自旋為1 的雙層平方晶格阻挫模型的相變*

卿煜林 彭小莉 胡愛元

(重慶師范大學物理與電子工程學院，重慶 401331)

采用雙時格林函數方法研究了自旋為1 的雙層平方晶格阻挫模型的相變行為.詳細探討了層間耦合相互作用 Jc 和單離子各向異性參數D 對奈爾態(AF1)和共線態(AF2)之間相轉換的影響.結果顯示:只要參數Jc 和D 不同時為零，奈爾態和共線態在 J2 J1/2 (這里 J1 和 J2 分別描述的是系統自旋間最近鄰和次近鄰交換作用)時的相變溫度相等，兩個態共存.在低于相變點的溫度范圍內，AF1-AF2 態之間可以發生相轉換，其相變類型為一階相變.當 J2 ／J1/2時，盡管AF1-AF2 態有不同相變溫度，但它們也可以共存.如果AF1(AF2)態的相變溫度大，在低溫，AF1(AF2)態更穩定;在高溫，AF2(AF1)態更穩定;在中間溫度范圍內，AF1-AF2態之間也可以發生一階相轉換.

1 引言

平方晶格反鐵磁體可采用J1-J2模型來描述.在這個模型中，J1和J2皆大于零，為反鐵磁交換作用.因此，它被認為是一個阻挫系統.一些材料的磁性質可采用該模型來描述.如銅基高溫超導材料的磁性質可以采用J2/J1較小時的J1-J2模型來描述[1-3]，而鐵基超導材料的磁性質則可采用J2/J1較大時的J1-J2模型來描述[4-6].需要注意的是，實際材料一般是層狀結構，層間耦合相互作用通常是不能忽略的，這在以往的研究中已經得到了證實[1-6].

理論上，對于一個考慮了層間耦合相互作用的J1-J2-Jc(這里Jc是層間耦合相互作用)模型是非常重要的.根據Mermin-Wagner 定理[7]，各向同性的二維平方晶格J1-J2模型在有限溫度時是不存在長程有序的，但如果引入了層間耦合相互作用，無論它多弱，系統都將存在長程有序.因此，對于研究非零溫度二維平方晶格J1-J2模型的磁性質，引入Jc是重要的.

由于該模型的重要性，人們已經采用不同方法對它進行了細致的研究.如旋轉不變格林函數法[8]、有效場理論[9]、線性自旋波理論[10]、高溫系列展開法[11]、團簇平均場理論[12]和耦合團簇方法[13].這些研究都集中在其基態性質，對其在有限溫度時的研究非常有限.基于此，本文聚焦其在有限溫度的磁性質.鑒于實際材料通常存在各向異性，模型引入了單離子各向異性D.同時，注意到已有的研究大多考慮層間耦合為反鐵磁的情況[9-12]，對于其鐵磁情況很少涉及[13]，本文將全面考慮這兩種層間耦合相互作用對系統相變的影響.結果顯示:只要參數Jc和D不同時為零，當J2J1/2時，AF1 態和AF2 態具有相同的相變溫度并且共存;當J2／J1/2時，盡管AF1-AF2 態有不同相變溫度，但它們也可以共存.對于這兩種情況，當溫度低于相變點時，AF1-AF2 態之間可以發生相轉換.

2 理論模型

考慮一個雙層平方晶格阻挫模型，其磁構型有1 種，如圖1 所示.其哈密頓量可以采用如下形式來描述:

這里，J1，J2，Jc分別是描述自旋間最近鄰、次近鄰和層間耦合相互作用的參數.令J1和J2取正值，對應于反鐵磁交換作用.Jc的取值可正可負，分別對應反鐵磁和鐵磁交換作用，其中反鐵磁交換作用對應的模型為圖1(a)和圖1(b)，鐵磁交換作用對應的模型為圖1(c)和圖1(d).在結果與討論部分，取J11.〈ij〉，[ij]，{ij}分別表示對最近鄰、次近鄰和層間最近鄰格點求和.D為單離子各向異性參數.由于晶格中自旋取向向上和向下的數目相等，于是根據晶格中自旋取向將其分成兩個子晶格，取向相同為一個子晶格.選取z軸為量子化軸，則子晶格磁化強度定義為自旋算符的統計平均，即在 沒有外場的情況下，它們之間存在如下關系:mmup-mdwon.

