2020年秋季濟南市一次沙塵天氣污染特征研究

張文娟，夏志勇，葛璇，孫曉艷，李敏，孫鳳娟，呂波

（山東省濟南生態環境監測中心，山東濟南250101）

沙塵天氣是在特定地理環境，特殊的下墊面條件以及大尺度環流背景的氣象條件影響下誘發的一種災害性天氣[1-3]。沙塵是造成顆粒物污染的最大自然流動源，通過區域輸送，對城市環境、體健康、地區氣候有重大影響[4-6]。近年來，受外來沙塵影響造成空氣質量重度及重度以上污染的情形近幾年頻繁發生。沙塵天氣造成城市大氣中顆粒物濃度急劇增加，大氣環境質量下降。因此，國內外很多學者開展了大量沙塵天氣過程及其對大氣顆粒物污染影響的研究[7-11]。

濟南市是山東省省會城市，地勢南高北低，呈淺碟狀，污染物易于累積。針對2020 年10 月21-22 日濟南市經歷的一次秋季沙塵過程，對PM2.5、PM10、消光及退偏比、顆粒物組分等進行在線監測，分析沙塵天氣過程的污染演變、垂直分布及其PM2.5主要化學成分，以期為濟南市大氣顆粒物精細化治理和空氣質量持續改善提供科學支撐。

1 研究方法

1.1 數據資料

環境空氣質量監測數據來源于濟南市環境空氣質量自動監測站中市轄區8 個國控點（不包括萊蕪區、鋼城區）的自動監測數據，監測儀器均采用BAM-1020（美國MetOne）顆粒物監測儀。研究時間為2020年10月21-22日。

氣象資料數據來自于中央氣象臺網站(http://www.nmc.cn/)發布的同期高空和地面的實況觀測資料。

1.2 儀器與觀測方法

激光雷達觀測數據來自微脈沖激光雷達（北京艾沃思科技有限公司生產）對氣溶膠的遙感反演結果。該激光雷達發射波長為532nm，頻率為2500kHz，空間分辨率為15m。

PM2.5中水溶性離子數據來自MARGA ADI 2080（瑞士萬通）在線氣體組分及氣溶膠監測儀，該儀器能夠連續測量NO3-、NH4+、SO42-、Na+等水溶性離子濃度。碳質組分（OC、EC）數據來自DRI Model 2001 熱-光碳分析儀，分析方法為IMPROVE熱光反射法。

1.3 HYSPLIT 后向軌跡模式

研究采用HYSPLIT 后向軌跡模式進行氣團軌跡的模擬分析。HYSPLIT 后向軌跡模式是由美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)開發，被廣泛應用于大氣污染傳輸軌跡、擴散及沉降研究。

2 結果與討論

2.1 污染過程演變

2020 年10 月20 日，蒙古國中南部出現大范圍沙塵天氣，沙塵氣溶膠隨著大氣環流不斷南下，10月21-22日逐漸影響濟南市。選取沙塵沿途呼和浩特、北京、德州和濟南4 個城市，分析沙塵過境前后對城市PM10小時濃度變化影響，如圖1所示。

圖1 2020年10月20-21日沿途城市PM10小時濃度變化

10 月20 日16 時內蒙古中部的呼和浩特PM10小時濃度明顯上升，該小時PM10濃度為241 ug/m3，是前6 個小時PM10平均濃度的2.5倍。至10月20日20時達到沙塵過程的污染峰值，PM10小時濃度高達771 ug/m3。北京市在10月21日03時PM10小時濃度迅速上升至340ug/m3。隨著沙塵進一步東移南下，10 月21 日07時德州市PM10小時濃度明顯上升，21 日10 時沙塵開始影響濟南市，PM10小時濃度呈逐漸上升的變化趨勢，15 時，濟南市PM10小時濃度達到峰值（349ug/m3）。

圖2所示為沙塵污染過程濟南市顆粒物濃度變化。根據中國環境監測總站《關于沙塵天氣過程影響扣除有關問題的通知》（總站氣字〔2020〕76號）中關于沙塵天氣影響起始和結束時間的確定方法：以城市PM10濃度大于等于前6 個小時PM10平均濃度的2 倍且大于150ug/m3作為受影響起始時間；以城市PM10小時濃度首次降至與沙塵天氣前6 個小時PM10平均濃度相對偏差小于等于10%作為沙塵天氣影響結束時間。10 月21 日13 時，濟南市PM10小時濃度320 ug/m3，該小時PM10濃度值大于等于前6個小時PM10平均濃度值（164 ug/m3）的2倍且大于15 ug/m3，因此2020 年10 月21 日13 時作為沙塵受影響起始時間。2020 年10 月22 日19時，PM10小時濃度為143 ug/m3，該小時濃度與沙塵天氣前6 個小時PM10平均濃度的相對偏差小于等于10%，因此2020年10月22日19時作為沙塵受影響結束時間。

