魯西南單縣盆地鉆孔記錄的古近紀環境變化

路淑毅 楊斌 李勝榮 宋香鎖 杜圣賢 高建飛 張尚坤 李明慧 張偉林

摘 要 魯西南地區的單縣盆地鹽礦是新發現的小陸塊盆地形成的大型鹽類礦床，成礦時代為古近紀（主要是始新世中晚期至漸新世）。基于單縣盆地YZK-3鉆孔（521.7 m）元素和碳氧同位素的分析，探討單縣盆地在古近紀時期的古環境演化特征。研究表明：1）單縣盆地YZK-3孔沉積物水溶元素和酸溶元素及比值的變化反映了湖泊的咸化和淡化過程；2）受熱液補給和成巖作用影響，碳酸鹽δ18O和δ13C的相關性不適合論湖泊的封閉與開放狀態，但變化趨勢仍具有古環境意義；3）始新世—漸新世，單縣盆地古湖泊經歷了淡水湖—咸水湖—鹽湖—咸水湖—淡水湖的演化過程，其干旱化趨勢明顯。全球氣候變化是成鹽作用的主要驅動機制。

關鍵詞 碳氧同位素；元素；古環境；古近紀；單縣盆地

第一作者簡介 路淑毅，女，1996年出生，碩士研究生，礦產資源普查與勘探，E-mail： lushuyi2019@163.com

通信作者 楊斌，男，研究員，E-mail： yangbin71311@163.com

中圖分類號 P531 文獻標志碼 A

0 引言

我國的蒸發鹽礦普遍規模小，且多分布在西部地區，東部較少，但是古近紀時期，魯東地區發育聚煤盆地[1]，而魯西南地區則發育一系列蒸發鹽礦床[2]。古近紀是山東省鹽巖成礦主要的三個時期之一，已發現的含鹽盆地為大汶口盆地、平邑盆地、棗莊盆地等，盆地內沉積序列均以湖相為主，沉積序列組合在盆地邊緣上沉積厚度較薄[3]。由于煤礦和鹽巖形成的氣候條件截然不同，表明古近紀時期山東具有復雜的古氣候和古地理格局。古近紀時期魯西南和魯東地區的各個盆地均受控于郯廬斷裂，盆地的斷裂構造為鹽類礦床的形成提供了有利的成礦地質條件，構造裂隙也為成礦物質的運移提供了通道，而干旱氣候則是鹽類礦床形成所必需的氣候條件。

單縣盆地鹽礦為山東省地質勘察隊在魯西南地區新發現的鹽類礦床，據初步勘察，其鹽儲量達到百億噸，是典型的小陸塊盆地形成的大型鹽類礦床。盆地內的沉積物能夠記錄大量的古氣候古環境演變信息，是研究成礦地區古湖泊演化模式的重要載體。單縣盆地在始新世中晚期—漸新世形成了巨厚的蒸發鹽層，但其成鹽期的古氣候古環境研究較少。湖泊沉積物元素地球化學含量的變化可敏感反映湖泊沉積環境的變化過程[4]，碳酸鹽的碳氧同位素組成作為湖泊環境變化的一項指標，也早已被用于湖泊研究中以解釋古環境變化[5?8]。基于此，本文利用單縣盆地邊緣的YZK-3鉆孔（34°81′ N，116°12′ E，長約520 m）巖心樣品，在礦物學研究基礎上，開展湖泊沉積物元素地球化學和碳酸鹽碳氧穩定同位素測試分析，探討古近紀時期單縣盆地古湖泊的古環境演化歷程和相應的古氣候條件。