圖1 奈爾態和共線態的磁構型.(a)，(b)和(c)，(d)分別對應層間耦合為反鐵磁和鐵磁相互作用.實心和空心圓圈分別描述的是自旋取向相上和向下Fig.1.Spin configurations of the Néel and collinear states.(a)，(b) and (c)，(d) correspond to the interlayer coupling as antiferromagnetic and ferromagnetic interactions，respectively.The solid and empty circles represent the up-spins and down-spins，respectively.

根據格林函數方法的一般步驟，首先要構建格林函數.由于本文研究的模型存在4 種磁構型，基于格林函數方法給出每一個模型的推導過程過于繁瑣.因此，這里以圖1(a)的磁構型為例，給出其磁化強度和相變溫度解析表達式的推導過程，其余3 種磁構型將不再贅述.

為了得到系統子晶格磁化強度，構建如下格林函數[14，15]:

其中u是Callen 參數[16].然后建立格林函數運動方程，在推導運動方程的過程中，將會出現一組不閉合的高階格林函數方程組.為了求得高階格林函數，繼續推導其運動方程，這樣又會得到更高階的格林函數組.如此反復，將會得到一系列不閉合高階格林函數方程組.為了使格林函數方程組閉合，必須采用退耦使方程組閉合.本文采用Tyablikov退耦近似[14，15]，即

對于單離子各向異性，采用Anderson-Callen退耦近似[17]，即

其中

其中mF表示子晶格磁化強度.

令

式中N是晶格格點數.對波矢k求和遍及第一布里淵區.當u0 時ΘF(0)2mF.應用譜定理，對進行空間傅里葉變換得到，即

其中

其中κB是玻爾茲曼常數.為了方便，令κB1，則系統所有的量，包括交換常數、磁化強度、溫度皆是一個無量綱的量.晶格結構因子γ1xkcoskx;γ1ykcosky;γ2kcoskxcosky;γckcoskz.利用 關系得到子晶格磁化強度的表達式[14-19]:

其中

當溫度趨于相變點時，m是一個小量，則(11)式的自旋波譜也是一個小量.對(11)式右邊進行泰勒展開得:

在這種情況下，(10)式可近似為

聯合(12)式和(13)式，可得系統相變溫度的解析表達式:

3 結果與討論

從(14)式可以看出，系統相變溫度的大小是依賴參數取值的.為了詳細理解參數對系統相變溫度的影響，圖2 給出了參數Jc和D取不同值時，相變溫度TN與J2之間的變化關系.首先考慮系統是各向同性的情況，即D0，見圖2(a)和圖2(d) .它是系統的相圖，被分成了3 個區域，即每條實線是順磁相P 和AF1 態的邊界線，每條虛線是順磁相P 和AF2 態的邊界線，順磁相P 位于線上方.只要|Jc|／0，AF1與AF2 態在J20.5處重疊.注意:由于本文取了J11，它對應的關系實際上是J2J1/2.從 圖2可以看出，當|Jc|從0.01 到1 取值時(注意:對于各向同性系統，當Jc0時，模型描述的是一個各向同性的二維平方晶格反鐵磁體，此時系統在有限溫度時是不存在長程有序的[7]，這也是圖2(a)和圖2(d) 中Jc取有限值的原因)，系統的相變溫度TN隨著 |Jc|增大而升高.這是因為，當 |Jc|從0 增加時，不僅增多了最近鄰鍵的數目，而且也增強了其強度，使得系統更加有序，導致了一個大的相變溫度.對于確定的 |Jc|值，AF1態的TN隨著J2的增大而減小，而AF2 態的TN隨著J2的增大而增大.這是因為，當J20時，哈密頓量描述的是一個普通的反鐵磁體.當J2的值從零增加時，系統引入了阻挫，J1和J2之間開始出現相互競爭，且它們之間相互競爭的強度會隨著J2的增大而增強，這使得系統更加無序，導致了一個較小的TN值.當J20.5時，它們之間的競爭強度達到最大.因此，當 0 ≤J2≤0.5時，系統對應的是AF1 態.當J2從0.5 進一步增大時，J1和J2之間的競爭強度開始變弱，J2的作用將變得越發重要.因此，TN隨著J2的增大而變大，此時對于J2≥0.5，系統對應的是AF2 態.換句話講，J20.5是AF1態與AF2 態的分界點.

