圓太偏赫振茲激場(chǎng)光時(shí)脈H沖2+高附次加諧靜波電產(chǎn)場(chǎng)生或

葛鑫磊

( 渤海大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，錦州 101213)

1 引 言

激光與物質(zhì)相互作用時(shí)出現(xiàn)的非線性物理現(xiàn)象已經(jīng)得到了人們的關(guān)注［1，2］，而高次諧波輻射就是其中熱點(diǎn)課題之一.通過(guò)高次諧波輻射可以研究分子中電子的力學(xué)特征和分子軌道成像，同時(shí)它也是獲得XUV 波段和X 射線的有效手段［3，4］，截止頻率在2.33 ～4.37 nm 波段( “水窗”) 的相干X 射線［5］可以用來(lái)研究生物活體細(xì)胞.高次諧波發(fā)射( high - order harmonic generation，HHG) 呈現(xiàn)以下特征: 在低階次區(qū)域急速下降，然后出現(xiàn)一個(gè)平臺(tái)區(qū)域，接著在某一階次迅速下降而截止.由于高次諧波強(qiáng)度幾乎保持不變的平臺(tái)結(jié)構(gòu)和不同階次諧波等頻間距的特點(diǎn)成為理論和實(shí)驗(yàn)上獲得阿秒(10-18s) 脈沖的有效途徑.而通過(guò)阿秒科學(xué)可以研究電子的超快過(guò)程［6，7］、探索電子波包和核動(dòng)力學(xué)等.

根據(jù)半經(jīng)典三步模型［8］，可以對(duì)HHG 進(jìn)行解釋.首先，在激光場(chǎng)的作用下，基態(tài)電子離開原子核，電離后進(jìn)入連續(xù)態(tài).其次，電離后的電子可以當(dāng)做在外場(chǎng)中運(yùn)動(dòng)的自由電子，而隨著激光場(chǎng)周期性變化，一部分電子可以被拉回到原子核.最后，被拉回原子核的電子就有一定的幾率與原子核復(fù)合從而放出高能光子，即HHG.HHG的研究已經(jīng)逐漸從原子HHG 發(fā)展到結(jié)構(gòu)更復(fù)雜的分子HHG.對(duì)于分子HHG［9-11］，也可以通過(guò)半經(jīng)典三步模型進(jìn)行描述，與原子不同的是分子中的電子可以與不同的核進(jìn)行復(fù)合來(lái)發(fā)射高次諧波［12］，且分子高次諧波產(chǎn)生過(guò)程中核運(yùn)動(dòng)［13，14］、分子振動(dòng)［15］和分子干涉效應(yīng)［16，17］等對(duì)諧波發(fā)射影響的研究已經(jīng)取得了許多進(jìn)展，這為進(jìn)一步完善相關(guān)動(dòng)力學(xué)研究做出卓越的貢獻(xiàn).

人們經(jīng)常選用線偏振激光脈沖作為驅(qū)動(dòng)，線偏振激光脈沖作用下的諧波具有線偏振特性，而對(duì)于線偏振諧波的研究已經(jīng)取得了許多創(chuàng)新性的成果［18-20］，實(shí)驗(yàn)上也已經(jīng)通過(guò)高次諧波獲得了43as［21］和53as［22］的超短線偏阿秒脈沖.而當(dāng)圓偏振激光脈沖( circularly polarized laser pulse，CPLP)與原子或分子相互作用時(shí)，電子電離后將遠(yuǎn)離原子核，無(wú)法與原子核復(fù)合，所以HHG 強(qiáng)度非常低，因此，如何確保電子回復(fù)是至關(guān)重要的問(wèn)題，人們對(duì)CPLP 下電子回復(fù)問(wèn)題及HHG 已經(jīng)展開了研究［23］.

