我國中東部地區2015—2020年夏半年PM2.5和臭氧復合污染氣象特征分析

花 叢，江 琪，遲茜元，劉 超

國家氣象中心，北京 100081

近年來，隨著《大氣污染防治行動計劃》和“藍天保衛戰”的實施，我國大氣污染防治工作取得了顯著成效，區域空氣質量改善明顯. 《2020年中國生態環境狀況公報》數據顯示，2020年我國PM未達標地級及以上城市其平均濃度比2015年下降了28.8%.與此同時，O污染問題逐漸成為影響城市空氣質量的重要因子，也是造成空氣質量超標的僅次于PM的首要污染物，并在某些時段形成PM與臭氧(O)濃度“雙高”的復合污染現象.

PM與O之間關系復雜，其相互作用關系主要體現在顆粒物通過影響光輻射通量來影響光化學反應過程與O的形成；光化學反應在產生O的同時也產生二次顆粒物，二者具有化學耦合關系. 有研究指出，在2013年我國發生嚴重霾污染事件時，部分重點城市PM中二次氣溶膠占到30%~77%. 北京及周邊地區夏季出現霾天氣時二次有機氣溶膠濃度也會明顯升高. 近年來，京津冀、長三角地區大氣氧化性增加，且存在較明顯的氣粒轉化二次氣溶膠生成過程，當出現高濃度O污染時也常伴隨著高濃度細粒子污染，O濃度日變化峰值與PM濃度存在較高的線性相關. 然而，也有學者利用光化學箱模式進行模擬發現，大氣顆粒物濃度的升高使得氣溶膠光學厚度增加了20%~40%，造成O凈生成率下降30%~40%.

氣象條件在大氣污染物的形成、積累、傳輸、清除等過程中都起到了重要作用. 根據已有研究，氣溫、相對濕度、平均風速、邊界層高度、降水量等是影響O和PM濃度的重要因子. 在不同季節，大氣污染物對氣象要素的敏感性也不同. 其中，在京津冀地區，細顆粒物和氧化性氣體在高溫和低相對濕度下呈顯著正相關，在低溫和高相對濕度下呈負相關. 不同天氣系統控制下，大氣污染物濃度的時空分布特征呈較大差異，大氣環流的調整也在一定程度上影響了污染物的區域輸送.

已有研究多針對污染個例或特定時段，聚焦于單一城市或區域進行分析. 在當前PM與O污染區域協同、科學防控的大背景下，有必要全面了解我國中東部地區夏半年以O為主、多污染物并存的大氣污染演變特征，定量分析大氣污染與氣象條件間的關系. 鑒于此，該研究基于我國中東部地區2015-2020年夏半年大氣成分觀測、常規氣象觀測等資料，結合統計學方法與主觀經驗開展上述工作，以期為不同天氣形勢下的空氣質量預報及減排防控決策提供參考.

1 材料與方法

1.1 空氣質量監測站點的選取

所用空氣質量監測數據來源于中國環境監測總站面向社會公開發布的逐小時國控站監測數據(http://106.37.208.233:20035). 為保持數據的連續性，篩選2015-2020年有連續觀測的1 329個空氣質量監測站進行分析(見圖1). 對污染超標日及污染等級的判識參照HJ 633-2012《環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》和HJ 663-2013《環境空氣質量評價技術規范(試行)》：當O日最大8 h滑動平均值超過160 μg/m時，判斷為1個O超標日；當PM濃度日均值超過75 μg/m時，判斷為一個PM超標日；當PM和O日值同時超標時，判斷為1個復合污染日.

圖 1 空氣質量監測國控站點位置Fig.1 Spatial distribution of national air quality monitoring sites

氣象資料來源于中國氣象局提供的逐小時地面觀測，包括氣溫、相對濕度、風速等. 地面天氣分型依據美國國家環境預報中心(NCEP)提供的再分析資料.

根據O污染的時間變化特點，該研究選取4-10月作為夏半年的代表月份. 根據氣候特點及污染分布特征，將我國中東部地區劃分為六大區域，各區域范圍及包含的環境監測站點數見表1.

表 1 我國中東部地區六大區域劃分Table 1 Regional division of central and eastern China

1.2 線性傾向率估計

線性傾向率估計是分析一段時間內因子變化趨勢的一種常用統計方法. 為定量了解O超標日和PM超標日的年際變化情況，建立一元線性回歸方程：

式中，()為2015-2019年污染日數時間序列，()為()的回歸擬合值，為回歸常數，為線性傾向率. 通過顯著性檢驗的線性傾向率()可表征污染超標日的年際變化趨勢.

