多層復(fù)合回音壁微腔熱振蕩效應(yīng)的理論研究

程肯 王鐵軍

摘 要 多層復(fù)合材料微腔能夠觀察到單一材料無(wú)法實(shí)現(xiàn)的獨(dú)特現(xiàn)象。本文在理論上分析了由絲狀蛋白和聚二甲基硅烷（PDMS）涂覆的二氧化硅微球腔熱振蕩效應(yīng)，并觀察到該復(fù)合回音壁微腔獨(dú)特的振蕩波形。該波形由兩個(gè)不同速度的振蕩周期組成，在慢速的振蕩周期中包含著若干快速的振蕩周期，并且快速的振蕩只出現(xiàn)在絲狀蛋白和二氧化硅的溫度上升區(qū)間。我們基于耦合模理論構(gòu)建的熱動(dòng)力學(xué)方程解釋了這一現(xiàn)象。這種雙頻振蕩同時(shí)出現(xiàn)的現(xiàn)象在傳感器領(lǐng)域有著潛在應(yīng)用價(jià)值。

關(guān)鍵詞 回音壁模式;微球腔;熱振蕩效應(yīng);復(fù)合材料

基于回音壁模式的光學(xué)諧振器越來(lái)越得到人們的重視，因?yàn)槠淠芡ㄟ^(guò)連續(xù)的內(nèi)反射將光囚禁在微腔中，從而達(dá)到增加內(nèi)部場(chǎng)強(qiáng)的效果。回音壁模式光學(xué)微腔從結(jié)構(gòu)上來(lái)說(shuō)可分為微球腔、微環(huán)腔和微泡腔等。基于這些特性，目前研究人員已經(jīng)在分插濾波器[1，2]、生物分子感測(cè)[3]、微激光器[4]、腔量子電動(dòng)力學(xué)[5]等方面進(jìn)行了深入研究。

回音壁光學(xué)微腔具有較高的品質(zhì)因子和較低的模式體積，能極大增強(qiáng)微腔內(nèi)的光場(chǎng)能量密度，產(chǎn)生豐富的非線(xiàn)性效應(yīng)現(xiàn)象。在各種光場(chǎng)形成的非線(xiàn)性效應(yīng)中，最為常見(jiàn)的便是熱非線(xiàn)性效應(yīng)[6-8]，包括熱雙穩(wěn)態(tài)[9]和熱振蕩。一方面，熱光非線(xiàn)性效應(yīng)會(huì)帶來(lái)器件的不穩(wěn)定;另一方面，基于熱光效應(yīng)的非線(xiàn)性特性具有某些重要的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值[10]。值得注意的是，當(dāng)諧振器中采用具有多種熱光特性的材料時(shí)，將會(huì)出現(xiàn)更多有趣的現(xiàn)象。近十年來(lái)，對(duì)微腔內(nèi)部通過(guò)兩種或兩種以上效應(yīng)相互競(jìng)爭(zhēng)而產(chǎn)生的周期性自激振蕩的研究已相當(dāng)深入。到目前為止，已經(jīng)在未涂覆的單一材料觀察到非線(xiàn)性熱振蕩現(xiàn)象，例如二氧化硅微球體[11]、氟化鋇微盤(pán)腔[12]和近來(lái)新興的鈮酸鋰微盤(pán)腔[13]中。除此之外，在帶有涂覆層的復(fù)合微腔中也觀察到了類(lèi)似的現(xiàn)象，例如涂有聚二甲基硅烷涂層的微環(huán)芯腔[14]、涂有聚甲基丙烯酸甲酯涂層的微盤(pán)腔[15]以及絲狀蛋白涂覆的微球腔[16]等。

為了填補(bǔ)雙層以上復(fù)合回音壁微腔熱振蕩效應(yīng)的研究空白，我們?cè)诶碚撋咸岢隽艘环N復(fù)合三層回音壁微球腔（二氧化硅絲狀蛋白PDMS）。