圖2 不同參數時的相變溫度T N 與 J2之間的變化關系 (a) D=0，Jc=0.01，0.2，0.4，0.6，0.8，1 ;(b) Jc=0.5，D=0，0.2，0.4，0.6，0.8，1 ;(c) Jc=0.5，D=0.4 ;(d) D=0，Jc=-0.01，-0.2，-0.4，-0.6，-0.8，-1 ;(e) Jc=-0.5，D=0，0.2，0.4，0.6，0.8，1 ;(f) Jc=-0.5，D=0.4Fig.2.Transition temperature T N as a function of J2 for different parameters:(a) D=0，Jc=0.01，0.2，0.4，0.6，0.8，1 ;(b) Jc=0.5，D=0，0.2，0.4，0.6，0.8，1 ;(c) Jc=0.5，D=0.4 ;(d) D=0，Jc=-0.01，-0.2，-0.4，-0.6，-0.8，-1 ;(e) Jc=-0.5，D=0，0.2，0.4，0.6，0.8，1 ;(f) Jc=-0.5，D=0.4 .

圖2(b)和圖2(e) 分別討論了當Jc0.5和Jc-0.5 時，不同單離子各向異性D下的TN與J2之間的變化關系.可以看出，對于D≥0，兩個態在J20.5 處始終有相同的相變溫度.對于D＞0時，兩個態的相變溫度曲線交叉，且交叉區域隨著D的增大而變大.這是因為各向異性抑制了系統的阻挫，即越大的各向異性對應著越弱的阻挫.因此，當D增大時，兩個態的相變溫度變大，曲線的交點也隨之提升，相應的曲線交叉區域變大.當各向異性變弱時，曲線交叉區域消失.

圖2(b)和圖2(e) 也是系統的相圖，它被分成了4 個區域.為了更清楚這4 個區域所對應的態，這里給出了D0.4時相圖的放大圖，見圖2(c)和圖2(f).可以看出，小的J2值對應的是AF1 態，大的J2值對應的是AF2 態，曲線上方對應順磁相P.在J20.5附近，兩個態重疊，重疊區域內兩個態具有相同參數.在重疊區域J20.5處，兩個態相變溫度相等，其他重疊區域則具有不同的相變溫度.盡管如此，在重疊區域AF1 態和AF2 態都是系統可能的態.

圖2 呈現了一個事實:只要參數Jc和D不同時為零，兩個態的曲線在J20.5處重疊.既然兩個態在此條件下皆系統可能的態，那么哪一個態更穩定呢? 接下來將具體回答這個問題.

對于兩個態在相同體積和熵的條件下，內能低的態更穩定.然而，AF1 態和AF2 態在相同溫度時的熵是不同的.因此，不能采用內能低來判斷哪個態更穩定.在相同體積和溫度下，自由能低的態更穩定.