管理工作時針對所有參與建筑施工的人員進行的，管理力度的提升可從以下幾方面入手：定期對員工進行培訓。首先樹立員工的質量把控意識，讓其認識到保證工程質量的重要性。其次是對其基礎知識和技能的鞏固，逐步提升專水準，改變以往只憑經驗進行施工作業的情況；制定相應的獎罰制度。對員工的工作進行階段性評比，對于施工人員以施工質量作為衡量標準，對管理人員的評比，其匯報、現場記錄等作為重要參考依據；吸收國外優秀的管理模式，將其改造成符合我國施工現狀的管理體系，我國的工程管理效果會顯著提升[3]。

1.3 天氣分型方法

天氣分型方法主要分為主觀和客觀兩類.該研究參考相關文獻，選取最能反映我國中東部地區污染天氣生消演變的天氣模型，采用主觀分型方法根據每日08：00 (北京時)地面氣壓場對不同區域的地面天氣型進行分類，共分為高壓控制型、倒槽型、低壓控制型和均壓場型四大類.

2 結果與討論

2.1 我國大氣復合污染概況

我國2015-2020年夏半年，在PM超標日數逐年減少的背景下，復合污染日數由7 217站次逐年降至611站次〔見圖2(a)〕，其降幅(91.53%)超過PM超標日的降幅(84.00%). O超標日和PM超標日中，復合污染占比分別從2015年的25.69%、29.29%降至2020年的2.41%、15.07%〔見圖2(b)〕，即2020年O超標日中復合污染占比僅為2015年的1/10左右，PM超標日中復合污染占比僅為2015年的1/2左右，均呈明顯下降趨勢，表明夏半年我國大氣污染呈單污染比例升高、“雙高”污染事件減少的特征. 通過計算發現，復合污染日中首要污染物以O為主. 其中，2017-2018年復合污染日中O為首要污染物的比例均超過70%〔見圖2(c)〕. 2020年，受降水偏多、輻射偏弱、最高氣溫偏低等不利氣象條件及新冠肺炎疫情的影響，我國復合污染日中O為首要污染物的比例降至54.17%，與PM為首要污染物的比例接近. 在統計時段內，我國復合污染日中未出現O與PM并列為首要污染物的情況.

采用線性傾向率估計方法對篩選的我國1 329個站點分析O和PM超標日數的變化趨勢，并對其進行0.05水平上的顯著性檢驗. 為排除2020年夏季氣象條件及新冠肺炎疫情對O污染造成的影響，分析時段選擇2015-2019年. 通過顯著性檢驗的O超標日變化傾向率空間分布如圖3(a)所示. O超標日數通過顯著性檢驗的站點共有352個，其中變化傾向率為正值的站點有239個，占總數的67.90%，京津冀及周邊、長三角西部等地區多個站點的O超標日數的變化傾向率超過15 d/a. O超標日變化傾向率為負值的站點有113個，占總數的32.10%，主要分布在我國東北、西北及西南地區，變化傾向率一般為3~5 d/a. 四川盆地O超標日數以“成都市-重慶市”為分界，呈現“北降南升”的反向變化趨勢.

在O和PM的超標日數變化傾向率均通過顯著性檢驗的184個站點中，共有135個站點的O變化傾向率為正值，PM變化傾向率為負值，占總數的73.37%；有44個站點兩類污染物超標日數變化傾向率出現“雙降”，占總數的23.91%；僅有5個站點超標日數變化傾向率出現“雙升”〔見圖3(b)〕. 由此可見，我國大部地區O超標日數增加、PM超標日數減少的“蹺蹺板”效應十分明顯，直接導致了復合污染日的明顯減少.

圖 2 我國2015—2020年夏半年大氣復合污染特征的變化趨勢Fig.2 Annual variation of combined pollution characteristics in the summer half years of 2015-2020 in China

圖 3 2015—2019年夏半年我國O3超標日變化傾向率和污染超標日的變化情況Fig.3 Variation tendency rate of ozone pollution days and variation of pollution days in the summer half years of 2015-2019 in China

2.2 區域性大氣污染過程

定義當某日區域超標站點數超過區域總站數的30%時為1次區域污染過程，持續3 d及以上的區域污染過程為持續性污染過程，對我國中東部六大區域2015-2020年4-10月的污染過程進行判識.