我們基于耦合模理論和熱光動(dòng)力學(xué)方程構(gòu)建了相應(yīng)的模型，并使用龍格庫(kù)塔法進(jìn)行理論仿真。理論分析發(fā)現(xiàn)其透射譜波形不同于以往研究中所獨(dú)特的現(xiàn)象，該輸出譜振蕩波形由快慢兩個(gè)振蕩周期組成，存在著慢速的振蕩中包含快速振蕩的“雙頻振蕩”。這種特有現(xiàn)象是由于聚二甲基硅烷材料相對(duì)于絲狀蛋白材料具有更高熱敏性，因此在絲狀蛋白完成一個(gè)振蕩周期的時(shí)間內(nèi)，泵浦光能推動(dòng)聚二甲基硅烷層中完成多次振蕩。該模型表明透射譜可以同時(shí)表征兩種振蕩頻率，在傳感器和光學(xué)調(diào)制中可能具有重要應(yīng)用。

1 理論模型

本部分我們將根據(jù)耦合模理論和熱動(dòng)力學(xué)方程來(lái)表征系統(tǒng)的透射譜。圖1為橫截面示意圖。我們所使用的多層復(fù)合諧振器由內(nèi)部為二氧化硅微球腔腔（如圖1橫截面白色區(qū)域所表征，半徑d1 =21μm）的外面渡上一層（厚度d2=30nm）絲狀蛋白夾層組成，然后再在該雙層復(fù)合微球腔的基礎(chǔ)上渡上一層（厚度d3 =30nm）聚二甲基硅烷（PDMS）的外層（如圖1橫截面深灰色區(qū)域所表征）。

理論上，我們?cè)O(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)原理圖如圖2所示。泵浦光從激光器射出后經(jīng)過(guò)偏振控制器來(lái)使其進(jìn)入偏振狀態(tài)。我們通過(guò)光纖錐耦合的方式將光耦合進(jìn)微腔中，當(dāng)有泵浦光通入光纖后，在錐形區(qū)域會(huì)產(chǎn)生倏逝波，這樣就能實(shí)現(xiàn)與微腔的耦合。隨后，透射光被光電探測(cè)器探測(cè)，其透射譜成像于相連的示波器上。

聚二甲基硅烷和絲狀蛋白具有很好的透光性，且其透射率和二氧化硅相近，因此三層回音壁微腔與錐形光纖形成的耦合系統(tǒng)與常見(jiàn)的微球腔與錐形光纖耦合系統(tǒng)原理相同，其原理如圖3所示。

在 這個(gè)基本光纖錐和微腔耦合的系統(tǒng)中，a t 表示微球腔內(nèi)回音壁模式的光強(qiáng)，ain、ao 分別光纖內(nèi)輸入和輸出的光強(qiáng)，k 為微腔和光纖的耦合系數(shù)，t 表示光纖和微腔中光的透過(guò)系數(shù)，我們得到微球腔內(nèi)的模動(dòng)力學(xué)方程為

2 數(shù)值模擬結(jié)果與分析

經(jīng)過(guò)數(shù)值擬合得到的透射譜、溫度變化和諧振波長(zhǎng)的變化關(guān)系如圖4所示。

我們可以看到三層回音壁微腔的振蕩波形呈現(xiàn)出快速和慢速相結(jié)合的現(xiàn)象。慢速的振蕩波形與僅包含絲狀蛋白和二氧化硅的雙層微腔的振蕩波形相似，并且每一個(gè)快速的振蕩波形也間斷式出現(xiàn)，快速振蕩周期數(shù)逐步增加，這個(gè)可以解釋為熱膨脹效應(yīng)（二氧化硅的正效應(yīng)與絲狀蛋白的負(fù)效應(yīng)相互競(jìng)爭(zhēng)）和熱光效應(yīng)（二氧化硅的正效應(yīng)和其他兩個(gè)涂層的負(fù)效應(yīng)相互競(jìng)爭(zhēng)）以及考慮了二氧化硅的快慢兩個(gè)散熱過(guò)程，產(chǎn)生了不同時(shí)間跨度內(nèi)不同的振蕩效應(yīng)。下面對(duì)諧振波長(zhǎng)式（5）三層中各自的熱振蕩效應(yīng)影響冷腔波長(zhǎng)的系數(shù)進(jìn)行分析。如圖4（d）（e），快速振蕩周期主要和聚二甲基硅烷的熱振蕩效應(yīng)有關(guān)，而對(duì)于僅考慮內(nèi)部?jī)蓪拥臒峁庑?yīng)和機(jī)械延展效應(yīng)基本遵循的振蕩波形時(shí)，最外層的涂覆層對(duì)其他兩層的熱振蕩影響較小。同時(shí)，從圖4（d）表明，快速的熱振蕩效應(yīng)間斷性出現(xiàn)，且只出現(xiàn)在慢速振蕩周期的一側(cè)。下面我們截取兩個(gè)周期進(jìn)行系統(tǒng)分析。

