溫度對Ni/Nb/Ni復合中間層連接YG20和42CrMo鋼擴散層微觀組織和抗拉強度的影響

林偉偉，孫浩斌，張敬利，顏練武，彭英彪

（1.湖南工業大學 先進包裝材料研發技術國家地方聯合工程研究中心，湖南 株洲 412007；2.蓬萊市超硬復合材料有限公司，山東 蓬萊 264000；3.贛州海盛硬質合金有限公司，江西 贛州 341000）

1 研究概述

硬質合金輥環具有高紅硬性、高強度、高耐熱疲性和高耐磨性等優良性能，用其作為軋輥的工作面，能極大地提高軋制高線和棒材的工作效率[1-2]。硬質合金輥環的外徑最大值為520 mm，輥環的厚度通常為110 mm。在實際服役過程中，為了保持軋輥的剛性，輥環工作面的最大磨削厚度僅為某直徑的10%～15%，還有超過一半的硬質合金未能使用。若利用鋼替代部分硬質合金作為輥環的內襯，則可以有效避免鎢資源的浪費，降低成本。目前連接硬質合金與鋼的方法主要有釬焊[3-5]和固態擴散結合[6-8]。但是釬料在高溫下容易發生相變和軟化，難以適應軋輥的高溫、大載荷沖擊工作環境[9]。固態真空擴散焊接主要通過焊接面的原子相互擴散，利用擴散層的冶金物理化學反應，最終實現材料的冶金結合，并且具有連接溫度較低、焊件受熱面積較小等優點。但是WC-Co硬質合金與鋼在熱物性參數上存在顯著的差異，尤其是熱膨脹系數不匹配（室溫下WC-Co為6.42×10-6/K，鋼為 (12～14)×10-6/K）。如果對硬質合金/鋼直接擴散焊接，焊縫處極易產生熱裂紋，導致脫焊。此外，硬質合金和鋼的擴散易產生脆性化合物，如M6C、Fe3C、FeW和Fe2W，導致接頭性能急劇下降[7]。為減少殘余應力和有害脆性相的形成，有必要引入一種中間層。在擴散連接中，通常使用金屬箔片作為中間層，如Ni[10-11]、Nb[12]、Ti[13]、V[14]、Ti/Ni[15]以及Ti/Cu[16]等。

在現有的金屬中，Nb（8.42×10-6/K）熱膨脹系數介于WC-Co和鋼之間，可以有效緩沖硬質合金/鋼接頭壓力。Ni具有良好的金屬延展性，可緩沖接頭的殘余應力，且Ni與鋼中的Fe和硬質合金中的Co相互固溶，不會產生脆性金屬間化合物。鑒于此，本研究擬采用Ni-Nb-Ni作為YG20/42CrMo鋼固態真空擴散連接的復合擴散層，研究不同連接溫度對擴散層微觀組織結構的形成機理和和抗拉強度的影響。

2 實驗

2.1 材料

YG20硬質合金，株洲硬質合金集團有限公司生產；42CrMo鋼，太原鋼鐵集團有限公司生產；Ni箔（厚0.05 mm）、Nb箔（厚0.1 mm），純度均為99.95%，均由清河縣冠泰金屬材料有限公司生產。其中42CrMo和YG20的化學成分如表1所示。

表1 原材料化學成分Table 1 Chemical composition of raw materials %

2.2 方法

本文采用真空擴散工藝進行擴散連接。連接前對YG20和42CrMo的接合面依次用240～2 000目的砂紙和金剛石磨盤進行打磨拋光至表面光亮、無明顯劃痕。Ni箔和Nb箔用1 500目的砂紙進行打磨。將打磨后試樣在丙酮中超聲波清洗15 min，以去除表面的油污等雜質。擴散樣品以YG20/Ni/Nb/Ni/42CrMo的順序組裝，如圖1a所示。將組裝好的試樣放入真空管式爐中，在連接過程中真空度小于10-3Pa，以10 ℃/min升溫速率升到1 150～1 200 ℃并保溫1 h，隨后爐子以5 ℃/min的速度冷卻至500 ℃，并爐冷至室溫。從連接試樣上截取26 mm×10 mm×3 mm的拉伸試樣，如圖1b所示。

圖1 試樣制備流程和拉伸尺寸示意圖Fig.1 Schematic diagram of sample preparation process and tensile size