1 背景

1.1 地質背景

魯西南單縣盆地位于華北板塊東南緣，形成于白堊紀晚期，受控于郯廬斷裂[2，9?10]。郯廬斷裂的演化對魯西南地區盆地的形成產生了重要影響[11?12]。晚侏羅世—始新世，郯廬斷裂以左旋剪切活動為主轉變為右旋剪切活動為主，導致魯西南地區發育不同方向的斷層，如NW、EW、NE向斷層[11]。華北成鹽區是中國東部中新生代主要成鹽區，魯西南地區歸屬于華北成鹽區，據劉群等[2]，其成鹽時代為始新世中晚期—漸新世。另外，根據巖心特征和地層對比[12]以及內部資料，鉆孔層位為管莊群的大汶口組。因此，初步推斷單縣盆地YZK-3鉆孔的年代最大范圍為始新世—漸新世。始新世中晚期—漸新世早期，魯西南地區各個盆地沉積演化大體相似，均由淡水湖或半咸水湖逐漸演變為咸水湖[3]，演化過程中可能受海侵影響[12]，但單縣盆地石鹽和硬石膏的鍶同位素及沉積學特征均未識別到海水信息①。漸新世中期，斷裂活動停止，盆地不斷被碎屑物質充填[3]。魯西南單縣盆地位于黃泛沖積平原，目前被第四紀松散堆積物所覆蓋（圖1）。

1.2 YZK?3鉆孔特征

YZK-3鉆孔巖性變化：鉆孔底部向上至1 099.98 m為砂巖層與泥巖層交替出現，含少數蒸發鹽層（研究區主要是石膏和石鹽層）；1 099.98～861.88 m均為泥巖層與蒸發鹽層交替，泥巖大部分呈薄層狀；861.88 m至鉆孔頂部重新演變為泥巖層與砂巖層交替出現，部分砂巖呈團塊狀或團粒狀，且在861.88～712.38 m之間多數層位有紋層。鉆孔中的碎屑礦物主要是石英、長石、黏土礦物和云母，非碎屑礦物主要是碳酸鹽、石膏、硬石膏以及少量石鹽。碳酸鹽礦物有方解石、鐵白云石、少量文石和微量白云石，總碳酸鹽含量為2%～82%，最高值出現在843.38 m處。根據礦物種類和含量分布以及沉積物沉積特征，將單縣盆地古湖泊演化分為六個階段，對照深度為階段Ⅰ（1 157.08～1 153.38 m）、階段Ⅱ（1 153.38～965.18 m）、階段Ⅲ（965.18～961.5 m）、階段Ⅳ（961.5～862.88 m）、階段Ⅴ（862.88～733.38 m）、階段Ⅵ（733.38～635.38 m）（圖2）。

2 材料與方法

根據巖性變化，按照2～3 m間隔，挑選樣品，研磨至200目左右，分別進行元素和碳酸鹽碳氧同位素的測試，元素分析樣品242個，全樣碳酸鹽碳氧同位素測試145個，4個樣品過400目篩網（孔徑38 μm），做碳氧同位素的對比分析。前處理及分析程序如下。

元素測試分析：1）水溶，稱取0.5～0.8 g樣品（準確記錄）放入離心管中，加入10 mL超純水，充分搖晃后靜置12 h，離心，取上層清液3 mL，并加10 mL超純水定容；2）酸溶，倒掉水溶樣品的剩余上層液體，加入超純水10 mL，振蕩，離心，倒掉上層液體，重復三次，清洗掉水溶組分，加入醋酸（1 mol/L，1∶9）10 mL，超聲2 h，離心（3 000 r，>20 min），取上層清液1 mL，加入10 mL超純水定容。元素測試在中國科學院青藏高原研究所大陸碰撞與高原隆升實驗室完成，使用儀器為美國Leeman公司生產的電感耦合光譜儀器（ICP-OES）。

碳氧同位素：稱量約100 μg樣品，放入12 mL反應瓶中，通入高純度氦氣（99.999%，流速100 mL/min），持續600 s排空處理；加5滴100%無水磷酸，在72 ℃加熱盤中反應和平衡大于4 h。反應達到平衡后，CO2氣體通過70 ℃熔硅毛細管柱（Poraplot Q，25 m×0.32 mm），與其他雜質氣體分離后進行碳氧同位素的測試。該實驗在國土資源部成礦作用與資源評價重點實驗室完成，使用儀器為MAT253質譜儀。