在我們之前的工作中，研究了CPLP 作用下的HHG，通過(guò)在CPLP 的y 方向附加一個(gè)太赫茲場(chǎng)( terahertz，THz) ，可以成功的把電子拉回到母核而得到高次諧波，最后，通過(guò)附加一個(gè)強(qiáng)度為0.06 a.u.的THz 場(chǎng)，得到了帶寬為225 eV 的連續(xù)譜［24］.在此基礎(chǔ)上，我們還考慮了不同的THz場(chǎng)強(qiáng)度下的HHG，研究表明隨著THz 場(chǎng)強(qiáng)度的增加，對(duì)諧波產(chǎn)生貢獻(xiàn)的軌道逐漸從長(zhǎng)軌道變?yōu)槎誊壍溃瑢?shí)現(xiàn)了量子軌道的調(diào)控［25］.CPLP 附加THz場(chǎng)獲得高次諧波的原理是破壞電子在外場(chǎng)中周期性運(yùn)動(dòng)，從而實(shí)現(xiàn)把電子拉回母核，而CPLP 附加靜電場(chǎng)也可以對(duì)電子的周期性運(yùn)動(dòng)進(jìn)行破壞，但是附加靜電場(chǎng)和THz 場(chǎng)對(duì)HHG 的結(jié)果可能產(chǎn)生不同的影響，值得細(xì)致研究.

本文通過(guò)數(shù)值求解二維含時(shí)薛定諤方程理論的研究了CPLP 作用下H+2的高次諧波產(chǎn)生.對(duì)CPLP 附加靜電場(chǎng)和CPLP 附加THz 場(chǎng)時(shí)的高次諧波發(fā)射譜進(jìn)行對(duì)比.利用半經(jīng)典三步模型、時(shí)頻分析和電子波包隨時(shí)間演化等對(duì)諧波發(fā)射物理機(jī)制進(jìn)行研究，研究結(jié)果將對(duì)實(shí)驗(yàn)起到指導(dǎo)性作用.

2 計(jì)算方法

本文數(shù)值求解二維的含時(shí)薛定諤方程，研究了CPLP 附加靜電場(chǎng)或附加THz 場(chǎng)與H+2相互時(shí)的HHG.初態(tài)波函數(shù)利用虛時(shí)演化法求得，再利用分裂算符法求解含時(shí)波函數(shù)［26］.二維含時(shí)薛定諤方程形式如下:

其中勢(shì)能為軟核庫(kù)侖勢(shì):

或

其中，靜電場(chǎng)形式為Estatic( t)=Estatic，THz 場(chǎng)的形式為為入射激光脈沖包絡(luò)，T 是波長(zhǎng)為800 nm( 頻率為ω0=0.057 ) 的激光的光學(xué)周期，我們選取6 個(gè)周期( n=6 ).Ex0和Ey0為CPLP 在x 和y 方向的峰值強(qiáng)度，光強(qiáng)選為Ix0=Iy0=5 ×1014W/cm2( 即Ex0=Ey0=0.1194 a.u.).附加的靜電場(chǎng)或THz場(chǎng)強(qiáng)度選取為Estatic=ETHz=0.03 a.u..THz 場(chǎng)波長(zhǎng)λ=9600 nm( 對(duì)應(yīng)頻率ωTHz=31.25 THz).φ=-0.1π 為相對(duì)相位.