圖2 污染過程期間PM10、PM2.5小時變化特征

污染期間ρ（PM10）、ρ（PM2.5）變化趨勢較一致，表明ρ（PM10）和ρ（PM2.5）受到相同污染源的影響。ρ（PM10）濃度在整個污染期間的均值為203 ug/m3，超出GB 3095—2012《環境空氣質量標 準》二 級 標 準 限 值 的1.9 倍，ρ（PM2.5）/ρ（PM10）平均值為0.20，表明PM10在污染期間占據主導地位。

2.2 氣象條件分析

濟南市沙塵期間氣象觀測資料如圖3 所示。分析沙塵期間高空和地面氣象資料（中央氣象臺，http://www.nmc.cn/）得到：2020年10月21 日，濟南市高空500hPa 槽前西南氣流轉槽底偏西氣流，中低層700hPa、850hPa干槽過境，受槽后強大的下沉氣流影響，上午11h 地面冷峰過境，近地面北風增大，上游沙塵隨著系統發展向東向南發展，沿途城市PM10濃度迅速上升。22日槽過境轉為槽后西北氣流控制，中低層700hPa、850hPa 受一致的西北氣流控制，近地面處于高壓前部，冷空氣持續影響，沙塵不斷傳輸沉降，導致濟南市PM10濃度仍維持在較高水平，隨著冷空氣主體推進，22 日晚上沙塵影響逐漸結束。

圖3 沙塵期間氣象觀測資料

根據美國家海洋和大氣局(NOAA)開發的HYSPLIT 后向軌跡模型定性分析此次沙塵期間氣團不同氣團的來向，其中氣象數據來自GDAS 數據庫[12-15]。研究點選擇濟南市開發區站點（36.6772°N，117.1164°E），選取500、1500、3000 m 高度，對北京時間10 月21 日19: 00(UTC 時間為10月21日11:00)的氣團后向軌跡進行模擬，追蹤過去48 h 軌跡變化。

圖4 后向軌跡分析

結果表明，不同高度氣團傳輸路徑較一致，都是沿西北方向傳輸至濟南地區。其中，離地3000 m 的氣溶膠后向軌跡顯示氣團來源于蒙古國4000 m高度以上;而蒙古國3000m高度的氣溶膠，沿西北方向在傳輸的過程中垂直剖線在10月21日0:00(UTC 時間為10月20日16:00)明顯下降至濟南市500m。后向軌跡模擬的不同高度氣團傳輸路徑與實況天氣形勢基本吻合。

2.3 激光雷達退偏比垂直分布

激光雷達可以獲取顆粒物的消光系數與退偏振比的光學特性，氣溶膠的質量濃度與其消光系數有顯著正相關性。退偏振比與粒子的尺度和形狀有關，粒子的非球形程度越大，尺度越大，則退偏振比越大。圖5所示為本次沙塵過程中濟南市消光系數和退偏振比的時空分布特征[3,16-19]。

圖5 激光雷達探測氣溶膠消光系數及退偏振比垂直分布

21 日03:00-06:00，濟南地區高空退偏比明顯上升，沙塵主體從高空進入，在0.5～3.5km高度形成一條明顯沙塵帶，而近地面的退偏比和消光系數值均較低，表明此時段沙塵以高空傳輸為主，沉降并不明顯。

06:00-12 :00 ，近地面1km 以下，消光系數迅速上升。0.1km 高度處，最大消光系數為0.94km-1，而退偏比處于低值水平，此時段ρ（PM10）和ρ（PM2.5）開始快速攀升，首要污染物為PM2.5，這主要是由于處于冷空氣前鋒，南北風轉向期間形成靜穩狀態，同時疊加邊界層的下壓，擴散條件轉差，污染物濃度上升造成的。

隨著冷空氣主體的推進，12:00起，近地面至高空2.0km 消光系數逐漸下降，而退偏比發生劇烈變化，其值迅速上升，氣溶膠非球形特征明顯增強，顆粒物以粗粒子污染為主。至22日21:00，沙塵氣溶膠始終在2.5km 以下積聚。22日21:00起，大氣退偏比整體減小，大氣中粗離子占比不斷降低，沙塵影響趨于結束。

