臨汾市臭氧污染變化特征、氣象影響及輸送源分析

宋曉偉,郝永佩,朱曉東,王京偉,薛 盼,劉衛婷

臨汾市臭氧污染變化特征、氣象影響及輸送源分析

宋曉偉1*,郝永佩1,朱曉東2,王京偉1,薛 盼1,劉衛婷1

(1.山西財經大學資源環境學院,山西 太原 030006；2.南京大學環境學院,污染控制與資源化研究國家重點實驗室,江蘇 南京 210046)

結合2014～2020年臨汾市臭氧逐小時質量濃度和同期氣象數據、再分析數據以及潛在源貢獻函數法(PSCF)對臨汾市O3污染時空變化特征、與氣象因子的關系以及傳輸路徑及潛在源分布開展研究.結果表明,臨汾市近年來臭氧污染日益嚴重,O3_8h_max年均質量濃度整體呈現上升趨勢,2020年相對于2014年增加78.79%;月變化特征呈現“M”雙峰型,季節變化峰值出現在夏季,而日變化受近地面大氣光化學過程影響顯著,呈較為明顯的單峰單谷分布,峰值出現在14:00～16:00.O3濃度與氣溫和日照時數呈顯著線性正相關,當研究區相對濕度為40%～60%,氣溫高于20℃,風速區間為2～6m/s時易出現高濃度O3污染.聚類分析表明臨汾市O3重污染天氣期間以短距離輸送氣流為主,高O3濃度除受到本地生成影響外,還受到省內臨近城市及陜西省中部、河南省北部重工企業排放的大量NO和VOCs傳輸的影響.因此,針對臨汾市O3污染在嚴格控制本地污染源排放的前提下,必須加強汾渭平原地區的聯防聯控,才能有效緩解該區域大氣污染的連片發生.

O3質量濃度；氣象因子；潛在源貢獻函數(PSCF)；濃度權重(CWT)；臨汾市；污染特征

近年來,臭氧(O3)污染問題日益嚴重,受到了越來越多的關注[1-2].在太陽輻射條件下,低層大氣中的不同污染物(如VOCs、NO等)經過一系列光化學反應可生成O3,高濃度O3污染對給人體健康、生態環境、農業生產和動植物生長帶來嚴重負面影響[2-4],此外,O3污染會使大氣氧化性增強,促進二次有機氣溶膠生成,使重污染天氣發生的強度和頻率相應增加.

O3濃度的高低除受前體污染物排放影響顯著之外,氣象條件對O3質量濃度的影響也不容忽視,相關研究表明溫度、相對濕度、日照時數和風速等均與O3質量濃度表現出顯著的相關性,且季節性變化特征明顯[5-7];另外,相關研究也表明在污染源相對穩定的條件下,O3的區域傳輸及傳輸過程中前體物的光化學反應與O3濃度變化特征關系密切[8-10],眾多國內外學者利用后向軌跡聚類分析、潛在源貢獻因子分析及濃度權重分析等方法對不同城市的大氣污染來源及傳輸特征從不同切入點(不同污染物、不同污染過程、不同季節和不同時段)開展相關研究[11-18].但目前針對發展比較落后的中小型城市的類似研究較少,特別是針對中西部能源重化工城市臨汾市暫未開展研究.臨汾市(35°23′～36°57′N,110°22′～112°34′E)位于山西省西南部,汾渭平原北部,地處半干旱、半濕潤季風氣候區,屬溫帶大陸性氣候,地形特征呈“凹”字形分布,中部平川,四面環山;作為全國重要的能源重化工城市,隨著經濟的增長,形成了高耗能、低產出、資源導向性為主的經濟發展模式,煤、焦、鐵三大行業占比較大,前體污染物的大量排放導致O3濃度較高,2016～2020年臨汾市O3日最大8h第90百分位濃度分別為136,214,217,204和184 μg/m3[19-23],雖然近年來加大力度治理大氣污染,但在2021年上半年O3日最大8h平均超標天數城市排行中,臨汾市位居全國第三,O3污染防治工作依舊任重道遠.