3 結(jié)果與分析

CPLP 的x 和y 方向分量是相同的，當(dāng)在CPLP 的x 或y 方向上附加靜電場(chǎng)或THz 場(chǎng)相當(dāng)于破壞了CPLP 的對(duì)稱性.我們?cè)趛 方向附加靜電場(chǎng)或THz 場(chǎng)，x 方向的激光場(chǎng)不會(huì)發(fā)生變化，所以在下文中著重分析y 方向諧波發(fā)射情況.圖1 給出了CPLP 以及CPLP 的y 方向附加靜電場(chǎng)或附加THz 場(chǎng)后的激光場(chǎng)形式.從圖中可以看出，附加靜電場(chǎng)或THz 場(chǎng)可以使激光場(chǎng)的強(qiáng)度提高，但并不會(huì)影響激光場(chǎng)的整體形狀.在中心峰值區(qū)域( 2-4 周期) 附加靜電場(chǎng)或THz 場(chǎng)時(shí)的激光場(chǎng)是十分相似的，區(qū)別主要體現(xiàn)在前后兩個(gè)周期( 0 -2 和4 -6 周期).當(dāng)附加靜電場(chǎng)時(shí)，激光場(chǎng)的強(qiáng)度在6個(gè)周期內(nèi)整體被提高，而附加THz 場(chǎng)時(shí)，只是2-4 周期的強(qiáng)度被加強(qiáng)，激光場(chǎng)的前后兩個(gè)周期強(qiáng)度和只有CPLP 時(shí)相比幾乎沒(méi)有變化，也就是說(shuō)靜電場(chǎng)的加入將提高整個(gè)激光場(chǎng)的強(qiáng)度，而THz 場(chǎng)的加入只對(duì)中心區(qū)域的峰值強(qiáng)度進(jìn)行了加強(qiáng).

圖1 激光場(chǎng)圖像.黑色實(shí)線: 只有CPLP.紅色點(diǎn)虛線: CPLP 附加靜電場(chǎng).藍(lán)色杠虛線: CPLP附加THz 場(chǎng).Fig.1 Laser field.solid black line: a circularly polarized laser pulse( CPLP) ; dotted red line: a CPLP combined with a static electric field;dashed blue line: a CPLP combined with a terahertz ( THz) field.

圖2 給出了CPLP、CPLP 附加靜電場(chǎng)和CPLP附加THz 場(chǎng)時(shí)的HHG 圖像.從圖中可以看出，在只有CPLP 時(shí)，諧波強(qiáng)度非常低，說(shuō)明電子電離后無(wú)法回到母核與母核復(fù)合.當(dāng)在CPLP 的y 方向附加靜電場(chǎng)或THz 場(chǎng)時(shí)，諧波效率提高5 個(gè)量級(jí)左右，確保了CPLP 下電子與母核的復(fù)合.當(dāng)CPLP 附加靜電場(chǎng)時(shí)，諧波的截止位置為208 eV，呈現(xiàn)出雙平臺(tái)，且諧波譜布滿調(diào)制結(jié)構(gòu)，也就是說(shuō)在諧波發(fā)射過(guò)程中產(chǎn)生貢獻(xiàn)的量子軌道之間干涉較嚴(yán)重.而當(dāng)CPLP 附加THz 場(chǎng)時(shí)，我們得到了一個(gè)，帶寬大約為122 eV 的連續(xù)譜，諧波譜比較平滑，說(shuō)明量子軌道之間干涉較小.

圖2 高次諧波譜.黑色實(shí)線: 只有CPLP; 紅色點(diǎn)虛線: CPLP 附加靜電場(chǎng); 藍(lán)色杠虛線: CPLP 附加THz 場(chǎng).Fig.2 High - order harmonic spectra.Solid black line:only CPLP; dotted red line: a CPLP combined with a static electric field; dashed blue line: a CPLP combined with a THz field.

