重慶市榮昌區冬季典型霾期大氣顆粒物濃度垂直變化特征

羅熙杰 趙玉連 霍婷婷 董發勤 石光明 蔣璐蔓 薛景源

（1.西南科技大學環境與資源學院 四川綿陽 621010；2.固體廢物處理與資源化教育部重點實驗室 四川綿陽 621010；3.西南科技大學生命科學與工程學院 四川綿陽 621010；4.四川大學建筑與環境學院 成都 610000）

隨著城市化進程加快，建筑物高度不斷增加，人類活動空間逐步增大，工業企業的高排放以及生活爐灶等的使用對顆粒物濃度垂直分布的影響程度日趨顯著［1-2］。近年來，國內外學者通過各種平臺和技術開展了大氣污染物的垂直分布研究。文獻［1，3-4］利用電視塔、氣象塔等分析了北京、天津、石家莊等城市的污染物垂直分布規律，發現污染物濃度通常隨高度上升而下降。Zhu等［5］利用無人機監測華北平原大氣氣溶膠300 m范圍內的垂直分布，發現大于0.3μm的顆粒物的垂直數濃度變化在白天不明顯，而夜間隨海拔升高明顯下降。李楊等［6］通過無人機監測發現北京粒徑大于1μm的氣溶膠數濃度在130 m高度范圍內隨高度升高而減小。

然而，空氣污染通常分布在1 km范圍內，目前城市大氣污染垂直監測大部分停留在人類活動區，對1 km左右高度的顆粒物垂直分布規律研究較少［7］，無法分析顆粒物完整縱向分布規律。因此，有必要將大氣監測由地面擴展至近地邊界層［8］，明晰大氣顆粒物污染的空間和時間變化特征，探索嚴重污染事件的形成機制。系留汽艇是一種可用于垂直觀測的手段，相較于飛機觀測、激光雷達等手段具有無最小飛行高度、靈活升降、操作簡單以及攜帶方便等優點。如：Han等［9］利用系留汽艇探測數據發現中國中東部地區冬季PM2.5在600 m高度范圍內，100 m和400 m處出現高濃度層；Zhu等［10］利用系留汽艇探測數據研究指出PM2.5的垂直分布受邊界層高度和霧的垂直結構影響。

四川盆地容易在冬季發生反復污染，且盆地中污染較嚴重地區顆粒物常集中在500 m內［11］。位于四川盆地中部偏東部區域的榮昌區處于螺罐山和古佛山附近的平行嶺谷區，具有獨特的地貌條件（多丘陵和山地），霧霾一旦形成，顆粒物等很難在水平和垂直方向上遷移和擴散，從而形成區域性污染事件［12］。本研究基于2021年1月21-29日霧霾期在重慶榮昌區利用系留汽艇得到的細顆粒質量濃度和氣象數據，分析大氣顆粒物質量濃度的垂直變化特征，有利于進一步了解垂直擴散條件對顆粒物污染發生、維持和消散過程的影響，為四川盆地東部平行嶺谷大氣污染綜合治理提供數據支撐。

1 儀器和方法

1.1 監測地點

監測地點臨近重慶市榮昌區高鐵站，坐標29°25’54.84”N，105°38’12.12”E，北面以自然植被為主，南面為居民區和工業園區，其中工業園以機械加工制造、汽摩配件、包裝產業為主，污染來源多樣。監測點附近地勢起伏不大，相對平坦，具體位置如圖1所示。

圖1 監測地點地理位置Fig.1 Geographical location of monitoring site

1.2 監測及分析方法

利用配備氣象傳感器的JD-II型系留汽艇探空系統搭載COMET2型大氣顆粒物質量濃度檢測儀對2021年1月21-29日重慶榮昌區霧霾天氣過程期間監測地點距離地面500～1 300 m垂直高度上的氣象要素（氣溫、相對濕度和風速）及大氣顆粒物（PM1，PM2.5和PM10）質量濃度進行了探測。為避免高濕度和降水對顆粒物濃度以及儀器造成影響，探測主要在天氣條件為晴、多云以及陰天時開展。