本研究以臨汾市為例,對研究區2014～2020年O3_8h_max濃度從不同尺度的時空變化特征方面開展分析,解析日照時數、氣溫、相對濕度及風速等氣象因子與O3濃度變化之間的關系,并探究臨汾市重污染期間O3污染的主要來源及分布,以期為臨汾市大氣污染防控及開展區域聯防治理提供科學的理論數據參考.

1 材料與方法

1.1 數據來源

本研究所用逐小時O3質量濃度數據來自于國家環境空氣質量監測網,從中篩選臨汾市5個國家自動監測點的O3_8h_max質量濃度數據(技工學院、城南、唐堯大酒店、市委和臨鋼醫院),然后取5個監測點O3_8h_max濃度數據的平均值代表臨汾市整體的O3_8h_max質量濃度.在對數據收集處理的過程中受到各種不同因素的影響,當缺漏及異常問題出現時,需要剔除異常數據,然后對這些剔除的數據通過線性插值法進行補缺.污染物O3_8h_max質量濃度的年均值是指研究年份所有日期O3_8h_max的算術平均值,季均值是指研究季節所有日期O3_ 8h_max算數平均值,月均值指研究月份所有日期O3_8h_max算術平均值,日均值是指日最大8h濃度的滑動平均值.每小時臭氧濃度數據采用相關監測網站的小時監測數值,單日污染物O3_8h_max濃度超標指濃度高于160μg/m3,而小時污染物O3濃度超標指濃度高于200μg/m3.與之相對應的氣溫、相對濕度、日照時數和風速等氣象數據來自相關氣象站的每小時監測數據.后向軌跡聚類分析所采用的氣象數據為美國國家環境預報中心(NCEP)提供的全球數據同化系統(GDAS)資料,空間水平分辨率為1°×1°.

1.2 研究方法

1.2.1 后向軌跡分析法 以臨汾(36.08°N,111.58°E)為后向軌跡分析的起點,基于Meteoinfo 軟件以及NCEP所提供的GDAS數據模擬影響臨汾市氣團的后向軌跡,計算2014～2020年O3重污染期間每日逐小時(從每天00:00開始)到達臨汾市氣團的后向軌跡,軌跡向后推延的時間為24h,模擬研究高度為500m.在此基礎上,利用聚類分析法將氣團逐小時后向軌跡根據移動速度和傳輸方向的特征對不同季節的軌跡進行聚類,以分析其變化特征.

1.2.2 潛在源貢獻因子分析法(PSCF) PSCF函數定義為經過第網格的氣團到達設定起點時對應的某要素值超過某設定分界閾值的條件概率,每一個網格對應的PSCF值越大,表明該網格點對起始點的污染物質量濃度貢獻越大[24-25],臨汾市O3污染的潛在源區即為所對應高PSCF值的網格區域,經過該網格區域的所有軌跡即為對污染物質量濃度有影響的輸送路徑.本研究將研究區域網格劃分為0.2°′0.2°,選取O3小時平均質量濃度二級標準限值160 μg/m3為超標閾值以區分清潔和污染軌跡,PSCF值即為經過某一網格的污染軌跡數量(P)與該網格中總軌跡數量(Q)的比值,其公式如下:

誤差會隨著起始點與某一網格距離的增大而增加,尤其是當Q值較小時產生的不確定性會更大.為了減小相應誤差,采用權重函數WPSCF解決此問題,從而減少其不確定性[26-27]:

其中,

1.2.3 濃度權重軌跡分析法 PSCF方法僅能反映網格污染軌跡概率,不能反映污染程度.濃度權重軌跡分析法(CWT)則通過計算每一條軌跡權重濃度,可以反映不同軌跡的污染程度,從而定量判別網格對應潛在源區污染貢獻大小[28],計算公式如下所示:

