35 GPa 斜波加載下RDX 單晶炸藥的動力學行為

種 濤，張朝輝，王貴林，傅 華，李 濤，隨志磊，鄭賢旭

（中國工程物理研究院流體物理研究所, 四川 綿陽 621999）

含能材料的彈塑性、相變等高壓物性與其反應機理及化爆安全性等問題密切相關，是炸藥制備、加工、運輸和存儲的基礎和依據(jù)[1-3]。由于沖擊動載固有的溫升效應和炸藥的高感度特性，通過沖擊加載研究含能材料的動力學特性具有一定的局限性。與沖擊加載不同，斜波壓縮動態(tài)加載實驗技術[4]是一個連續(xù)的壓縮過程，相同壓力下樣品的溫升效應小，因而可以將力學效應和熱效應分解開來單獨分析，有利于細致地開展含能材料的物態(tài)方程研究。另外，斜波壓縮下含能材料不易發(fā)生化學反應。國內外已利用此技術開展了多種含能材料在高壓下的動力學特性研究[5-9]。RDX 是一種廣泛應用的高能炸藥單晶，由于其相變復雜，因此一直以來其高壓物性備受關注。分子動力學模擬和靜高壓實驗結果[10]表明，RDX 有 α 、 β 、 γ 、 δ 和 ε 5 種相，其中 α相 在常溫常壓下穩(wěn)定存在，3～4 GPa 開始發(fā)生 α - γ相變，該相變引起1.6% 的體積減小。在基于光譜探測技術的靜高壓實驗和沖擊加載實驗[11-12]中，都發(fā)現(xiàn)了RDX 的明顯相變信息，但是沖擊實驗的速度剖面[13-16]不包含相變信息。種濤等[17-20]開展了斜波加載下RDX 單晶在0～15 GPa 內的動力學響應研究，觀測到RDX 單晶的彈-黏塑性轉變和4 GPa 附近的相變，結合彈-黏塑性物理模型、多相狀態(tài)方程和非平衡相變速率方程，完成了對實驗過程的數(shù)值模擬。

本研究基于磁驅動加載10 MA 裝置和激光干涉測速技術，開展了35 GPa 壓力下(100) 晶向RDX 單晶炸藥的動力學行為分析，以獲取RDX 單晶/LiF 窗口界面的速度響應數(shù)據(jù)，探討不同加載路徑對RDX 單晶的彈塑性和相變的影響。

1 斜波壓縮實驗設計

10 MA 裝置[21]是24 路并聯(lián)向負載區(qū)匯流的大型脈沖電流發(fā)生裝置，主要由儲能模塊、傳輸系統(tǒng)和負載區(qū)組成，其放電上升沿300～600 ns 可調，峰值電流可達8～10 MA，斜波加載壓力可達100 GPa。實驗負載區(qū)見圖1，加載電流通過由兩個極板組成的U 型回路，在兩電極之間的縫隙產生感應電磁場，由楞次定律可知，電磁場與加載電流相互作用，產生垂直于載流面向外的洛倫茲力，即磁壓力，磁壓力通過加載電極傳入樣品。由磁驅動斜波壓縮實驗設計方法[21-22]可知，斜波壓縮相變實驗對負載區(qū)極板材料、極板構型尺寸、樣品尺寸和窗口尺寸有嚴格要求。

圖1 實驗負載區(qū)布局（單位：mm）Fig. 1 Layout of loading area (Unit: mm)

實驗樣品為(100)晶向RDX 單晶薄片，由中北大學研制。為了避免樣品處于非沖擊壓縮狀態(tài)，并保證實驗精度，RDX 單晶樣品的厚度小于0.8 mm，平面度優(yōu)于10 μm。單發(fā)實驗中，有4 個測速位置，分別位于3 個樣品后表面和1 個電極板后表面，樣品的具體尺寸見表1。電極選擇物性單一、聲阻抗較低的鋁材料，載流面寬度15 mm，樣品區(qū)為直徑12.2 mm 的沉孔，電極厚度約0.5 mm。窗口材料選擇與鋁聲阻抗接近的LiF 單晶。

表1 實驗條件Table 1 Experimental condition

2 實驗結果與分析

圖2 顯示了由多普勒光纖探針測量系統(tǒng)（Doppler pins system，DPS）和多點雙光源外差位移干涉測速儀（dual laser heterodyne velocimetry，DLHV）測得的不同厚度RDX (100)單晶炸藥、鋁電極/LiF 窗口界面速度。整體上看，不同厚度樣品的后界面速度波剖面的波形相似，均表現(xiàn)出明顯的三波結構，2 個明顯的速度拐點分別對應彈塑性轉變和相變過程。RDX 在約63 m/s 出現(xiàn)明顯的彈塑性轉變波形，并且3 個厚度樣品的波形基本一致，界面處與RDX 樣品和LiF 窗口壓力相等，結合界面速度和LiF 的動力學參數(shù)，可計算出63 m/s 對應的壓力，得到RDX 的屈服強度約為0.59 GPa。與較低峰值壓力下的實驗結果[19]不同，本實驗的速度波形在彈性前驅波之后未出現(xiàn)速度衰減，這是由加載壓力在前期上升較緩慢造成的。速度波形在約290 m/s 出現(xiàn)相變對應的特征波形，相變起始壓力約為3.1 GPa，與靜壓[11-12]、沖擊加載[13-15]實驗結果基本一致。相變開始后速度繼續(xù)提升，并逐步完成相變進入γ 相，說明此相變?yōu)榉瞧胶膺^程，具有一定的相變演化時間。

