕顆粒分離所需的臨界速度.試驗研究方面,蒲誠等[21]利用剛性試驗機揭示了一對等徑顆粒間液橋力及形態的變化規律;余蓮英等[22]利用微分天平對不等徑顆粒間的液橋力大小進行了測量.

然而,一方面國內對液橋的研究多集中在理論計算及數值模擬層面,從試驗角度探究液橋力變化規律的研究較少;另一方面以往的研究大多以液橋力學參數的變化規律為研究重點,對液橋形態變化規律的研究關注不足.鑒于此,本文在文獻[21]研究的基礎上以不等徑顆粒及其間液橋為研究對象,選取不同粒徑的玻璃珠,用丙三醇模擬顆粒間的液橋.利用納米多功能拉伸試驗機測量3 種粒徑比、5 種液橋體積下不等徑顆粒間液橋力?位移曲線,研究不等徑顆粒間最大液橋力、斷裂距離隨粒徑比及液橋體積的變化規律.其次,通過理論計算結果與實測結果的比較驗證試驗結果的合理性.最后,針對理論計算結果中存在的不足,通過對拉伸過程中液橋形態變化規律的分析,對液橋的外輪廓進行更加詳細的分類假設,以彌補現有圓環假設在描述拉伸過程中液橋外輪廓變化的局限.

1 試驗方法

1.1 試驗儀器

采用美國Keysight 公司研發的Nano UTM T150納米多功能試驗機進行試驗,如圖1 所示.在試驗機的前側以及左側分別放置高清度CCD 工業電子顯微鏡,確保上下顆粒處于同一軸線上并實時記錄液橋外輪廓的變化.試驗機主要由剛性外殼、減振臺、測量裝置及數據采集系統組成,儀器的主要力學參數及儀器簡介見文獻[21].

圖1 試驗儀器Fig.1 Testing machine

1.2 試驗材料

選取直徑D=2.5 mm,4 mm,5 mm 的玻璃珠,采用表面張力與純水相似的有機溶劑丙三醇代替純水模擬顆粒間的液橋以避免水分蒸發對試驗結果的影響.根據Bozkurt 等[13]的研究成果,當顆粒分離速度大于4 km/s 時黏滯力對液橋力產生顯著的影響,本試驗是在靜態拉伸的條件下進行因而黏滯系數的差異可以忽略.在20 °C 時兩種液體的性質如表1所示,液橋體積選定為0.1,0.25,0.5,1.0,1.5 μL.

表1 20 °C 條件下丙三醇與水的物理力學參數Table 1 Physical mechanical parameters for glycerol and water at 20 °C

1.3 試驗步驟

利用空調控制室溫,試驗前將空調溫度調至20 °C 并保持12 h,試驗時記錄室內溫度及濕度.采用無水乙醇和去離子水作為清洗劑清洗玻璃珠表面,以清除顆粒表面灰塵和消除顆粒表面靜電力的影響.用硬基質膠將清洗干凈的玻璃珠固定在剛性機械臂上及NMAT 延長頭上.采用微型移液槍在下部顆粒球冠處注入相應體積的液體,控制上部顆粒向下移動,待形成液橋之后反復拉伸多次使液橋趨于穩定.保持下部顆粒恒為直徑5 mm 的玻璃珠,將上部顆粒依次替換為直徑2.5 mm,4 mm,5 mm 玻璃珠,測量并獲得粒徑比n=0.5 (上2.5 mm,下5 mm),n=0.8 (上4 mm,下5 mm),以及n=1 (上5 mm,下5 mm) 時不同液橋體積下液橋拉伸過程中液橋力?位移曲線.同時,開啟CCD 數碼相機,全程記錄液橋外輪廓的變化.具體試驗操作步驟見文獻[21],裝配好的試樣如圖2 所示.

圖2 試樣安裝示意圖Fig.2 Diagram of specimen installation

2 試驗結果分析

2.1 液橋力?位移曲線

根據Gorge 法[23],液橋力Fliq由液橋氣?液交界面處表面張力產生的Fσ與液橋內部基質吸力產生的Fψ兩部分組成,如式(1)所示,Fσ與Fψ表達式如式(2)及式(3)所示

在液橋的氣?液交界面處,液橋的自由變形滿足Y-L方程

式(1)～ 式(4)中σ為表面張力,N/m;ψ為基質吸力,kPa;r1為液橋的外輪廓半徑,mm;r2為液橋的頸部半徑,mm.