從圖4（d）（e）圖中可以知道，二氧化硅層的正熱光效應(yīng)推動(dòng)諧振波長(zhǎng)紅移，絲狀蛋白層中的熱膨脹效應(yīng)和絲狀蛋白、PDMS中的負(fù)熱光效應(yīng)推動(dòng)諧振波長(zhǎng)藍(lán)移。若前者效應(yīng)強(qiáng)于后者，則諧振波長(zhǎng)整體增加，反之，則減小。由于聚二甲基硅烷對(duì)溫度的敏感性要高于絲狀蛋白，且熱吸收系數(shù)高于后者兩個(gè)量級(jí)以上，因此能夠在內(nèi)部?jī)蓪油瓿梢粋€(gè)慢速振蕩周期中的溫度上升階段便完成多個(gè)快速振蕩周期，類(lèi)似聚二甲基硅烷與二氧化硅雙層耦合模型中的整個(gè)振蕩過(guò)程[14]。當(dāng)諧振波長(zhǎng)增加得比掃描波長(zhǎng)增加的速度快時(shí)，失諧量開(kāi)始增加，透射譜回升，腔內(nèi)的能量減少，直至腔內(nèi)的能量不足以推動(dòng)腔模的溫度繼續(xù)升高時(shí)，二氧化硅與絲狀蛋白中的溫度開(kāi)始降低;PDMS和絲狀蛋白下降速度比二氧化硅快得多，沒(méi)有了二氧化硅中的正熱光效應(yīng)的推動(dòng)，腔內(nèi)的振蕩就在短時(shí)間內(nèi)不能產(chǎn)生，這就是在慢速振蕩周期的下降部分不能產(chǎn)生快速振蕩的原因。由于之前腔模已經(jīng)積累了較大的溫升，支持諧振波長(zhǎng)持續(xù)增長(zhǎng)，這導(dǎo)致每個(gè)慢速振蕩周期越長(zhǎng)，也就為聚二甲基硅烷產(chǎn)生更多的快速振蕩提供了條件。同時(shí)，隨著反應(yīng)的進(jìn)行，在第五個(gè)慢速振蕩周期中（見(jiàn)圖5（d）） 會(huì)出現(xiàn)一個(gè)無(wú)振蕩的真空期，其原因是模式體積內(nèi)積累足夠的能量，溫度越高，絲狀蛋白模式體積內(nèi)的溫度上升速度也就越快。隨著絲層的升溫速度快到一定程度后其負(fù)效應(yīng)導(dǎo)致諧振波長(zhǎng)雖然稍有增加但失諧量無(wú)法增加很多反而開(kāi)始減小。此時(shí)PDMS層的溫度保持穩(wěn)定，當(dāng)腔內(nèi)的能量不足以支持絲狀蛋白的吸收速率時(shí)，絲狀蛋白的溫度升高速度開(kāi)始趨緩，諧振波長(zhǎng)也開(kāi)始由于耦合進(jìn)腔內(nèi)的能量逐漸減少，失諧量逐步增加，直至下一個(gè)快速振蕩周期開(kāi)始。在第六個(gè)慢速振蕩周期中，當(dāng)吸收功率不再能滿(mǎn)足二氧化硅的熱耗散時(shí)，失諧量逐漸增大，此后絲狀蛋白和PDMS的能量快速耗散掉，相對(duì)體積更大、積累更多能量的二氧化硅的溫度會(huì)緩慢減小。圖5為截取第一個(gè)和第五個(gè)振蕩周期的理論結(jié)果圖。

3 結(jié)語(yǔ)

本文研究了該復(fù)合回音壁微腔內(nèi)的熱振蕩效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)由二氧化硅、絲狀蛋白和聚二甲基硅烷所組成的復(fù)合微腔能夠?qū)崿F(xiàn)兩種振蕩周期并存的熱振蕩效應(yīng)。我們構(gòu)建了相應(yīng)的熱力學(xué)方程，并嘗試解釋了整個(gè)物理過(guò)程來(lái)探討產(chǎn)生這種獨(dú)特機(jī)制的原因，發(fā)現(xiàn)每個(gè)慢速的振蕩周期都包含著逐漸增多的快速振蕩周期，并且快速振蕩周期只出現(xiàn)在慢速振蕩周期的上升過(guò)程。下一步，我們將在實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證這一理論模型。該復(fù)合回音壁微腔模型理論上能同時(shí)表征兩個(gè)振蕩頻率，在傳感器、光學(xué)開(kāi)關(guān)和光學(xué)調(diào)制方面有著潛在應(yīng)用價(jià)值。