監測前，將COMET2型大氣顆粒物質量濃度檢測儀測定數據與同類儀器Lighthouse所獲取的數據進行比較，兩種儀器監測出的顆粒物質量濃度的垂直變化趨勢相似且數值相近（圖2），說明采用COMET2所得數據可靠。放飛過程中，汽艇勻速上升到指定高度，中途不停留，到達之后即刻收回，一次垂直探測（上升和下降）大約耗時30～50 min。

圖2 不同監測儀器監測數據比較Fig.2 Comparison of monitoring data from different monitoring instruments

大氣顆粒物濃度與氣象因素間的相關性分析利用SPSS軟件完成。利用HYSPLIT（Hybrid single particle lagrangian integrated trajectory）軌跡模式分析氣團軌跡，分析計算大氣污染輸送和擴散軌跡［13］。

2 結果與討論

2.1 不同時段顆粒物質量濃度垂直分布

為了研究人類活動對顆粒物濃度垂直分布的影響，將一天的監測起始時間設置在2∶00，5∶00，8∶00，11∶00，14∶00，17∶00，20∶00和23∶00，并根據人類活動規律劃分為4個時段。其中前一天23∶00、當天2∶00，5∶00屬于夜間休息時間，人類生產生活活動較少，因此將其劃為時段1；早上8∶00正值當日早高峰時期，交通污染排放較大，將其劃分為時段2；11∶00，14∶00為午間活動時間，此時交通和烹飪排放增多，劃分為時段3；17∶00，20∶00為晚高峰時期，人類生活活動增多，劃為時段4。

各時段下，不同高度的顆粒物質量濃度變化趨勢存在差異。如圖3所示，顆粒物質量濃度在時段2、時段3和時段4隨高度升高而下降，在時段1出現不同變化趨勢，PM2.5與PM10質量濃度分別在500～700 m和500～900 m高度范圍內隨高度而增加。在整個測深內顆粒物質量濃度表現為隨高度升高而降低，垂直分布差異在時段2最為明顯，主要集中在600 m以下，600 m處PM1，PM2.5，PM10質量濃度減小至6.66，26.05和65.59μg／m3，分別為50 m處的15%，21%和17%。說明顆粒物主要集中在近地面。據調查，榮昌區2019年工業源排放量達到282.224 9 t，占總煙塵排放量的95%以上，近地面污染很可能大部分來自工業企業［14］。由于早晨邊界層較低，工業企業恢復生產，且榮昌區處于川中丘陵和川東平行嶺谷交接處，四周的山地和丘陵使得污染物被阻擋無法擴散，導致顆粒物在近地面聚集。

圖3 不同時段顆粒物質量濃度垂直變化Fig.3 Vertical variation of particulate matter concentration in different periods

圖4 為不同高度范圍顆粒物質量濃度隨時間的變化趨勢。由圖4可以看出，顆粒物平均質量濃度在不同高度下隨時間變化規律不盡相同。顆粒物濃度在300 m以下的日變化為時段1＞時段2＞時段3＞時段4，顆粒物濃度在夜間濃度最高，PM1，PM2.5，PM10分別為39.61，193.62和338.87μg／m3。＞300 m時，顆粒物質量濃度在時段3、時段4升高，在時段2下降，表現為夜間和午間顆粒物質量濃度較高，早晨顆粒物濃度最低。

圖4 不同時段顆粒物平均質量濃度Fig.4 Average mass concentration of particulate matter in different periods

顆粒物質量濃度隨時間的變化趨勢與川南城市冬季顆粒物濃度變化規律相似［15］，午間和夜間顆粒物質量濃度較高，是因為顆粒物在夜間由于邊界層高度降低，大氣層結構穩定，顆粒物擴散能力減弱，被壓縮在較薄邊界層內［16］；因午間交通高峰期以及生活爐灶的影響，使得午間顆粒物濃度劇增。午后湍流活動增強，污染物擴散速率加快導致顆粒物濃度下降。沈陽冬季顆粒物濃度變化表現為夜間和午間顆粒物濃度較高，但午間濃度高于夜間，可能是冬季寒冷導致人類活動主要集中在白天［17］。榮昌區位于西南地區，冬季夜間人類活動仍然較多，導致榮昌區顆粒物質量濃度夜間高于白天。說明大氣顆粒物濃度受人類活動影響顯著，使得顆粒物濃度有較強的日變化規律。