拉伸實驗在試驗機Instron-3369上進行，應變速率為1 mm/min，以5個拉伸試樣強度的算術平均值作為接頭的平均強度。

使用場發射掃描電子顯微鏡（TESCAN，MIRA3 LMH）、能譜儀（EDS，X-Max20）和X射線衍射儀（XRD，D/MAX RAPID 11R）分析接頭斷裂前后的微觀結構、化學成分和物相組成。

利用相圖熱力學計算Fe-Ni、Ni-Co二元相圖和C-Ni-Nb三元等溫截面，研究擴散層物相形成機理。

3 結果與分析

3.1 溫度對擴散層微觀結構的影響

圖2為1 150，1 200 ℃下YG20和42CrMo的擴散層SEM-BSE照片。

圖2 不同連接溫度下的YG20和42CrMo的擴散層SEM-BSE圖像Fig.2 SEM-BSE images of the diffusion layer of YG20 and 42CrMo at different connection temperatures

由圖2可見，隨著連接溫度升高，Ni/Nb擴散層厚度從30 μm增加到42 μm。擴散層厚度的增加可用公式（1）[15]描述：

式中：l為擴散層厚度；k0為擴散系數；Q為反應層生長激活能；R為摩爾氣體常數；T為擴散溫度；t為連接時間。

由式（1）可知，擴散溫度T越高，原子的擴散系數越大，擴散層的厚度越大。

圖3a～3e為WC-Co/Ni/Nb/Ni/42CrMo在1 200 ℃下擴散連接后，擴散層區域的背散射電子照片以及能譜分析結果，其中圖3b和3c為圖3a虛線框區域的放大圖像。由圖3b和3c可以看出，YG20/Ni界面和Ni/42CrMo界面的連接良好，未發現裂紋。圖3d和圖3e為圖3b和3c的界面光譜分析結果，由圖3d和圖3e中的元素曲線可知，各元素分布曲線非常平滑，未形成臺階，表明在YG20/Ni和Ni/42CrMo擴散層未形成新相。

圖3 YG20/42CrMo 在1 200 ℃下擴散層的SEM-BSE圖像和界面元素分布Fig.3 SEM-BSE images and interface element distribution of the diffusion layer of YG20 and 42CrMo at 1 200 ℃

圖4為利用CSUTDCCI數據庫[17]計算得到的Fe-Ni和Ni-Co二元相圖。由圖4所示Fe-Ni和Ni-Co相圖可以得知，Ni、Fe在溫度超過930 ℃時無限固溶。這說明在1 150～1 200 ℃下的擴散連接，Ni/42CrMo擴散層會形成(γFe, Ni)固溶體，YG20/Ni擴散層會形成(Ni, Co)固溶體。

圖4 Fe-Ni和Ni-Co的二元相圖Fig.4 Binary phase diagrams of Fe-Ni and Ni-Co

圖5所示為利用掃描電鏡和能譜儀測試得到的1 200℃下Ni/Nb/Ni擴散中間層的SEM-BSE圖像和EDS掃描圖，其中圖5a為圖5b中的虛線框區域的放大圖像，從圖5a中可觀察到YG20/42CrMo接頭均出現了明顯的擴散層，圖5c～5d為圖5a～5b的EDS線掃描結果，從圖5c～5d觀察到接頭處Nb、Ni和C的吸光度存在較大波動，分布曲線出現明顯的臺階，說明出現了不同的中間化合物。

圖5 1 200 ℃下YG20/42CrMo接頭的SEM-BSE圖像和EDS掃描圖Fig.5 SEM-BSE images and EDS profile of YG20/42CrMo joint at 1 200 ℃

圖6為擴散連接溫度在1 200 ℃接頭XRD微區分析結果，該結果表明，在Ni/Nb/Ni擴散中間層處，生成了不同的金屬間化合物NbNi3、NbC、Nb2C和Nb7Ni6。

圖6 擴散連接溫度為1 200 ℃接頭XRD分析結果Fig.6 XRD analysis results of joints with a diffusion bonding temperature of 1 200 ℃