系統的內能定義為E(T)〈H〉/N.自由能F(T) 與內能E(T) 有如下關系:F(T)E(0)-[19].如果得到內能的解析表達式，則可以通過數值計算得到自由能.推導內能的解析表達式必須首先求出橫向和縱向關聯函數的解析表達式，前者可以通過譜定理直接求得，后者一般采用平均場近似得到，即.這里z為晶格配位數.顯然，平均場近似是一種較粗糙的方式.最近，文獻[20]給出了一種更好的處理方法，本文采用此方式來求系統縱向關聯函數.由于其推導過程和表達式過于冗繁，細節可參考文獻[20].

圖2 表明當J2在0.5 附近取值時，不同的兩個態能共存，具體見圖2(c)和圖2(f).接下來，在T≤TN的溫度范圍內，通過對比兩個態自由能來探究重疊區域哪個態更穩定.重疊區域分兩種情況:一種是兩個態具有相同的相變溫度，對應J20.5的情況;另一種是兩個態相變溫度不相等，對應J2／0.5的情況.

首先探討J20.5的情況，即兩個態具有相同相變溫度.圖3 給出在D0.01 時，Jc≥0的自由能F與溫度T之間的變化關系.可以看出，F始終隨著T的升高而單調減小.當Jc0時，在溫度低于相變點的溫度范圍內，AF2 態的自由能始終小于AF1，這表明AF2 態更穩定.當Jc從0 開始增大時，FAF1(0) 與FAF2(0) 之間的差異逐漸變小.在Jc0.153時，兩個態自由能在零溫時相等，即FAF1(0)FAF2(0).盡管如此，在 0＜T≤TN的范圍內始終有FAF2＜FAF1，即在這種情況下AF2 態更穩定.當Jc繼續增大時，兩個態的自由能曲線相交.例子見Jc0.7，1.在這種情況下，FAF1(0)＜FAF2(0)，此時AF1 態更穩定;在相變溫度附近有FAF2＜FAF1，此時AF2 態更穩定;在交點系統將會發生一個從AF1態向AF2 態轉換的相變.由于在交點處兩個態的內能不等(本文沒有給出此時的結果)，這表明兩個態的熱容在交點不連續，即AF1-AF2 之間發生的相變類型為一階相變.

圖3 當 D=0.01 時，Jc ≥0 的自由能F 與溫度T 之間 的變化關系Fig.3.Free energy F as a function of temperature T for Jc ≥0 when D=0.01 .

圖3 討論了弱各向異性的情況，圖4 給出了強各向異性的結果，即D0.2.當Jc0時，兩個態的自由能曲線在零溫相切，即FAF1(0)FAF2(0)，在低于相變點的溫度范圍內始終有FAF2＜FAF1，即在這種情況下AF2 態更穩定.當Jc從0(見圖4(b))開始增加時，兩個態的自由能曲線相交，結果與圖3中Jc0.7，1 的結果完全類似，即在零溫附近FAF1(0)＜FAF2(0)，AF1 態更穩定;在相變溫度附近有FAF2＜FAF1，AF2 態更穩定;在交點系統將會發生一個從AF1 態向AF2 態轉換的一階相變.當Jc在從0.1增大時，兩個態自由能曲線在相變溫度附近之間的差異開始減小.當Jc增大到0.17 時，FAF1(TN)FAF2(TN)，在 0 ≤T ＜TN的溫度范圍內有FAF1＜FAF2.在這種情況下，AF1 態更穩定.當Jc從0.17 繼續增大，直到0.42，在這個范圍內始終有FAF1＜FAF2，此時AF1 態更穩定，具體的例子見圖4(d).當Jc＞0.42時，兩個態的自由能曲線相交，即零溫附近FAF1＜FAF2，AF1 態更穩定;相變溫度附近有FAF2＜FAF1，AF2 態更穩定;在交點系統將會發生一個從AF1態向AF2 態轉換的一階相變.

