銅基分子篩催化劑構效關系研究獲進展

華東理工大學化學與分子工程學院、費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心戴升教授課題組和工業催化研究所詹望成教授課題組，在銅基分子篩催化甲烷直接氧化制甲醇的構效關系研究中取得新進展，相關成果以《低損傷掃描透射電鏡技術原子尺度解析甲烷氧化制甲醇反應中分子篩負載的銅物種構型》為題，2023年4月4日發表在《先進材料》上。

銅基分子篩催化劑被廣泛應用于氨選擇性催化凈化、一氧化氮直接解離、甲烷直接氧化制甲醇等多種催化反應。在原子尺度準確識別分子篩孔道中銅物種結構，明確銅物種構型與反應性能之間的構效關系，對發展性能更為優異的銅基分子篩催化劑具有重要意義。然而，電子束對分子篩骨架的輻照損傷阻礙了銅基分子篩材料本征結構的電子顯微成像，長期以來缺乏原子尺度的實空間證據，導致大量關于負載銅的尺寸、落位、構型等爭議問題。

針對以上難題，研究團隊開發了一種低損傷掃描透射電子顯微成像法，可在不損傷分子篩骨架的同時對負載金屬物種進行定量解析，在原子尺度實現ZSM-5型分子篩孔道中銅物種的本征結構成像。結合原子分辨的顯微成像與平均尺度的譜學表征結果，建立了ZSM-5型分子篩孔道中銅尺寸和液相甲烷直接氧化制甲醇之間的構效關系。同時，首次觀測到銅物種團聚誘導分子篩剛性骨架產生的局部拓撲柔性。該工作提供了金屬-分子篩構效關系解析的原子尺度視角，為進一步設計和發展性能更為優異的金屬-分子篩催化劑提供了基礎。

（來源：中國科學報）