圖7a和7b分別為Nb-C和Nb-Ni的二元相圖，表2為擴散連接溫度為1 200 ℃的特征區域元素含量分析結果。可知圖5b區域A含有Nb（n(Nb)=31.1%）、Ni（n(Ni)=50.5%）和C（n(C)=18.3%）。由 圖7可知，區域A為NbNi3和NbC。區域B含有Nb（n(Nb)=63.5%）、Ni（n(Ni)=6.5%）和C（n(C)=30.0%）。結合圖7b Ni-Nb二元相圖可知，區域B為Nb2C。區域C含有Nb（n(Nb)=50.0%）、Ni（n(Ni)=46.5%）和C（n(C)=3.5%）。結合圖7b Ni-Nb二元相圖可知，區域C為Nb7Ni6。

圖7 Nb-C和Nb-Ni的二元相圖Fig.7 Binary phase diagrams Nb-C and Nb-Ni

表2 圖5的A～C區域擴散層元素含量分析結果Table 2 Element content results of the diffusion regions marked in areas A～C shown in figure 5

為了進一步確定Ni/Nb/Ni擴散層的物相形成規律，利用CSUTDCCI數據庫，計算得到C-Ni-Nb在1 200 ℃下的等溫截面如圖8所示。

由于碳原子半徑較小，擴散速率較快，碳較快分布在整個擴散層中。簡便起見，本文主要討論Ni/Nb的相互擴散。圖8中虛線箭頭所示為Ni/Nb/Ni擴散層的大致擴散路徑。在富Ni端，Ni和Nb相互擴散，首先生成了NbNi3，隨后會析出NbC相。由于包含NbC相區較窄，NbNi3中只析出了少量NbC。NbC和NbNi3熱膨脹系數差距較大[18]，導致在拋光過程中NbC從NbNi3中剝落，形成了孔洞。隨著擴散的進一步進行，會相繼出現Nb2C、液相和Nb7Ni6。液相的出現加速了Nb2C和Nb7Ni6相的長大。

圖8 計算的C-Ni-Nb體系1 200 ℃下等溫截面圖Fig.8 Calculated isothermal section of C-Ni-Nb system at 1 200 ℃

3.2 溫度對抗拉強度與斷口形貌的影響

拉伸試驗表明，當連接溫度為1 150, 1 200 ℃時，接頭平均抗拉強度分別為40 MPa和24 MPa。

圖9a和9b分別為1 150 ℃和1 200 ℃的連接溫度下的拉伸斷口形貌。

由圖9可見，斷口區域能觀察到河流形貌，表明接頭以脆性斷裂模式失效。結合表3中1和2區域分析結果可知，接頭均在Ni3Nb層失效。斷裂在Ni3Nb層的原因可能是，隨著連接溫度升高，NbNi3中的NbC生成量增大，NbC與NbNi3之間較大的熱膨脹系數差異，導致形成熱裂紋，并成為拉伸斷裂源。

圖9 不同連接溫度下擴散連接樣品的拉伸斷口形貌Fig.9 Tensile fracture morphology of diffusion samples at different bonding temperatures

表3 斷口的元素含量Table 3 Fracture element content

4 結論

基于真空擴散連接方法，本文利用Ni/Nb/Ni復合中間層成功連接了YG20硬質合金和42CrMo鋼，并對不同連接溫度下YG20/42CrMo接頭的微觀組織結構和拉伸強度進行了研究，得出以下結論：

1）當連接溫度從1 150 ℃升至1 200 ℃，Ni/Nb界面擴散厚度從30 μm增加至42 μm。在YG20/Ni和Ni/42CrMo鋼擴散層形成了(Ni, Co)固溶體和(γFe,Ni)固溶體。

2）C從YG20與42CrMo鋼基體兩端向Ni/Nb/Ni連接層擴散，并迅速分布于整個中間連接層。Ni/Nb/Ni中間擴散層的物相形成規律如下：在富Ni端，Ni和Nb相互擴散，生成NbNi3，并且在NbNi3中析出NbC；隨著擴散的進一步進行，相繼生成了Nb2C相、液相和Nb7Ni6相。液相的出現加速了Nb2C相和Nb7Ni6相的長大。

3）當連接溫度從1 150 ℃升高至1 200 ℃，接頭抗拉強度從40 MPa降低到24 MPa，且均以脆性斷裂模式在NbNi3層失效。斷裂原因可能是隨著連接溫度升高， NbNi3中的NbC生成量增大，由于NbC與NbNi3之間較大的熱膨脹系數差異，導致形成熱裂紋并成為拉伸斷裂源。