同時,由于本文是在剛性試驗機上進行,試驗初始狀態為位移零點而非力零點,因此在下球冠處作用有由液體內壓產生的反作用力[21],液橋的初始受力狀態如圖3 所示.

圖3 液橋受力示意圖Fig.3 Forces in the neck of liquid bridge

將測量得到的結果繪制在圖4 中,圖4(a)～ 圖4(e)分別表示了液橋體積為0.1 μL,0.25 μL,0.5 μL,1.0 μL,1.5 μL 時不等徑顆粒間液橋拉伸過程的液橋力?位移曲線.

由圖4 可以看出,液橋力?位移曲線分為上升段、下降段以及突然跌落段3 部分.需要說明的是,早先采用微分天平以及懸臂梁法測量液橋力時,最大液橋力出現在位移為0 處,即液橋力?位移曲線并未觀測到上升段[4-5,10].然而,隨著剛性試驗機在液橋力測量中的大量使用,眾多學者觀測到最大液橋力出現在位移較小但非零處[9,12-13].兩種液橋力?位移曲線產生差異的原因可能在于其試驗初始點的選擇不同[21].

圖4 液橋力?位移曲線Fig.4 Curves of liquid force?distance

結合圖3 可以猜想:在曲線的上升段,液橋內部壓力隨拉伸距離的增大不斷消散,作用在液橋下端固-液接觸面處的反作用力逐漸減小,液橋力隨著液橋拉伸距離的增大不斷地增大,當液橋內壓消散為0 時液橋力達到最大[21].隨著拉伸距離的增大,液橋的外輪廓半徑r1增加而液橋的頸部半徑r2減小.由式(1)可知,表面張力產生的Fσ隨拉伸距離的增加正向減小,而由基質吸力產生的Fψ先正向減小,當r1>r2后Fψ負向增加.因而液橋力整體上隨著拉伸距離的增加不斷減小.在曲線的突然跌落段,液橋的頸部半徑r2減至最窄,液橋不能再承受任何形式的拉伸,液橋突然斷裂,顆粒分離.

粒徑比對液橋力?位移曲線形態的影響主要集中在曲線的上升段,當液橋體積相同時,粒徑比越大曲線上升段越明顯.在曲線的下降段粒徑比對液橋力?位移曲線形態的影響較小,不同粒徑的液橋力?位移曲線形態較為接近.

2.2 最大液橋力影響分析

將不同粒徑比下最大液橋力與液橋體積的關系繪制在圖5 中.

圖5 最大液橋力?液橋體積圖Fig.5 Curves of maximum liquid force-liquid volume under different radius ratio condition

由圖5 可以看出,等粒徑比條件下隨著液橋體積的增大,最大液橋力的增加速度均經歷了由快向慢的過程并最終保持恒定的過程.當液橋體積從0 μL 增加到0.5 μL 的過程中液橋力增速較快,當液橋體積從0.5 μL 增加到1.0 μL 的過程中液橋力增速逐漸放緩,當液橋體積從0.5 μL 增加到1.0 μL 的過程中液橋力基本保持不變.將液橋力增加速度由快向慢轉變所對應的液橋體積定義為界限含液量,可以猜想當液橋體積小于界限含液量時,隨液橋體積的增加液橋力增加速度較快.當液橋體積大于界限含液量時,隨液橋體積的增加液橋力增加速度變慢并最終保持不變,即液橋力不會無限制隨液橋體積的增加而增大.

當液橋體積相同時,顆粒間液橋力隨粒徑比的增加而增大,且不同粒徑比顆粒間液橋力往往呈現帶狀分布.當n=0.5 時,最大液橋力的變化范圍在0.35～ 0.38 mN 之間;當n=0.8 時,最大液橋力的變化范圍在0.42～ 0.47 mN 之間;當n=1.0 時,最大液橋力的變化范圍在0.49～ 0.58 mN 之間.結合文獻[21]對等徑顆粒間最大液橋力的研究可以看出,相較于液橋體積,粒徑、粒徑比對最大液橋力的影響更為顯著,粒徑、粒徑比對液橋力的大小起決定性作用,而液橋體積僅在一定范圍內影響液橋力的大小.