2 結果與討論

2.1 臭氧污染變化特征

2.1.1 臭氧污染年變化特征 2014～2020年汾渭平原O3_8h_max年均濃度變化整體呈現上升趨勢(圖1),2020年相對于2014年增加32.39%;各城市O3_8h_max質量濃度年際變化總體呈現波動上升趨勢,2020年各城市(西安、咸陽、渭南、寶雞、銅川、呂梁、晉中、臨汾、運城、洛陽和三門峽)年均濃度相對于2014年(2014年呂梁市、晉中市和運城市數據缺失,用2015年替代)分別上升了34.94%、36.00%、31.07%、21.13%、12.08%、52.48%、53.45%、78.79%、22.44%、26.15%和21.61%,其中臨汾市O3_8h_max濃度上升幅度最為明顯,而呂梁市污染相對較輕.O3污染超標天數總體呈上升且波動趨勢,特別是2017年汾渭平原O3超標天數年平均達到了70.8d,相對于2016年增加了33.7d,其中臨汾市污染超標天數增長趨勢異常明顯,雖然近3a來O3污染超標天數相對于2017年下降趨勢明顯,但是O3污染減排形勢仍不容樂觀,未來需加大力度推進O3污染減排.

圖1 汾渭平原11個城市2014～2020年污染物O3_8h_max超標天數和年均濃度

2.1.2 臭氧污染月變化特征 如圖2所示,O3質量濃度月變化特征呈現“M”雙峰型,從1月份開始上升到3～4月份后出現略微下降,到6～7月份達到最高值,之后呈下降趨勢,不同月份污染物質量濃度變化范圍為28～225μg/m3.高空大氣對流層折疊效應(平流層與對流層空氣交換現象)的發生導致春季臭氧質量濃度處于上升趨勢[32-33];而夏季O3質量濃度較高與氣溫高、太陽輻射強以及光化學反應劇烈有一定關系,前體污染物(NO,VOCs)在此條件下極易形成O3;而冬季O3質量濃度較低原因與之相反,冬季氣溫低,多靜穩天氣,顆粒物濃度升高從而阻止了太陽輻射,限制了光化學反應的發生[34].其中2017年夏季O3質量濃度出現異常高值(225μg/m3),與當年溫度較高(7月溫度最高值達到40℃),日照時數較長(5～7月份日照時數區間為238.5～320.7h)有一定關系.

圖2 2014～2020年臨汾市O3_8h_max質量濃度月變化

圖中陰影部分表示O3_8h_max月均質量濃度第25百分位數到第75百分位數

2.1.3 臭氧污染日變化特征 由圖3可知,不同季節O3質量濃度日變化趨勢呈單峰單谷分布,06:00～ 08:00為O3質量濃度最低值,之后呈上升趨勢,最高值則出現于14:00～16:00(夏季O3質量濃度最高值出現時間早于別的季節),溫度較高、太陽輻射較強等是造成午后O3質量濃度較高的主要原因;而O3形成重要前體污染物NO2不同季節質量濃度變化趨勢與O3相反,其變化趨勢總體呈雙峰特征,隨著太陽輻射的增強,加之城市早高峰的影響,NO通過光化學反應生成NO2,第一個峰值出現于08:00～11:00,而污染物O3的大量生成也伴隨著消耗掉前體污染物NO2,臭氧質量濃度日均值最高值出現時段與NO2濃度最低值相符,NO2質量濃度第2個峰值則出現于20:00～23:00,與NO和O3發生滴定反應有一定關系.

2.2 臭氧污染和氣象條件之間的關系

選取2017年O3濃度監測數據與同期氣象數據開展分析,其中,采用日數據分析日照時數與臭氧濃度之間的關系.由于污染物在降水條件下容易發生濕沉降,產生“清除”效應,導致O3質量濃度相對于晴朗天氣明顯偏低,且夜間不利于光化學反應從而抑制了污染物O3的生成,故分析氣溫、相對濕度和風速與O3濃度之間的關系.采用的小時數據為2017年臨汾市08:00～19:00時之間排除降水時段的逐小時氣象觀測數據和相應的O3小時濃度數據.