我們應(yīng)用小波變換方法計(jì)算了諧波的時(shí)頻分析圖像，圖3( a) 和( b) 分別代表CPLP 附加靜電場(chǎng)時(shí)和CPLP 附加THz 場(chǎng)時(shí)HHG 的時(shí)頻分析圖像.CPLP 附加靜電場(chǎng)后( 圖3( a) ) ，主要有三個(gè)峰對(duì)諧波發(fā)射產(chǎn)生貢獻(xiàn)，分別標(biāo)為P1，P2和P3.在135 eV 以下，P1，P2和P3都對(duì)諧波發(fā)射產(chǎn)生貢獻(xiàn)，且三個(gè)峰強(qiáng)度相當(dāng).而在135 eV 以上，對(duì)諧波產(chǎn)生貢獻(xiàn)的是P2峰的長(zhǎng)軌道和P3峰的短軌道( 正的上升沿對(duì)應(yīng)的是短軌道，負(fù)的下降沿對(duì)應(yīng)的是長(zhǎng)軌道) ，所以在135 eV 左右諧波出現(xiàn)雙平臺(tái)結(jié)構(gòu)，對(duì)應(yīng)圖2 中紅色點(diǎn)虛線所示.從圖3( b)中可以看出，當(dāng)附加THz 場(chǎng)后，對(duì)諧波發(fā)射產(chǎn)生貢獻(xiàn)的峰標(biāo)為P1，P2和P3.P3峰的強(qiáng)度相對(duì)于P1和P2來(lái)說(shuō)非常的弱，可以忽略不計(jì)，而P1的強(qiáng)度要弱于P2峰，所以P2峰對(duì)諧波發(fā)射產(chǎn)生主要貢獻(xiàn).且在90 eV 以上，對(duì)諧波產(chǎn)生貢獻(xiàn)的就只剩下P2峰的長(zhǎng)軌道，所以得到了譜寬大約為122 eV的連續(xù)譜，對(duì)應(yīng)圖1 中藍(lán)色杠虛線所示.

圖3 時(shí)頻分析.( a) 、( b) 分別對(duì)應(yīng)CPLP 附加靜電場(chǎng)和CPLP 附加THz 場(chǎng).Fig.3 The time-frequency distributions of the highorder harmonic spectra corresponding to ( a) the dotted red curve，and ( b) the dashed blue curve in figure 2.

接著我們通過(guò)隨時(shí)間演化的電子波包概率分布圖像來(lái)研究CPLP 附加靜電場(chǎng)和THz 場(chǎng)后對(duì)電子運(yùn)動(dòng)的影響，如圖4 和5 所示.從4( a1) -( a20) 中( CPLP 附加靜電場(chǎng)) 可以看出，隨著時(shí)間演化，電子密度流沿逆時(shí)針轉(zhuǎn)動(dòng).在1.4 o.c.左右電子開始電離，隨著時(shí)間演化，電子以一定的半徑向外運(yùn)動(dòng)，而靜電場(chǎng)的加入，破壞了CPLP的x 和y 方向?qū)ΨQ性，相當(dāng)于在y 方向?qū)﹄娮赢a(chǎn)生了一個(gè)外力作用，可以將電子拉回到原子核附近.所以，在6 個(gè)周期內(nèi)電子一共三次與母核復(fù)合，分別發(fā)生在t=2.4 o.c.、t=3.5 o.c.和t=4.5 o.c.( 如圖4( a9) 、( a15) 和( a19) 中白色箭頭所示) ，這三個(gè)復(fù)合時(shí)間和時(shí)頻分析3( a) 中三個(gè)量子峰產(chǎn)生的時(shí)間完全一致.當(dāng)加入THz 場(chǎng)時(shí)，出現(xiàn)的現(xiàn)象有所不同，如圖5( b1) - ( b10) 所示( CPLP 附加THz 場(chǎng)) ，電子在2.3 o.c.才開始電離，這個(gè)時(shí)間比加入靜電場(chǎng)時(shí)晚了一個(gè)周期，而且電子僅有兩次與母核復(fù)合，第一次復(fù)合發(fā)生在t=3.5 o.c.( 如圖5( b5) 中白色箭頭所示) ，第二次復(fù)合發(fā)生在t=4.5 o.c.時(shí)( 如圖5( b10) 中白色箭頭所示).通過(guò)電子波包概率分布，可以清楚的看到電子在t=3.2 o.c.和t=4.7 o.c.時(shí)刻兩次與母核復(fù)合發(fā)射高次諧波，而剛好與時(shí)頻分析中的量子峰P2和P1的產(chǎn)生時(shí)間對(duì)應(yīng).