2.4 PM2.5化學組分變化特征

2.4.1 碳質組分污染特征分析

污染期間ρ（OC）和ρ（EC）的平均值分別是4.71 ug/m3、1.89 ug/m3，分 別 占ρ（PM2.5）的12.1%和4.8%。ρ（OC）明顯高于ρ（EC），表明濟南市PM2.5中碳質氣溶膠主要以OC為主。

EC 化學性質比較穩定，常溫條件下一般很難發生反應，而OC比較活潑，其成分中既有污染源

直接排放的一次有機碳（POC），又有大氣中化學反應生成的二次有機碳（SOC）[14，20-22]。圖6 為沙塵污染期間OC 和EC 散點圖及相關性。由圖可知，污染期間OC和EC相關性較好（R=0.53，P＜0.01），表明二者來自相同的污染源，均來源于一次污染物的排放。通常利用大氣中OC/EC 比值來識別碳質組分的排放和轉化特征，表征大氣中的二次污染的程度。有研究表明，當OC/EC超過2.0的時候，表明有SOC的存在。沙塵期間，濟南市OC/EC為2.5，說明沙塵期間有大量的SOC 生成。SOC 可以通過EC示蹤法進行估算，計算公式為：

圖6 污染期間ρ（OC）、ρ（EC）相關性分析

式中，(OC/EC)min指監測中OC與EC質量濃度比值的最小值。通過計算，沙塵污染期間POC 和SOC 質 量 濃 度 分 別 為1.44μg/m3、3.23μg/m3。SOC的生成，這可能是由于沙塵過境，低溫低濕的空氣環境有利于SOC前體物發生氣－粒轉化造成的[20，23-24]。

2.4.2 水溶性離子污染特征分析

沙塵期間及過境前后PM2.5中水溶性離子變化特征如圖7 所示。沙塵過境前，濟南市PM2.5中水溶性離子以NH4+、SO42-和NO3-為主，體現了大量氣態污染物的二次化學轉化貢獻更為明顯；沙塵影響期間，NH4+、SO42-和NO3-明顯下降，而Mg2+、Ca2+則迅速上升，體現了沙塵期間一次污染源貢獻顯著。

圖7 沙塵期間及過境前后水溶性離子變化

沙塵過境前（10月21日0:00-12:00）水溶性離子SO42-、NO3-、NH4+、Ca2+、Mg2+平均質量濃度分 別為6.75μg/m3、32.67μg/m3、13.38μg/m3、0.39μg/m3、0.09μg/m3，10月21日13:00至14:00，SO42-、NO3-、NH4+濃度分別較上一個小時下降3.65μg/m3、23.43μg/m3、8.90μg/m3，二次離子大幅下降。Ca2+、Mg2+濃度分別較上一個小時上升37.2%和10.5%，礦物離子明顯增長，一次源影響顯著。這與各相關學者[25-26]發現沙塵期間水溶性離子中Ca2+濃度顯著增加的結論相一致。

3 結論

（1）受沙塵過境影響，PM10濃度大幅升高，其最大小時濃度為771 ug/m3，ρ（PM2.5）/ρ（PM10）平均值為0.20，表明PM10在污染期間占據主導地位。

（2）冷鋒過境是造成本次沙塵天氣過程的主要原因。通過氣象資料分析及后向軌跡模式可知，本次沙塵天氣過程傳輸通道主要為西北路，且軌跡路徑上各城市均出現不同程度的強沙塵天氣。沙塵污染期間，濟南市近地面退偏比迅速上升，氣溶膠非球形特征明顯增強，顆粒物以粗粒子污染為主。

（3）污染期間OC 是PM2.5中主要的碳質氣溶膠，OC與EC相關系數為0.53，表明二者來自相同的污染源。濟南市OC/EC 為2.5，說明沙塵期間有大量的SOC生成。沙塵過境前，濟南市PM2.5中水溶性離子以NH4+、SO42-和NO3-為主，體現了大量氣態污染物的二次化學轉化貢獻更為明顯；沙塵影響期間，NH4+、SO42-和NO3-明顯下降，而Mg2+、Ca2+則迅速上升，其濃度分別較上一個小時上升37.2%和10.5%，礦物離子明顯增長，一次源影響顯著。