2.3 斷裂距離的影響分析

將液橋拉伸過程中突然斷裂時的拉伸距離定義為斷裂距離,將不同粒徑比下液橋斷裂距離與液橋體積的關系距離繪制在圖6 中.

圖6 斷裂距離-粒徑比圖Fig.6 Curves of rupture distance-liquid volume under different radius ratio condition

由圖6 可以看出,隨著液橋體積的增加,液橋的斷裂距離經歷了從快速增加到緩慢增加的過程,與最大液橋力不同,斷裂距離隨著液橋體積的增加持續增大.相較于液橋體積,粒徑比對斷裂距離的影響則較小,當液橋體積較小時不同粒徑比顆粒間液橋的斷裂距離相差不大,而隨著液橋體積的增加,粒徑比n=0.8 時液橋的斷裂距離甚至小于粒徑比n=0.5 時的斷裂距離.

3 理論計算

1926 年Fisher[24]將液橋外輪廓表示為環形,對兩理想土顆粒間的毛細作用進行了系統的分析.此后,Gillespie 和Settineri[25]在計算顆粒間液橋力、Clark 等[26]在計算顆粒?平板間液橋力的過程中均將液橋的外輪廓簡化為圓形,并且假定在拉伸過程中液橋的外輪廓為一半徑不斷增大的圓.自此,圓環假設成為了液橋力計算過程中被廣泛采用的假設.基于圓環假設及Y-L 方程,將液橋頸部半徑及外輪廓半徑利用數學方程式的形式予以表示,文獻[19,27-30]分別對顆粒間最大液橋力進行了計算.

采用CCD 相機自帶的數值測量軟件Image View 對液橋的頸部半徑以及外輪廓半徑進行測量,測量示意圖如圖7 所示.實際情況中液橋的形態往往是非軸對稱的,因此本文對左側液橋外輪廓半徑和右側液橋外輪廓半徑分別予以測量,將液橋左側外輪廓半徑表示為r1左,將液橋右側外輪廓半徑表示為r1右.

圖7 測量示意圖Fig.7 Diagram of measurement

由表1 可知,丙三醇的表面張力σ=0.063 N/m,將表面張力及測量得到r1左、r1右、r2代入式(1)～式(4),即可得到液橋力的大小.

不同粒徑比及液橋體積下液橋頸部半徑、液橋外輪廓的測量結果及液橋力的計算結果如表2 所示.其中Fliq左為r1左計算得到的液橋力,Fliq右為r1右計算得到的液橋力,Fliq平均為Fliq左與Fliq右的平均值,實測值為液橋拉伸試驗實測的最大液橋力力值.

將表2 中的Fliq平均與實測值繪制在圖8 中.圖8為不同液橋體積下,不同粒徑比顆粒間最大液橋力計算值與實測值的對比圖,其中,實點與實線表示計算值Fliq平均,虛點與虛線表示實測值.由圖8 可以看出,基于圓環理論及Y-L 方程計算得到的液橋力大小與液橋拉伸試驗實測得到的液橋力大小相差不大,從理論角度證明了本文試驗結果的合理性.

圖8 計算值與實測值的比較Fig.8 Comparison of calculation results and experimental results

表2 測量及計算結果Table 2 Results of measurement and calculation

雖然利用圓環假設可以較好地預測最大液橋力的大小,但仍存在一些問題.一方面在多數情況下計算值的大小稍大于實測值,結合對r1左和r1右的測量結果的分析可知,這主要是由于圓環假設是基于軸對稱液橋展開的,而在實際情況中液橋的形態大多是非軸對稱的.當液橋的實際形態越接近理論形態,即r1左與r1右的相差越小,如:n=0.5,V=0.1 μL;n=0.8,V=0.5 μL;以及n=1.0,V=0.1 μL 時,計算結果與實測結果的相差較小.而當液橋形狀為明顯的非軸對稱,即r1左與r1右相差較大,如:n=0.8,V=1.0 μL 時,計算結果與實測結果的相差較大.