圖4 當D=0.2 時，不同Jc 值時的自由能F 與溫度T 之間的變化關系 (a) Jc=0 ;(b) Jc=0.1 ;(c) Jc=0.17 ;(d) Jc=0.3 ;(e) Jc=0.42 ;(f) Jc=1Fig.4.Free energy F as a function of temperature T for different Jc values when D=0.2 :(a) Jc=0 ;(b) Jc=0.1 ;(c) Jc=0.17 ;(d) Jc=0.3 ;(e) Jc=0.42 ;(f) Jc=1 .

對于Jc＜0的情況，數值結果顯示兩個態自由能之間的曲線特征與Jc＞0的情況完全類似.因此，結果在這里就不再贅述.

圖(3)和圖(4)只探討了這一組參數中少量幾組取值對兩個態穩定性的影響，人們可能期望得到這一組參數對兩個態穩定性更全面的影響.圖5 給出了在參數Jc和D空間中，兩個態自由能在溫度低于相變溫度范圍內的大小關系.可以看出，在參數Jc和D空間所描述的平面內，平面被分成了3 個區域，即區域I，II 和III.在區域I，AF2 態的自由能總是小于AF1 態.相應的例子見圖3 中Jc0的曲線.這個區域表示為FAF2＜FAF1.因此，在區域I，系統的狀態是AF2 態.在區域II，兩個態的自由能曲線總是相交.相應的例子見圖3、圖4(b)和圖4(f).在零溫附近有FAF1(0)＜FAF2(0)，在相變溫度附近有FAF2＜FAF1.因此，在零溫附近，系統的狀態是AF1 態.當溫度升高，系統的狀態將由AF1態向AF2 態轉換，其相變為一階相變.區域III，AF1態的自由能總是小于AF2 態.相應的例子見圖4(d).這個區域表示為FAF1＜FAF2.因此，在區域III，系統的狀態是AF1 態.

圖5 當 J2=0.5 時，兩個態的自由能在參數 Jc-D 空間中大小比較Fig.5.Comparison of the free energies of the two states in the Jc and D parameter space when J2=0.5 .

接下來探討兩個態具有不同相變溫度時的穩定性，即J2／0.5的情況.

圖6 給出了當Jc0.5 和D0.4時，不同J2下兩個態自由能與溫度之間的變化關系.總體而言，在J2值增大的過程中，圖6 顯示了兩個明顯的特征:一個特征是AF1 態的相變溫度是減小的，而AF2 態的相變溫度是增大的，這一結果與圖2(a)的結果是一致的;另一個特征是AF1 態的自由能曲線呈整體向上提升，而AF2 態的自由能曲線呈整體下降.當J20.4667時，在低于相變溫度的范圍內，AF1 態的自由能總是小于AF2 態，即AF1態更穩定(見圖6(a)).隨著J2的增大，兩個態的自由能之間的差異逐漸減小.當J20.4675時，AF2態的自由能在其相變點與AF1 態自由能匯合，即

圖6 當 Jc=0.5，D=0.4，不同 J2 值時的自由能與溫度之間的變化關系 (a) J2=0.4667 ;(b) J2=0.4675 ;(c) J2=0.48 ;(d) J2=0.4970.497 ;(e) J2=0.5155 ;(f) J2=0.5333Fig.6.Free energy as a function of temperature for different J2 values when Jc=0.5 and D=0.4 :(a) J2=0.4667 ;(b) J2=0.4675 ;(c) J2=0.48 ;(d) J2=0.497 ;(e) J2=0.5155 ;(f) J2=0.5333 .