3 實驗結果

3.1 元素

水溶組分元素Ca、Mg、Sr、Na和K的含量及變化見圖3和表1。各元素的平均含量由大到小為Na>Ca>K>Mg>Sr。Na、Ca和Sr的變化趨勢比較明顯，總體較為一致。Na含量由鉆孔底部至頂部先升高后降低，最高值位于鹽湖階段。Ca和Sr含量在淡水和咸水湖階段的趨勢與Na較為一致，但在鹽湖階段沒有出現峰值。Mg和K的曲線沒有明顯的變化趨勢。易溶鹽離子總量（total）變化趨勢與Na 較為一致。Mg/Ca摩爾比僅在底部和750～800 m之間出現峰值，與沉積環境的變化沒有關系，Sr/Ca摩爾比值在咸水湖環境中偶爾出現幾個峰值。

酸溶元素Ca、Mg、Sr 和Fe 含量分別為0.64～348.28 mg/g、0.25～69.44 mg/g、0.01～10.85 mg/g 和0.02～3.33 mg/g，平均值分別為94.9 mg/g、8.57 mg/g、0.88 mg/g和0.71 mg/g（圖4）。Ca為酸溶組分的主要元素，由于沉積物中出現多種碳酸鹽礦物，Ca與常見的類質同象替代元素Mg、Sr等元素曲線之間，沒有相似的變化趨勢。Ca、Mg、Fe和Sr含量總和與碳酸鹽含量呈顯著正相關（圖5，R2=0.789 17），說明這些元素主要來源于碳酸鹽礦物。

3.2 碳氧同位素

全樣碳酸鹽的δ18O和δ13C多為負值，δ18O值介于-13.1‰～2.9‰，平均值為-6.78‰，最大變幅為10.2‰；δ13C介于-10.2‰～2.3‰，平均值為-6.37‰，最大變幅為6.7‰。碳氧同位素與總碳酸鹽含量具有相似的變化趨勢（圖6）。階段Ⅰ（1 157.08～1 153.38 m），δ18O和δ13C值較低，平均值分別為-7.3‰和-5.25‰；階段Ⅱ（1 153.38～965.18 m），δ18O和δ13C值雖然較上一階段偏正，但鉆孔中δ18O 最低值出現在該階段；階段Ⅲ（965.18～961.5 m），δ18O均為正值，δ13C值延續上階段的波動，但波動幅度小；階段Ⅳ（961.5～862.88 m），δ18O和δ13C變化較大，存在明顯負漂；階段Ⅴ（862.88～733.38 m），δ18O波動幅度降低，δ13C與上一階段呈反向波動；階段Ⅵ（733.38～635.38 m），δ18O和δ13C 值均大幅降低，平均值分別為-6.02‰ 和-5.33‰，鉆孔中δ13C最低值出現在該階段。雖然碳氧同位素基本呈同步變化，但波動頻繁且幅度較大。

細顆粒（<38 μm）碳酸鹽碳氧同位素如表2。一般認為，粒徑小于38 μm的碳酸鹽礦物是自生的[13]，自生碳酸鹽碳氧同位素比全樣數據偏正，但鉆孔中的這四個細顆粒樣品與全樣碳酸鹽的值相比，只有一個細顆粒樣品比全樣的值偏正（963.38 m，鹽湖階段），另外三個的均值比全樣偏負（表2、圖7）。

4 討論

4.1 碳酸鹽來源

鉆孔中碳酸鹽礦物主要是方解石和鐵白云石，還有少量文石和白云石。一般認為，湖泊沉積物中方解石有三種來源：化學沉積（包括自生的、成巖作用期析出的）、碎屑來源以及生物來源，化學沉積是方解石的主要成因，碎屑和生物方解石的含量較少[13?16]。湖泊沉積物中，生物成因方解石主要來源于生物殼，如介形蟲殼，而湖泊沉積物中生物殼的重量僅幾個微克，不足以影響全樣方解石的含量[14，16]。

碎屑礦物石英與方解石含量之間的關系可以佐證方解石的成因。石英和方解石在不同鹽度的湖泊中相關性明顯不同（圖8a），淡水湖階段，二者相關性較高（R2=0.51），而咸水湖和鹽湖階段，二者基本不相關（R2=0.07）。淡水湖階段碎屑來源的方解石含量不可忽視，而咸水湖和鹽湖階段方解石以化學沉淀為主，碎屑來源的較少。無論湖泊處于哪個階段、無論方解石是哪種來源，酸溶組分Ca與方解石含量之間均呈明顯的正相關關系（圖8b），說明沉積物中碳酸鹽礦物以方解石為主。