分析結果(見表2)顯示，針對O污染，京津冀及周邊地區區域污染過程最多，達392 d；其次是長三角地區，為262 d；東北和川渝地區污染過程數相近；華南地區污染過程數最少. 持續性O污染過程次數與區域污染日數成正比，京津冀及周邊地區最多，共出現51次，華南地區最少，為6次. 除東北地區外，其他5個區域持續性污染日數占區域污染日數的比例均超過50%，表明區域性O污染持續性特征明顯.其中，在京津冀及周邊地區上述比例超過70%，達到72.45%，平均持續時間為5.56 d. 京津冀及周邊地區持續時間超過10 d的O污染過程共有6次，均出現在5-6月(2017年3次，2018年2次，2019年1次).持續性污染過程最長為15 d，出現在2017年6月7-21日.

表 2 我國中東部地區六大區域2015?2020年夏半年O3污染過程統計特征Table 2 Statistics of ozone pollution processes in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China

從區域復合污染的情況(見表3)來看，我國中東部地區六大區域中，京津冀及周邊、長三角、東北、華中和川渝地區均出現了區域復合污染，其中京津冀及周邊地區最多，為9 d. 各區域復合污染日數占O污染日數的比例接近或不超過3%. 京津冀及周邊地區于2015年5月23-25日出現了一次持續3 d的區域復合污染過程，其他區域復合污染過程持續時間均不足3 d. 京津冀及周邊、長三角地區2019-2020年未出現區域復合污染過程，華中、川渝地區2017-2020年未出現區域復合污染過程. 綜上，O和PM同時超標的情況呈離散性(區域污染過程少)、間歇性(持續性過程少)的特征，且近年來顯著減少. 值得注意的是，受新冠肺炎疫情影響，2020年我國中東部地區出現工業企業排放量降低、交通出行受限、人類活動強度降低的情況，對PM和O濃度產生了不同影響，對于復合污染過程的減少也起到了一定作用.

2.3 區域污染時的氣象要素特征

表 3 我國中東部地區六大區域2015—2020年夏半年復合污染過程統計特征Table 3 Statistics of combined pollution processes in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China

Gu等研究表明，當氣溫高于30 ℃時，O濃度將明顯增加. 從圖4可以看出，發生區域性O污染時，我國中東部六大區域的最高氣溫中位數區間為28.13~31.84 ℃，與上述結論基本一致；其中，華中地區最高，東北地區最低，區域之間差異較小. Zhao等認為，O對相對濕度條件并不敏感. 該研究的分析數據顯示，這一特征在北方地區(京津冀及周邊、東北地區)更為明顯，相對濕度區間跨度較大，分布在30%~80%之間；南方地區的相對濕度離散度較小，25%分位數水平上較北方地區偏高15%~38%. 除東北地區外，其他區域水平風速的75%分位數小于2.37 m/s，混合層高度的75%分位數小于1 075.11 m，即O污染多出現在大氣擴散能力較差的條件下. 東北地區出現O污染時，風速的50%分位數達3.16 m/s，混合層高度的50%分位數達1 125.17 m，均明顯高于其他區域. 綜上，區域O污染過程發生時的氣象條件一般為最高溫度較高、風速較小、混合層高度較低. 其中，東北地區在大氣擴散條件相對較好的情況下仍會出現區域O污染.

圖 4 我國中東部地區六大區域2015—2020年夏半年O3污染與復合污染過程氣象要素特征Fig.4 Characteristics of meteorological elements in ozone pollution and combined pollution processes in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China

在出現復合污染過程的區域中，華中、川渝、東北地區由于個例數較少，暫不做分析. 對于京津冀及周邊、長三角地區，與O污染過程相比，出現復合污染過程的最高氣溫偏低、相對濕度偏小、風速偏小、混合層高度偏低，即整體偏向更有利于PM生成的氣象條件，這與已有研究結果相一致.

2.4 地面天氣型對O3污染的影響

為了解2015-2020年夏半年不同天氣系統對我國中東部地區六大區域大氣污染物的影響，采用主觀分型方法將地面天氣型分為高壓控制型、倒槽型、低壓控制型和均壓場型四大類. 由于近年來復合污染日明顯減少，以下主要分析對O污染的影響.

對我國中東部地區六大區域的O污染日進行統計后發現，超過65%的O污染日出現在均壓場控制下. 不同區域內，高壓控制型、倒槽型、低壓控制型也有不同比例的O污染概率出現. 由于不同天氣類型的出現頻次不同，特別是緯度較低的區域，受均壓場控制的概率遠高于其他幾種天氣類型. 雖然均壓場中對應了最多的O污染日，但并不能說明均壓場較其他天氣型控制時更有利于O污染的出現.