2.2.1 日照時數 太陽輻射對O3濃度的影響主要通過日照時數得以反映,光化學反應的條件與日照關系密切,隨著日照時數的增加,光化學反應速率相應提高,從而加快了O3的生成.如圖4所示,隨著日照時數不斷增加,污染物O3_8h_max濃度相應增加,O3_8h_max濃度超標率也呈波動上升的趨勢; O3_8h_max濃度超標率在日照時數超過8h時上升趨勢明顯,特別是當日照時數大于10h時,O3_8h_ max濃度超標率達到了75%,平均濃度為194.51μg/ m3,且日照時數與臭氧濃度表現出顯著的正相關性(相關系數為0.62,在0.01水平上顯著相關),但O3_ 8h_max濃度在日照時數小于0.1h時,仍有1d超過了160μg/m3,超標率為1.41%,原因可能與O3的垂直及水平輸送有一定關系,雖然日照時數對近地面O3濃度影響顯著,但是其他外界條件對O3濃度的影響也不容忽視.

圖4 2017年臨汾市不同日照時數區間下O3小時濃度和超標率變化

箱式圖中每個箱的上緣、上邊緣、中線、小三角、下邊緣和下緣分別代表上限、上四分位、中位數、平均值、下四分位和下限,下同

2.2.2 氣溫 O3在太陽輻射的作用下發生光化學反應,而太陽輻射強度的變化則通過氣溫得以反映.如圖5所示,O3平均質量濃度及其超標率隨著氣溫的升高呈現增加趨勢,當氣溫小于10℃時,O3平均濃度為51.82μg/m3,無超標現象,當溫度區間為10～ 15℃和15～20℃時,O3濃度超標率分別為0.16%和12.86%,但氣溫超過20℃時,O3濃度超標率顯著上升,達到25.89%,平均質量濃度為135.57μg/m3.O3濃度和氣溫擬合分析得出,二者呈現顯著的正相關性(相關系數為0.67,在0.01水平上顯著相關).

圖5 2017年臨汾市不同溫度區間下O3小時濃度和超標率變化

2.2.3 相對濕度 一定條件下,太陽輻射受到大氣中水汽的影響從而對光化學反應產生影響,消耗掉大氣中的O3[19].如圖6所示,O3平均質量濃度隨著相對濕度的增加呈現先上升后下降的趨勢,O3濃度超標率也表現出相同趨勢,當相對濕度低于20%時,O3的平均質量濃度為59.32μg/m3,當相對濕度區間為20%～30%、30%～40%和40%～50%時,O3濃度超標率分別為5.51%、9.32%和16.95%,當相對濕度區間為50%～60%時,超標率達到18.41%,平均質量濃度為119.65μg/m3,但近地面O3濃度在相對濕度大于60%時,其超標率急劇下降,與近地面O3在高相對濕度條件下容易產生濕沉降導致其濃度降低有一定關系.

如圖7所示,高濃度O3污染(超過國家二級標準200μg/m3)易出現在氣溫高于20℃,相對濕度區間為40%～60%的條件下.該研究結果與離臨汾市較近的鄭州市O3污染易發生在氣溫高于23℃且相對濕度小于65%時的結果相一致[12].

圖6 2017年臨汾市不同濕度區間下O3小時濃度和超標率變化

圖7 2017年臨汾市不同濕度和溫度條件下O3小時質量濃度分布

虛線表示O3小時濃度的超標臨界值

2.2.4 風速 風速對于大氣邊界層內穩定度的強度影響顯著,不同風速也決定了污染物O3的清除效率與輸送效率,其作用機理較為復雜.如圖8所示,當風速小于6m/s時,O3濃度超標率隨著風速的增大呈上升趨勢,其中,風速區間為2～4和4～6m/s時,O3濃度超標率較高,分別為11.69%和12.93%,其小時平均質量濃度達到110μg/m3以上,當風速區間為6～8m/s時,O3平均質量濃度和超標率開始下降,當風速大于8m/s時,其平均質量濃度和超標率顯著下降.當風速較小時,有利于O3及其前體物的光化學反應和集聚,進而產生高濃度O3污染,當風速逐漸增大時,O3及其前體物可能會存在跨區域輸送,進而形成區域性的污染,當風速大于8m/s,更大的風速會對O3產生擴散和稀釋,導致濃度下降.