圖4 CPLP 附加靜電場(chǎng)時(shí)電子波包概率分布隨時(shí)間演化圖像.Fig.4 The temporal evolution of the probability density of the electron wave packet for the CPLP combined with the static electric field.

圖5 CPLP 附加THz 場(chǎng)時(shí)電子波包概率分布隨時(shí)間演化圖像.Fig.5 The temporal evolution of the probability density of the electron wave packet for the CPLP combined with the THz field.

為了更直觀的看到電子運(yùn)動(dòng)情況，我們給出了1.5 o.c.-4.5 o.c.過(guò)程中，電子波包概率分布隨時(shí)間的演化圖像.從圖6 中可以看出，在2.5 o.c.之后的電子波包圖像是幾乎相同的，所以我們著重研究1.5 o.c.到2.5 o.c..在圖6( a)中( CPLP 附加靜電場(chǎng)) ，在1.5 o.c.有大量的電子電離，接著，激光場(chǎng)反向，在t=2.4 o.c.左右，部分電子被拉回到母核附近與母核復(fù)合( 如圖6( a) 中白色虛線框所示) ，從而發(fā)射高次諧波，這就是時(shí)頻分析圖3( a) 中的P3峰的產(chǎn)生.而在圖6( b) 中( CPLP 附加THz 場(chǎng)) ，在2.0 o.c.之前，幾乎沒(méi)有電子電離，所以在2 o.c.到2.5 o.c.周期內(nèi)諧波效率非常的低，這與圖3( b) 中時(shí)頻分析圖像是吻合的.

圖6 電子波包的概率分布隨時(shí)間的變化( 1.5o.c.-4.5o.c.).( a) 、( b) 分別對(duì)應(yīng)CPLP 附加靜電場(chǎng)和CPLP 附加THz 場(chǎng).Fig.6 The electronic probability densities.( a) The CPLP combined with the static electric field，and ( b) the CPLP combined with the THz field.

為了深入了解HHG 的物理機(jī)制，我們給出電離幾率和三步模型圖像，如圖7 和8 所示.圖8( a) 為CPLP 附加靜電場(chǎng)時(shí)的三步模型圖像，圖中出現(xiàn)三個(gè)量子峰對(duì)HHG 產(chǎn)生貢獻(xiàn)，分別標(biāo)記為A1、A2和A3，回復(fù)時(shí)間為2.5 o.c.、3.5 o.c.和4.5 o.c.，對(duì)應(yīng)的電離時(shí)間分別為1.4 o.c.、2.4 o.c.和3.4 o.c..配合電離幾率圖像分析發(fā)現(xiàn)，1.4 o.c.、2.4 o.c.和3.4 o.c.三個(gè)時(shí)間都有電子發(fā)生電離，所以對(duì)應(yīng)的A1、A2和A3三個(gè)峰對(duì)諧波發(fā)射都產(chǎn)生貢獻(xiàn)，這與時(shí)頻分析和電子波包的概率分布圖中所得到的結(jié)果一致.圖8( b)是CPLP 附加THz 場(chǎng)時(shí)的三步模型圖像，HHG 同樣自于三個(gè)量子峰，標(biāo)記為B1、B2和B3.B1、B2和B3的發(fā)射時(shí)間為2.5 o.c.、3.5 o.c.和4.5 o.c.，對(duì)應(yīng)的電離時(shí)間是1.4 o.c.、2.4 o.c.和3.4 o.c..但是配合電離曲線發(fā)現(xiàn)，電子在2.0 o.c.之前是幾乎沒(méi)有電離，所以在2.5 o.c.左右發(fā)射的諧波( 對(duì)應(yīng)電離時(shí)間1.4 o.c.) 忽略不計(jì)，這與時(shí)頻分析中的結(jié)果吻合，即圖3( b) 中P3的相比于P1和P2來(lái)說(shuō)很弱，對(duì)HHG 不產(chǎn)生貢獻(xiàn).從圖8( b) 我們還可以觀察到，電子在3.5 o.c.左右和4.5 o.c.左右與母核復(fù)合，對(duì)應(yīng)的能量分別為208 eV 和86 eV.能量高于86 eV 時(shí)，B3峰對(duì)HHG 是沒(méi)有貢獻(xiàn)的，因此86 eV 以上的HHG 均來(lái)自于B2峰.故得到了一個(gè)帶寬為122 eV 的連續(xù)諧波譜，這與圖2 中諧波譜圖像完全吻合.