另一方面,圓環假設對動態拉伸過程中液橋力的預測精度較差,主要是對液橋力?位移曲線下降段以及突然跌落段液橋力的變化趨勢預測不準[21].這主要是由于當液橋力最大時,液橋的外輪廓能較好的滿足圓環假設,但液橋在拉伸過程中的外輪廓是不斷變化的,并非一直保持圓形.因此,想要預測液橋拉伸全過程中液橋力的變化,需要對液橋拉伸過程中的液橋形態進行分析.

4 液橋形態分析

4.1Bo 的引入

Adams 等[31]通過研究重力與顆粒間鐘擺狀液橋的液橋體積的映射關系,引入Bo的概念.采用無量綱的液橋體積V*與Bo的乘積來定性反映重力對鐘擺狀液橋力及形態的影響.認為:當V*·Bo<0.01時,重力影響可以忽略;當V*·Bo>0.015 時,重力影響不可忽略;當0.01

式中,d為特征長度,是液橋體積的函數,m.d的計算式為

Δρ為液體和外部氣體的密度差值,kg/m3;g為重力加速度,m/s2;σ為液體的表面張力,N/m;V為液橋體積;D為液橋的直徑,D=2r2.

無量綱的液橋體積表達式為

式中Rm為顆粒的平均半徑

由表2 可知,Δρ=1260 kg/m3,g=9.81 m/s2,σ=0.067 N/m.顆粒半徑Rm分別為1.875 mm,2.25 mm,2.5 mm.將其分別代入式(5)～ 式(7)計算出不同粒徑比、不同液橋體積所對應的Bo如表3 所示.

4.2 液橋形態變化分析

將重力影響不同情形下的液橋形態繪制在圖9中,圖9 中白色實線所圍成的區域即液橋形態.其中圖9(a)為n=0.8,V=0.1 μL 時的液橋形態,屬于重力影響可以忽略的情形;圖9(b) 為n=0.5,V=1.0 μL 時的液橋形態,處于重力影響過渡階段的情形;圖9(c)為n=0.5,V=1.5 μL 時的液橋形態,屬于重力影響不可忽略的情形.圖9(a1)為液橋初始形態,圖9(a2)以及圖9(a3)為液橋拉伸過程中形態,圖9(a4)為液橋臨近斷裂時的形態,圖9(b),圖9(c)的命名同圖9(a).在拉伸過程中,液橋的頸部半徑r2不斷減小,液橋高度及外輪廓半徑r1不斷增大,液橋與顆粒間的浸潤線先產生少量滑移后保持不變.

文獻[21]分析了不同條件下等徑顆粒間液橋形態的變化規律,結合文獻[21]及圖9,將液橋形態簡化為圖10 中所示的形式.其中AB為上部顆粒與液橋的固?液浸潤線,CD為下部顆粒與液橋的固?液浸潤線,AC和BD為液橋的外輪廓線.AB和CD的長度與顆粒粒徑有關,顆粒粒徑越大,AB和CD越長.圖10(a)為重力影響可以忽略的情形,圖10(b)為重力影響處于過渡階段的情形,圖10(c)為重力影響不忽略的情形.圖10(a1)為液橋初始形態,圖10(a2)為液橋力達到最大時的液橋的形態,圖10(a3)為液橋拉伸過程中形態,圖10(a4)為液橋臨近斷裂時的形態,圖10(b),圖10(c)的命名同圖10(a).