圖2 RDX 單晶的斜波加載實驗得到的速度曲線Fig. 2 Experimental velocity curves of RDX single crystals under ramp wave loading

需要指出的是，本實驗中樣品后界面速度波形與鋁極板后表面速度波形相似，說明RDX 單晶炸藥未發(fā)生爆轟等劇烈化學反應。然而，只看樣品后界面速度波形還不能判斷RDX 單晶在壓縮過程中是否發(fā)生明顯的反應，為此需開展數(shù)值模擬計算出未反應RDX 樣品后界面速度波形，并與實驗結果比較，若實驗速度峰值明顯大于計算結果，說明樣品中發(fā)生了明顯的反應，否則未發(fā)生。

3 數(shù)值模擬

本實驗中RDX (100)單晶樣品先后經歷了彈塑性轉變和相變過程，鑒于大分子材料的黏性效應，本數(shù)值模擬的本構關系選擇Hobenemser-Prager 彈-黏塑性模型。描述相變過程時，需結合多相狀態(tài)方程和非平衡相變動力學方程。本研究中多相狀態(tài)方程選擇等熵狀態(tài)方程修正的Hayes 模型[23]，表達式為

相變動力學方程采用基于成核、生長理論的KJMA 模型。相變判據(jù)采用壓力閾值法，根據(jù)實驗結果，RDX (100)單晶的相變閾值設為3.1 GPa。數(shù)值模擬的邊界條件為電極板內表面壓力歷史，由電極/LiF 窗口界面速度計算得到。模型參數(shù)見表2，其中τ 為相變弛豫時間，n為相變速率參數(shù)。

表2 數(shù)值模型參數(shù)Table 2 Parameters for numerical simulation

結合彈-黏塑性模型、修正的Hayes 多相模型和非平衡相變動力學方程，模擬計算得到的速度波剖面如圖3 所示。計算結果與實驗結果在時序、整體波形、速度峰值、特征拐點等方面基本一致，驗證了本實驗方法、物理模型選擇的正確性。由于本模擬計算未考慮炸藥反應模型，因此本實驗中RDX 單晶炸藥未發(fā)生明顯反應。

圖3 RDX 單晶斜波加載實驗和數(shù)值模擬得到的速度曲線Fig. 3 Experimental and simulated velocity curves of RDX single crystals under ramp wave loading

結合實驗結果和數(shù)值模擬結果，計算得到拉氏體波聲速-粒子速度（cL-up）關系和壓力-相對比容（p-V/V0）關系，如圖4 所示。由圖4(a)可知：當粒子速度達到0.5 km/s 左右時，材料出現(xiàn)由相變引起的體波聲速間斷，整體變化趨勢與Hooks 等[16]和Olinger 等[24]的結果一致；相變后本研究結果與之前的等熵實驗數(shù)據(jù)吻合，大于DAC（diamond anvil cell）準靜態(tài)壓縮實驗結果。另外，描述RDX 單晶相變動力學的物理模型及其參數(shù)可能不夠精確，導致本研究計算的聲速在相變點附近波動較大。從圖4(b)可以看出，在低于10 GPa 的壓力范圍內，本研究計算的p-V/V0數(shù)據(jù)與準靜態(tài)實驗結果基本吻合。

圖4 RDX 單晶的拉氏聲速-粒子速度關系和壓力-相對比容關系Fig. 4 Longitudinal sound velocity-partical velocity and pressure-relative specific volume of RDX single crystals

4 總 結

利用磁驅動加載裝置和激光干涉測速技術，開展了0～35 GPa 壓力范圍內(100)晶向RDX 單晶的斜波壓縮加載實驗。實驗結果顯示，速度波剖面表現(xiàn)為明顯的三波結構，由低往高依次對應彈性波、塑性波和相變波。數(shù)據(jù)分析得到(100)晶向RDX 單晶的彈塑性轉變壓力約為0.59 GPa，相變起始壓力約為3.1 GPa。結合修正的Hayes 多相狀態(tài)方程和非平衡相變動力學模型，對RDX 單晶炸藥的斜波壓縮過程開展了一維流體動力學數(shù)值模擬，計算結果與實驗結果吻合良好。計算得到的(100)晶向RDX 單晶在0～35 GPa 壓力區(qū)間的高壓聲速-粒子速度關系和壓力-比容關系與前人實驗結果在整體變化趨勢上基本一致。

感謝中國工程物理研究院流體物理研究所的計策、李勇、傅貞、任濟、丁瑜等在實驗運行和測試方面給予的幫助！