圖7 電離幾率.紅色點(diǎn)虛線代表CPLP 附加靜電場(chǎng)，藍(lán)色的杠虛線代表CPLP 附加THz 場(chǎng).Fig.7 The time dependences of the ionization rate calculated by the ADK theory.Dotted red line: a CPLP combined with a static electric field;dashed blue line: a CPLP combined with a THz field.

圖8 半經(jīng)典三步模型.( a) 、( b) 分別對(duì)應(yīng)CPLP附加靜電場(chǎng)和CPLP 附加THz 場(chǎng).紅色的三角表示電離，藍(lán)色的圓圈表示復(fù)合.Fig.8 The dependences of the energy on the ionization( red triangles) and emission times ( blue circles) for ( a) the CPLP combined with a static electric field，and ( b) the CPLP combined with a THz field.

4 結(jié) 論

本文通過(guò)數(shù)值求解二維含時(shí)薛定諤方程，理論的研究了CPLP 附加靜電場(chǎng)或附加THz 場(chǎng)對(duì)HHG 的影響及區(qū)別.研究表明，CPLP 的x 和y 方向是相同的，在某一個(gè)方向附加靜電場(chǎng)或THz 場(chǎng)可以使這個(gè)方向上激光場(chǎng)強(qiáng)度提高，但并不會(huì)影響激光場(chǎng)的整體形狀，而某一個(gè)方向上激光場(chǎng)峰值強(qiáng)度變大，就破壞了CPLP 的x 和y 方向的對(duì)稱性，相當(dāng)于這個(gè)方向的電子受到一個(gè)外力作用，可以將其拉回到原子核附近.而附加靜電場(chǎng)或THz 場(chǎng)區(qū)別體現(xiàn)在，附加靜電場(chǎng)時(shí)，激光場(chǎng)的強(qiáng)度整體被提高，而附加THz 場(chǎng)時(shí)只對(duì)中心區(qū)域的峰值強(qiáng)度進(jìn)行了加強(qiáng).從諧波譜圖像上我們發(fā)現(xiàn)，附加靜電場(chǎng)時(shí)，諧波呈雙平臺(tái)結(jié)構(gòu)，且諧波譜布滿調(diào)制，結(jié)合時(shí)頻分析，電子三次與母核復(fù)合發(fā)射高次諧波，量子軌道之間干涉較嚴(yán)重.當(dāng)對(duì)CPLP 附加THz 場(chǎng)時(shí)，電子只有兩次與母核復(fù)合，軌道之間的干涉減少，故得到了一個(gè)帶寬為122 eV 的連續(xù)譜.這說(shuō)明，靜電場(chǎng)的加入對(duì)激光場(chǎng)強(qiáng)度整體提高并非全部有效，反而會(huì)讓量子軌道之間產(chǎn)生嚴(yán)重的干涉，從而影響高次諧波發(fā)射譜，相比于附加靜電場(chǎng)，THz 場(chǎng)僅對(duì)中心區(qū)域激光場(chǎng)峰值進(jìn)行加強(qiáng)，起到更好地作用.我們還研究了初速度不為零的半經(jīng)典三步模型和電子波包隨時(shí)間演化的概率分布等，結(jié)果都與時(shí)頻分析吻合.