為了探究不同地面天氣型對O污染的影響，需針對特定地面天氣型內發生的O污染進行統計，以排除自身出現頻次對污染日數的干擾. 選取我國中東部地區六大區域內15個典型城市(見表4)，計算不同地面天氣型控制下不同程度O污染發生的概率以及該地面天氣型出現的次數特征，結果如圖5所示.

圖 5 我國中東部地區六大區域2015—2020年夏半年在地面不同天氣系統控制下不同等級O3污染發生的概率及該類型天氣系統的出現次數Fig.5 Probability of different ozone pollution levels in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China under the control of different ground weather patterns and the numbers of ground weather patterns

在京津冀及周邊地區，O污染日出現概率最高的地面天氣類型主要集中在低壓控制型(35.78%)、均壓場型(33.30%)和倒槽型(26.59%). 其中，均壓場型對應的O中度及以上污染的概率(7.73%)最高.高壓控制時，京津冀及周邊地區出現O污染的概率(3.58%)較低，且未出現O中度及以上污染. 分析發現，天氣型對不同城市O污染的影響也存在一定差異. 如倒槽型控制時，緯度相對較低的城市(鄭州市、濟南市)出現O污染的概率(＞35%)明顯高于緯度較高的城市(北京市、石家莊市、太原市). 對于北京市和濟南市，地面為均壓場型和低壓控制型時，O出現中度及以上污染的概率較高. 對于石家莊市、太原市和鄭州市，低壓控制下基本不會出現O中度及以上污染.

在長三角地區，均壓場控制下O污染出現的概率最高，且在高壓控制時也有一定概率的O污染出現. 其原因是，高壓控制下長三角多受偏北風控制，有利于上游京津冀及周邊地區的O及其前體物向南傳輸. 與之類似，受上游傳輸的影響，位于華南地區的廣州市在高壓控制下也有一定的O污染概率，在倒槽控制下未出現O污染. 華中區域出現O污染的概率整體不高，且很少出現O中度及以上污染，其中75%以上的O污染出現在均壓場控制下. 研究時段內，以成都市和重慶市為代表的川渝地區主要在低壓控制型和均壓場型控制下出現O污染，且污染概率相近，這與已有研究結果基本一致. 在東北地區，4種天氣型下均有可能出現O污染. 與京津冀及周邊地區類似，低壓控制型下O污染出現的概率最高，其次為均壓場型和倒槽型. 其中，倒槽型控制下的O污染主要出現在緯度較高的哈爾濱市和長春市，沈陽市在倒槽型控制下未出現O污染.

表 4 我國中東部地區六大區域典型城市Table 4 Typical cities in key regions in 6 key areas in central and eastern China

整體而言，所選典型城市中均壓場和低壓控制型為O污染出現時最主要的兩種天氣形勢，高壓控制下出現O污染的概率相對較低. 部分地區(特別是京津冀及周邊地區)在倒槽控制下也有一定概率的O污染出現. 但由于倒槽型天氣系統的樣本量較小，其對O污染的貢獻明顯弱于均壓場型和低壓控制型.

3 結論

a) 2015-2020年夏半年，我國復合污染日數降幅達到91.53%，大氣污染呈單污染比例升高、O與PM污染“雙高”事件減少的特征. 在京津冀及周邊地區、長三角、華南等地區，O超標日增加、PM超標日減少的“蹺蹺板”效應十分明顯.

b) 2015-2020年夏半年，我國中東部地區六大區域O污染呈持續性特征，持續性過程占污染日數的比例超過或接近50%. 京津冀及周邊地區持續時間超過10 d的O污染過程共有6次，最長持續時間為15 d. 復合污染過程表現出離散性(區域污染過程少)、間歇性(持續性過程少)的特征.

c) 2015-2020年夏半年，我國中東部地區六大區域O污染過程發生時的最高氣溫中位數區間為28.13~31.84 ℃，一般出現在風速較小、混合層高度較低的條件下. 但東北地區有50%的O污染過程發生在風速大于3.16 m/s、混合層高度大于1 125.17 m的大氣擴散條件較好的情況下. 復合污染過程發生時的氣象條件整體偏向更有利于PM生成的氣象條件.

d) 均壓場型和低壓控制型為O污染出現時最主要的兩種地面天氣形勢，高壓控制型出現O污染的概率相對較低. 在京津冀及周邊區域，倒槽控制型也對應一定概率的O污染.