在T＜TN(AF2) 的溫度范圍內FAF1＜FAF2，即AF1態更穩定(見圖6(b)).當 0 .4675＜Jc＜0.497時，兩個態的自由能曲線相交(見圖6(c)).因此，在零溫附近有FAF1(0)＜FAF2(0)，此時AF1 態更穩定.當溫度升高，系統的狀態將發生由AF1 態向AF2 態轉換的一階相變.當J2值增大到 0 .497時，結果與圖6(b)類似，即在T＜TN(AF2)的溫度范圍內有FAF1＜FAF2，即AF1 態更穩定(見圖6(d)).在J2的值從 0 .497 增大到 0 .5155的過程中，AF2 態的自由能曲線是先遠離，然后接近AF1 態的，但AF1 態的自由能始終是小于AF2 態.在這種情況下，AF1態更穩定.但在J20.5155 時，在零溫時有FAF1(0)FAF2(0)，但 0＜T≤TN溫度的范圍內有FAF1＜FAF2，即在這種情況下，AF1 態更穩定(見圖6(e)).當J2＞0.5155時，兩個態的自由能曲線相交(見圖6(f)).在零溫附近有FAF2＜FAF1，此時AF2 態更穩定.當溫度升高，系統的狀態將發生由AF2 態向AF1 態轉換的一階相變.

圖7 給出了當Jc-0.5 和D0.4時，不同J2

圖7 當 Jc=-0.5，D=0.4 時，不同 J2 值時的自由能與溫度之間的變化關系 (a) J2=0.4667 ;(b) J2=0.467 ;(c) J2=0.48 ;(d) J2=0.4975 ;(e) J2=0.5156 ;(f) J2=0.5333Fig.7.Free energy as a function of temperature for different J2 values when Jc=-0.5 and D=0.4 :(a) J2=0.4667 ;(b) J2=0.467 ;(c) J2=0.48 ;(d) J2=0.4975 ;(e) J2=0.5156 ;(f) J2=0.5333 .

下兩個態自由能與溫度之間的變化關系.由于圖7呈現的結果與圖6 的結果類似，這里就不再贅述.

對于J2／0.5 的情況，無論Jc值是大于零還是小于零，都能得到如下結論:1)相變溫度越高的態，零溫自由能越小;兩個態的相變溫度差異越大，其零溫自由能的差異也越大.2)兩個態在重疊區域，穩定性呈現4 個特征:(i)當J2時有FAF1＜FAF2，在這種情況下，AF1 態更穩定;(ii)當時，兩個態自由能曲線相交，在這種情況下，零溫附近有FAF1＜FAF2，AF1 態更穩定.當溫度升高，系統的狀態將發生由AF1 態向AF2 態轉換的一階相變;(iii)當時，AF1 態的自由能總是小于AF2 態，此時AF1 態更穩定;(iv)當J2時，兩個態自由能曲線相交，在這種情況下，零溫附近有FAF2＜FAF1，AF2 態更穩定.當溫度升高，系統的狀態將發生由AF2 態向AF1 態轉換的一階相變.

4 結論

本文基于雙時格林函數，在Tyablikov 退耦近似下，研究了自旋為1 的各向異性的雙層平方晶格阻挫模型的相變行為.結果表明:只要參數Jc和D不同時為零，AF1 態和AF2 態在J20.5處有相同的相變溫度.當J2／0.5時，盡 管AF1 態和AF2 態的相變溫度不等，但它們也能共存.因此，分J20.5 與J2／0.5兩種情況探討AF1-AF2 態之間的穩定性以及它們之間可能發生的相變.

對于J20.5，參數Jc和D對兩個態自由能的影響可以分成3 個區域.在區域I，FAF2＜FAF1，AF2態更穩定.在區域II，系統的狀態將發生由AF1 態向AF2 態轉換的一階相變.在零溫附近，AF1 態更穩定.在相變溫度附近，AF2 態更穩定.在區域III，FAF1＜FAF2，AF1 態更穩定.

對于J2／0.5，AF1 態 和AF2 態之間存在如下關系(見圖6 和圖7):當J2和2時，FAF1＜FAF2，AF1 態更穩定;當＜J2和2時，前者系統的狀態將發生由AF1 態向AF2 態轉換的一階相變，且在零溫時，AF1 態更穩定，相變溫度附近，AF2 態更穩定;后者系統的狀態將發生由AF2 態向AF1 態轉換的一階相變，且在零溫時，AF2 態更穩定，相變溫度附近，AF1 態更穩定.