圖8 2017年臨汾市不同風速區間下O3小時質量濃度和超標率變化

2.3 重污染期間臨汾市O3傳輸路徑及潛在源解析

選取2014～2020年春夏季嚴重污染時段的O3軌跡進行聚類和潛在源分析.選取時段如下:2017年5月25～28日(O3_8h_max平均濃度234.25μg/m3)、2017年6月12～22日(O3_8h_max平均濃度262.82μg/m3)、2017年7月7～16日(O3_8h_max平均濃度248.6μg/m3)、2017 年8月3～6日(O3_8h_max平均濃度239.5μg/m3)、2018年7月5～7日(O3_8h_ max平均濃度237μg/m3)、2019 年6月13～19日(O3_8h_max平均濃度233.86μg/m3).

重污染期間,后向軌跡聚類分析表明臨汾市以短距離輸送氣流為主(圖9),軌跡1主要來源于正西方向,途徑陜西中部、山西南部抵達臨汾市,所占比例為20.73%;軌跡2來源于臨汾市本地及周邊東南部地區,占比最高,為38.35%;軌跡3來源于正東方向,途徑河南省東北部、山西省晉城市到達臨汾市,所占比例較高為25.43%;軌跡4來源于西北方向,輸送距離相對較長,經陜西省北部、山西省西部進入臨汾市,占比最低,為6.3%;軌跡5來源于正南方向,途徑河南省西部以及山西省南部抵達臨汾市,所占比例也較低為9.19%. O3重污染期間臨汾市的氣團主要來自本地及臨汾市正東正西方向,這些氣團傳輸距離較短、移動速度較慢,更易攜帶路徑上的前體污染物到達臨汾市,疊加本地污染排放后對臨汾市O3濃度影響較大.

圖9 重污染期間氣流后向軌跡聚類分析

如圖10所示,WPSCF高值區域(>0.6)位于臨汾市東部的山西省南部地區,此外河南省東北部以及陜西省中部地區的WPSCF值也較大(>0.5),其影響不可忽視.濃度權重分析(WCWT)結果(圖10)表明重污染期間對臨汾市O3濃度貢獻較大的區域范圍較廣且呈現區域連片分布特征,主要分布于山西省南部、河南省北部及陜西省中部地區,CWT值> 100μg/m3;這些地區布局有較多的焦化企業和鋼鐵企業[35],排放大量的NO和VOCs等污染物,氣團途徑這些地區,攜帶大量O3前體物傳輸至臨汾市,疊加本地排放源后,增加了該地區O3濃度;且受臨汾市東西環山,中間平川,污染物不易擴散[36]的地形特征,造成該地區一次O3污染過程持續時間較長.焦姣等[37]利用CAMx-OSAT技術對山西省2020年各主城區O3區域來源解析得出,臨汾市O3濃度受本地源貢獻值為17.5%,傳輸貢獻影響顯著,省內區域傳輸貢獻率約為21.3%,省外傳輸貢獻率約為43.3%;該研究結果與本研究重污染期間臨汾市O3濃度貢獻范圍較廣且呈區域連片分布特征基本一致,臨汾市及周邊地區O3及其前體物的污染傳輸貢獻顯著,且從圖10可知,傳輸主要集中在汾渭平原地區,因此,針對O3污染在嚴格控制本地污染源排放的前提下,必須加強汾渭平原地區的聯防聯控.