圖9 液橋形態變化圖Fig.9 Changes of liquid bridge shape

圖10 液橋外輪廓變化示意圖Fig.10 Diagram of the liquid bridge profile change

表3 Bo 數及重力的影響Table 3 Bo number and effects of gravity

從圖10(a)可以看出,當重力對液橋的影響可以忽略時,液橋的初始形態為如圖10(a1)所示的符合圓環假設的鐘擺形;當液橋力達到最大時,液橋形態為圖10(a2)所示的圓環形;在拉伸過程中液橋的外輪廓始終保持為圓環形,如圖10(a3)所示;在臨近斷裂時,液橋的外輪廓可以視為二次拋物線形,如圖10(a4)所示.當重力對液橋的影響處于過渡狀態或影響較小時,液橋的初始形態多為圖10(b1)所示的梯形,液橋體積較小時存在圖10(a1)所示的鐘擺形;當液橋力達到最大時,液橋的外輪廓為圖10(b2)所示的圓環形;拉伸過程中液橋的外輪廓可以近似簡化為長軸與短軸之比逐漸增大的橢圓形,如圖10(b3)所示;當處于臨界狀態時液橋外輪廓為一扁橢圓,如圖10(b4)所示.當重力對液橋的影響已不可忽略時,液橋的初始形態多為圖10(c1)所示的外凸形[21],當液橋體積較小時存在如圖10(b1) 所示的梯形;當液橋力達到最大時,液橋的外輪廓依然可以假設為圖10(c2)所示的圓環形;在拉伸過程中液橋形狀類似于發電廠的冷卻塔,如圖10(c3)所示.臨近斷裂時液橋外輪廓可以視為如圖10(c4)所示上部外輪廓半徑較小而下部外輪廓半徑較大的雙曲線形,與圖10(a4)不同的是,由于重力的影響此時液橋的上、下外輪廓半徑往往是不相等的且外輪廓曲線頂點處的曲率較圖10(a4)所示更為平滑.最終液橋斷裂時下部顆粒上殘留的液體體積大于上部顆粒.

可以看出,液橋的外輪廓形態是隨著液橋體積以及拉伸距離的變化而不斷改變的,而圓環假設所設想的液橋形態僅為其中某一時刻的液橋外輪廓形態,且多為液橋力到達最大時的液橋形態.當液橋力達到最大值以后,在繼續拉伸的過程中液橋的外輪廓已不能用圓環來表示,這或許就是為什么基于圓環假設可以較為準確地預測最大液橋力卻不能反應液橋力?位移曲線的下降段及突然跌落段[21].如果想要進行全過程的液橋力計算,則應結合重力對液橋形態的影響,對拉伸全過程的液橋形態進行進一步的假設.

5 結論

選用球形玻璃珠,用丙三醇模擬顆粒間的液橋.以不等徑顆粒及其間液橋為研究對象,利用納米多功能拉伸試驗機記錄3 種粒徑比、5 種液橋體積下不等徑顆粒間的液橋力?位移曲線,配合CCD 高清工業相機記錄液橋形態的變化規律.首先分析了粒徑比、液橋體積對不等徑顆粒間液橋力學參數的影響,其次基于Gorge 法對試驗結果進行了驗證,最后針對計算結果的偏差分析了其出現的原因,并結合重力對液橋形態的影響對液橋外輪廓進行進一步的假設.研究發現:

(1)液橋力?位移曲線分為上升段、下降段以及突然跌落段3 部分.粒徑比對液橋力?位移曲線形態的影響主要集中在曲線的上升段,在曲線的下降段粒徑比對液橋力?位移曲線形態的影響較小,不同粒徑的液橋力?位移曲線形態較為接近.

(2)最大液橋力隨粒徑比及液橋體積的增加而增加.相對于液橋體積,粒徑比對最大液橋力的影響更為顯著,粒徑比對液橋力的大小起決定性作用而液橋體積僅在一定范圍內影響液橋力的大小.與最大液橋力不同,液橋斷裂距離受液橋體積的影響較大而受粒徑比的影響較小,斷裂距離隨液橋體積的增加不斷增大,但與粒徑比之間的關系不明顯.

(3)利用圓環假設可以很好的計算最大液橋力的大小但對液橋力?位移曲線下降段以及突然跌落段的預測不準,這是由于當液橋力達到最大值以后,在繼續拉伸的過程中液橋的外輪廓已不能用圓環來表示.

(4)根據重力對液橋形態的影響,可以將液橋外輪廓的初始形態?最大液橋力時形態?中間形態?臨近斷裂形態分為3 種:重力的影響可以忽略時的鐘擺形?鐘擺形?鐘擺形?二次拋物線形;重力的影響處于過渡階段或影響較小時的鐘擺形/梯形?鐘擺形?長軸短軸之比不斷增大的橢圓形?扁橢圓形;重力的影響不可忽略時梯形/外凸形?鐘擺形?“冷卻塔形”?上部外輪廓曲率半徑較小下部外輪廓曲率半徑較大的雙曲線形.