文石一般出現在咸水湖和鹽湖環境中[15]，為不穩定礦物，湖泊沉積物中的文石可直接認定為自生礦物。高Mg/Ca 摩爾比為文石析出的條件之一[17]，高Mg2+能有效阻止方解石晶體的生長，使文石優先生長[18]，但Mg2+難以進入文石晶格。與Mg2+不同，Sr2+易進入文石晶體，或是與有機質結合而促進文石晶體的生長[19]。鉆孔中文石含量高的層位Sr也更加富集（圖2，4），文石與Sr有較好的相關性（R2=0.4），而Sr與方解石之間基本不存在相關性（圖8c）。

鉆孔中白云石可能來源于自生、成巖作用以及碎屑物質。咸水和鹽湖階段的白云石可能存在自生成因，淡水環境下的白云石可能來源于巖石風化的碎屑物質，而成巖作用形成的白云石在不同鹽度湖泊中均可發生。作為蒸發碳酸鹽礦物的一種，Mg/Ca摩爾比大于12可能有白云石析出，但無機環境下，即使溶液達到過飽和狀態，白云石也難以直接沉淀[20]，微生物的介導作用被認為是白云石形成的關鍵[21]。

高濃度的Mg2+在微生物的介導作用下克服動力學障礙，進入碳酸鈣晶格形成白云石[20]。成巖作用過程中，也能形成一定數量的白云石[22]。鐵白云石Ca（Mg，Fe）（CO3）2 是白云石的一種，由Fe2+置換白云石中的Mg2+而形成，Fe2+主要來源于熱液和黏土礦物[23?25]。研究區單縣盆地周圍斷裂極其發育，這些構造背景均有利于深部熱液的補給①。Fe2+進入白云石晶格一般發生在高溫和還原環境中[26]，沉積物的溫度隨著埋藏深度的增加而升高，加之熱液流體從地球深部向上進入盆地，因此，深部沉積物的溫度高。這可以解釋YZK-3鉆孔中下部鐵白云石含量高，頂部鐵白云石消失的原因。熱液流體的間歇性運移可能是鐵白云石含量波動的原因之一[27]。

4.2 各指標環境意義

Ca、Mg、Na、K是湖水主要的陽離子，其含量高低與氣候干濕變化有關，干旱氣候條件下，蒸發作用強，湖水濃縮，離子含量高，反之亦然。Mg/Ca摩爾比是影響碳酸鹽礦物析出的重要因素之一，高Mg/Ca摩爾比是文石、白云石礦物析出的條件之一，指示礦物形成時的湖水鹽度；碳酸鹽礦物析出過程中，一般有微生物的參與，所以，水溶和酸溶的Mg/Ca比值不完全一致（圖3，4）。Sr是碳酸鹽礦物中常見的類質同象替代元素，Sr/（Ca+Mg）比和Mg/Ca 比也均與湖水鹽度有關，比值會因湖水濃縮而增大[28]（圖8d）。Na為非生物元素，一般不進入碳酸鹽礦物晶格，因此，對湖水鹽度變化非常敏感。Na 離子含量的高低，直接指示湖水鹽度的高低。雖然K離子與Na離子類似，但K離子含量低，在鹽度指示方面不如Na離子敏感。

碳酸鹽含量的高低也可以反映湖水的咸化和淡化，以及氣候的干濕變化。相對濕潤氣候條件下，蒸發作用弱，湖面高，湖水淡化，碳酸鹽含量較低；氣候干旱時，蒸發作用強，湖面低，湖水咸化，碳酸鹽含量增高。氣候干旱，蒸發作用強，湖水濃縮，碳酸鹽析出，反之亦然[29?32]。