致謝： 感謝劉曉斐博士對(duì)本文提供的幫助;本論文受到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（62071064）和北京郵電大學(xué)研究生專(zhuān)業(yè)課程建設(shè)教革項(xiàng)目（2022ZY119）的資助。

參 考 文 獻(xiàn)

[1] MANOLATOU C， KHAN M J， FAN S， et al. Coupling ofmodes analysis of resonant channel add-drop filters[J].IEEE Journal of Quantum Electronics， 1999， 35（9）：1322-1331.

[2] CHU S T， LITTLE B E， PAN W， et al. An eight-channeladd-drop filterusing vertically coupled microring resonatorsover a cross grid[J]. IEEE Photonics Technology Letters，2002， 11（6）：691-693.

[3] ZHU J， OZDEMIR S K， XIAO Y F， et al. On-chip singlenanoparticle detection and sizing by mode splitting in an ultrahigh-Q microresonator[J]. Nature Photonics， 2010，4（122）： 46-49.

[4] VOLLMER F， ARNOLD S. Whispering-gallery-mode biosensing：label-free detection down to single molecules[J].Nature Methods， 2008， 5（7）：591-596.

[5] SPILLANE S M， KIPPENBERG T J， VAHALA K J， et al.Ultra-high-Q toroidal microresonators for cavity quantumelectrodynamics[J]. Phys.Rev.A， 2005， 71（1）： 013817.

[6] KIPPENBERG T J， SPILLANE S M， VAHALA K J.Kerr-Nonlinearity Optical Parametric Oscillation in an Ultrahigh-Q Toroid Microcavity[J]. Physical Review Letters，2004， 93（8）： 083904.

[7] CHAI C Z， HU X X， ZOU C L， et al. Thermal bistabilityof magnon in yttrium iron garnet microspheres[J]. AppliedPhysics Letters， 2019， 114（2）： 021101.

[8] PADMARAJU K， BERGMAN K. Resolving the thermalchallenges for silicon microring resonator devices[J]. Nanophotonics，2014， 3（4-5）： 269-281.

[9] CARMON T， YANG L， VAHALA K. Dynamical thermalbehavior and thermal self-stability of microcavities[J]. Opticsexpress， 2004， 12（20）： 4742.

[10] ANDRONICO A， FAVERO I， LEO G. Difference frequencygeneration in GaAs microdisks[J]. OpticsLetters，2008， 33（18）： 2026-2028.

[11] PARK Y S， WANG H. Regenerative pulsation in silicamicrospheres[J]. Optics Letters， 2007， 32（21）：3104-3106.

[12] DIALLO S， LIN G， CHEMBO Y K. Giant thermo-opticalrelaxation oscillations in millimeter-size whispering gallerymode disk resonators[J]. Optics Letters， 2015， 40（16）：3834-3837.

[13] WANG J， ZHU B， HAO Z， et al. Thermo-optic effects inon-chip lithium niobate microdisk resonators[J]. OpticsExpress， 2016， 24（19）：21869-21879.

[14] HE L， XIAO Y F， ZHU J， et al. Oscillatory thermal dynamicsin high-Q PDMS-coated silica toroidal microresonators[J]. Optics Express， 2009， 17（12）：9571-9581.

[15] DENG Y， LIU F， LESEMAN Z C， et al. Thermo-optomechanicaloscillator for sensing applications[J]. OpticsExpress， 2014， 21（4）：4653.

[16] LIU Y， JIANG X， WANG C， et al. Optothermally inducedmechanicaloscillation in a silk fibroin coated high- Qmicrosphere[J]. Applied Physics Letters， 2020， 116（20）：201104.

[17] 王全龍. 回音壁模式光學(xué)微腔熱非線(xiàn)性效應(yīng)及其折射率調(diào)制特性[D]. 長(zhǎng)春：中國(guó)科學(xué)院研究生院（長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所）， 2015.