3 結論

3.1 2014～2020年臨汾市O3_8h_max質量濃度年際變化總體呈現出波動上升的趨勢,2020年相對于2014年增長了78.79%.月變化特征呈現“M”雙峰型,從1月份開始上升到3～4月份后出現略微下降,6～7月份達到最高值.日變化受近地面大氣光化學過程影響顯著,呈較為明顯的單峰單谷分布,清晨和夜間臭氧濃度較低.臭氧形成重要前體污染物NO2不同季節質量濃度變化趨勢與O3相反,其變化趨勢總體呈雙峰特征.

3.2 O3質量濃度總體與日照時數、氣溫呈正相關,與相對濕度、風速相關性較復雜,隨著日照時數和氣溫的不斷增加,污染物O3質量濃度相應增加,而隨著相對濕度與風速的不斷增加,污染物O3平均質量濃度先平緩上升后迅速下降.當氣溫高于20℃,相對濕度區間為40%～60%時,風速區間為2～6m/s時易出現高濃度臭氧污染.

3.3 從臨汾市2014～2020年O3重污染期間的聚類分析結果顯示,臨汾市O3重污染期間氣團主要以短距離氣流為主,東南向的近距離氣流和正東正西方向的氣流占比較大.

3.4 從臨汾市O3重污染期間的傳輸路徑和潛在源區解析來看,臨汾市O3污染是在本地源貢獻的基礎上疊加東西部臨近省內城市以及陜西省中部和河南省北部排放的大量O3前體物共同污染的結果,且主要污染區集中在汾渭平原,需加強區域聯防聯控,才能有效遏制O3污染的發生.

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Variations in Ozone pollution and their meteorological influences and transmission sources in Linfen City of China.

SONG Xiao-wei1*,HAO Yong-pei1,ZHU Xiao-dong2,WANG Jing-wei1,XUE Pan1,LIU Wei-ting1

(1.College of Resources and Environment,Shanxi University of Finance & Economics,Taiyuan 030006,China；2.State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse,School of the Environment,Nanjing University,Nanjing 210046,China).,2022,42(8)：3626～3634

The spatial and temporal variations in ozone pollution and their relationship with meteorological factors,transmission paths,and potential source distribution in Linfen City were investigated in this study using the potential source contribution function (PSCF) coupled with the hourly ozone mass concentration observations and meteorological data from 2014 to 2020. Results indicate that Linfen City has suffered from increasingly severe ozone pollution in recent years. Overall,the annual average mass concentration of O3_8h_max presented an upward trend,exhibiting a 78.79% increase from 2014 to 2020. Monthly variations featured with an "M"-type double peak,and the seasonal variation peak occurred in summer. Besides,the diurnal variation was significantly affected by the near-surface atmospheric photochemical process,showing a discernible single-peak and single-valley distribution with a peak between 14:00 and 16:00. The O3concentration demonstrated a significant linear positive correlation with air temperature and hours of sunshine. When the relative humidity was 40%～60%,the temperature was above 20℃,and the wind speed ranged 2～6m/s,the high-concentration O3pollution would be liable to occur. The transmission mainly relied on short-distance airflow during periods of heavy O3-polluted weather. In this context,in addition to local O3generation,high O3concentrations were also affected by the large NOand VOCs emissions from heavy industries in neighboring cities in Shanxi Province,central Shaanxi Province,and northern Henan Province. Therefore,joint prevention and control measures on the O3pollution in Linfen City must be adopted throughout the Fenwei Plain area under the premise of strictly controlling the emissions of local pollution sources.

O3mass concentration；meteorological factor；PSCF；CWT；Linfen City；pollution characteristics

X511

A

1000-6923(2022)08-3626-09

2022-01-18

國家自然科學基金青年科學基金項目資助(72104132);教育部人文社會科學研究青年項目資助(21YJCZH136);山西省哲學社會科學規劃課題(2020YJ091);山西省基礎研究計劃資助項目(20210302124201).

* 責任作者,副教授,songxiaowei@sxufe.edu.cn

宋曉偉(1987-),男,山西介休人,副教授,博士,主要研究方向為大氣污染控制模擬.發表論文10余篇.