自生碳酸鹽δ18O和δ13C的變化也是常用的古環境指標之一。干旱地區，蒸發作用強烈，湖水中較輕16O優先發生逸散，因此，蒸發量/降水量（P/E比）值較高時會造成湖水中18O較多、較富集的現象。碳酸鹽δ13C值的變化主要取決于湖水TDIC（總溶解無機碳）的同位素組成[7，33]。當蒸發作用增強，富12C的CO2優先向大氣擴散，且由于湖水濃縮，鹽度升高，對應碳同位素值高[34]。因此，蒸發作用增強，碳氧同位素表現為同步偏重，相反為同步偏輕。

δ18O 和δ13C 的相關性可判斷湖泊的封閉程度[5，8，35]。在開放型淡水湖泊中，自生碳酸鹽δ18O 和δ13C之間不相關或呈略相關，且兩者均為負值；在封閉型咸水和封閉型半咸水湖泊中，兩者有明顯的相關性，且隨著湖泊封閉程度增加其相關性增強，δ18O正負均有，δ13C基本為正值[5]。在現代湖泊中，根據碳酸鹽的δ13C值也可以大致判斷湖泊類型，其中碳酸鹽的δ13C值在-12‰～-6‰之間為淡水湖，在咸水湖中能達到+5‰，在超咸水湖中可高達+13‰[36]。

4.3 單縣盆地古湖泊演化歷史

YZK-3鉆孔沉積物碳酸鹽δ18O和δ13C絕大部分數據點落在了第三、四象限，個別在第二象限（圖9）。與世界不同鹽度湖泊的對比發現，階段Ⅰ、Ⅵ（淡水湖）數據點全部落在第三象限，位于開放淡水湖泊范圍內或靠近此區域，其他數據大部分位于咸水湖和鹽湖區域。δ18O和δ13C相關性不高（R2=0.12），原因可能是盆地存在大量熱液補給。熱液礦物鐵白云石含量高達73%①，因此，YZK-3鉆孔δ18O和δ13C的相關性不適合討論湖泊的封閉與開放狀態。

全樣和細顆粒（<38 μm）碳酸鹽碳氧同位素的值相差不大（圖7），演化趨勢基本一致。細顆粒碳酸鹽可能以湖泊自生碳酸鹽為主，記錄了湖水性質和成巖作用中熱液作用的影響，而全樣碳酸鹽包括巖石風化的產物（即地表巖石的化學風化作用）。因此，全樣的碳酸鹽同位素數據記錄了更全面的氣候環境信息，可以用于討論古環境演化。

基于礦物學的變化，中始新世—漸新世的湖泊演化被分為6個階段，湖泊經歷了淡水湖、咸水湖、鹽湖、咸水湖、淡水湖的演變過程（圖2）。Na等可溶元素含量和碳酸鹽含量及碳酸鹽同位素的變化指示了淡水湖、咸水湖和鹽湖的變化（圖3，4，6），與礦物的變化基本一致，即淡水湖環境下，Ca、Mg、Sr、Na等元素的含量和碳酸鹽的含量都較低，咸水湖和鹽湖環境下含量升高，但也有差異（圖3，6）。如，無論淡水湖階段還是咸水湖、鹽湖階段，鉆孔中δ13C明顯偏負，鉆孔底部和頂部，即第I和VI的淡水湖階段δ13C甚至低于-7‰（圖6，9）。原因可能有：1）與氣候的極熱事件有關，如全球性的PETM極熱事件，即古新世—始新世極熱事件，PETM期間，大量輕碳從巖石圈釋放到大氣中，造成地球表層碳庫中碳發生明顯的負漂[37?39]；2）有機質在細菌呼吸作用下釋放出大量CO2，在熱液作用下，參與碳酸鹽礦物的形成。

咸水湖與鹽湖階段，水溶Mg/Ca比值較低，甚至下降至0，可能與熱液礦物鐵白云石的析出過程有關。熱液作用下形成鐵白云石的過程中，大量Fe2+置換白云石的Mg2+，導致Mg2+析出、Mg/Ca比值發生變化，但在白云石含量較少的層位，則需要孔隙水或其他礦物中的Mg2+形成鐵白云石，從而消耗孔隙水中可溶的Mg2+，導致水溶Mg/Ca比值幾乎為0。水溶和酸溶的元素含量及Mg/Ca、Sr/Ca比值并不完全一致，這可能是因為，相關的碳酸鹽礦物并非全部從湖水中直接析出，后期熱液作用、成巖作用改變了孔隙水的元素組成。

4.4 單縣盆地干旱化觸發機制

中、新生代是我國成鹽作用最強的時代，全國劃分為七個成鹽區，魯西南地區屬于華北成鹽區，其重要成鹽時代是始新世中晚期—漸新世[2]。古近紀早期全球氣候均比較溫暖，并在全球范圍內發生一系列短期的（<200 ka）熱氣候事件，約55.8 Ma開始的PETM 極熱氣候事件最為著名[40?42]。始新世中晚期至漸新世（52～23 Ma），全球氣候明顯變冷，從始新世“溫室世界”變為漸新世“冰屋世界”[43?44]，包括始新世中期—始新世晚期的穩定降溫期和漸新世的冰室氣候期[42]。始新世—漸新世交替時期存在一個EOT氣候冷事件，在中國西部多個盆地均表現為明顯的干旱事件[45?47]。漸新世也并非持續低溫，如吐魯番盆地，漸新世中期氣候溫濕，而在早期和晚期均為冷干，與全球的氣候變化一致[48]。東營凹陷的鹽類沉積也經歷了始新世中晚期的干冷化過程，之后變得相對濕潤[49]。成鹽期單縣盆地的區域氣候與全球變化基本一致，如階段Ⅰ碳同位素的負漂（圖7）可能形成于PETM極熱事件的晚期，即δ13C值在快速負偏之后逐漸回正，溫室氣體釋放后被逐漸消耗[37]。始新世中晚期，氣溫開始逐漸下降，氣候冷干，蒸發作用增強，單縣盆地的區域氣候也變得干旱，湖泊演變為咸水湖、鹽湖。鉆孔頂部，碳同位素再次出現強烈負漂，推斷δ13C負值受到了漸新世中期氣溫回升的影響。與單縣盆地同時代的大汶口盆地大汶口組，其沉積特征和孢粉數據也揭示了始新世、漸新世早期的氣候從干熱到暖濕氣候的演變[50]。

世界上大型鹽類礦床形成時所在盆地的地理位置基本都處于氣候干旱帶，主要集中在南北緯15°～35°，即副熱帶高壓帶[2，51?52]，這些地方氣壓高，風總是從陸地吹向海洋，海上的潮濕空氣卻無法進入陸地，雨量極少，非常干旱。長期持續的干旱氣候條件下，水體逐漸濃縮，鹽類礦物積聚形成鹽類礦床。但副熱帶氣候帶的位置并不固定[53?55]，始新世和漸新世時期的副熱帶高壓帶的位置[56]顯示（圖10），單縣盆地位于副熱帶高壓帶內，說明單縣盆地的鹽類礦產同其他全球其他鹽類礦產一樣，成鹽作用受控于全球氣候變化。而區域構造作用則為成鹽物質的聚集提供了穩定的場所。

5 結論

（1） 單縣盆地YZK-3孔水溶元素代表了易溶鹽離子含量，酸溶元素代表了碳酸鹽礦物的元素組成。水溶元素Na含量、易溶鹽離子總量和Mg/Ca比值均反映了湖泊的咸化和淡化過程，而酸溶元素Mg/Ca比值的變化與碳酸鹽礦物種類相關。由于盆地受熱液和成巖作用影響，水溶和酸溶元素及比值的變化不完全一致。

（2） 鉆孔YZK-3的碳酸鹽礦物δ18O和δ13C相關性與湖泊的封閉狀態無關，但全樣碳酸鹽碳氧同位素的變化趨勢仍可以用來討論古環境演化。δ13C負漂的原因為氣候極熱事件和碳酸鹽形成過程中有機質的參與。

（3） 始新世中晚期—漸新世，單縣盆地位于全球的干旱氣候帶上，即蒸發鹽礦床的形成受控于全球干旱氣候。

致謝 感謝審稿專家和編輯部老師提出的寶貴意見。

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