2.2 不同污染程度顆粒物質量濃度垂直分布

監測期間，顆粒物質量濃度呈現隨高度升高而降低的總趨勢，但變化規律不盡相同。由于顆粒物的垂直分布規律的變化導致榮昌區空氣質量在監測期間存在差異，出現良和輕度污染兩種等級。

空氣質量為良時，600 m處PM1，PM2.5，PM10濃度是地面濃度的70.49%，69.60%，65.94%（圖5（a）），顆粒物質量濃度隨高度升高緩慢下降；輕度污染時期，600 m處PM1，PM2.5，PM10顆粒物濃度分別為12.33，51.03，92.98μg／m3，地面濃度分別是600 m的3.54，4.34，4.26倍（圖5（b））。顆粒物主要在600 m以下聚集，在500～600 m變化幅度較大，500～600 m之間顆粒物無法充分混合，600 m以上，顆粒物濃度波動較小，呈現混合均勻的狀態［3］。在600 m范圍內，PM2.5／PM10的平均比值在空氣質量為良時為0.56，在輕度污染期間為0.58；＞600 m高度，PM2.5／PM10的平均比值在空氣質量為良時為0.56，在輕度污染期間為0.43。說明在空氣質量為良時，顆粒物粒徑分布較為均勻，在輕度污染期間，PM2.5在近地面地區對PM10的貢獻較大。冬季的靜穩天氣以及較低的大氣邊界層和太陽輻射等導致顆粒物聚集在近地面難以擴散和清除，最終導致顆粒物在近地面聚集［18］。

圖5 顆粒物質量濃度垂直分布Fig.5 Vertical distribution of particulate matter concentration

將顆粒物垂直濃度進行高度加權平均計算（表1），空氣質量為良時3種顆粒物平均質量濃度比輕度污染時期高3.75，13.94，14.36μg／m3。輕度污染時期，顆粒物主要集中在近地面，高空的濃度較低；而空氣質量為良的時期，顆粒物質量濃度在大氣垂直高度上分配較為均勻，這也與圖5的顆粒物垂直濃度的分布規律一致。

表1 顆粒物垂直高度加權平均質量濃度Table 1 Vertical height-weighted average mass concentration of particulate matterμg·m-3

2.3 氣象因素對顆粒物垂直分布的影響

2.3.1 溫度對顆粒物垂直分布的影響

溫度與顆粒物質量濃度均呈正相關關系（圖6），且在300 m高度范圍內相關性最強，說明溫度對顆粒物質量濃度在300 m范圍內影響最大，隨著高度的增加，顆粒物質量濃度與溫度的相關性減弱。在300 m高度范圍內，溫度與PM1，PM2.5，PM10的相關系數分別為0.229，0.193，0.215。由于顆粒物垂直分布還受到逆溫層、等溫層等的影響［19］，進一步分析了逆溫層對顆粒物垂直分布的影響。

圖6 溫度與顆粒物質量濃度的關系圖Fig.6 Relationship between temperature and particulate mass concentration

分析2021年1月22日20∶00至23日17∶00（標記為S122-20∶00，S222-23∶00，…S823-17∶00）溫度和顆粒物濃度變化特征（圖7），發現監測期間于22日20∶00（S1）首次探測到離地10 m處出現逆溫，厚度為94 m，逆溫強度在夜間加劇，并在23日5∶00時（S4）達到最大，從43 m 一直延伸到426 m，厚度為383 m（圖7（a））。在此之后，在23日09∶00探測到逆溫開始消失，在下午14∶00逆溫完全消失（圖7（b））。隨著逆溫的形成，PM2.5開始聚集在近地面，地面與逆溫上邊界層之間的PM2.5濃度梯度隨逆溫強度的增強逐漸增加，在S1-S4監測期間，PM2.5濃度差從72.00μg／m3增加至184.90 μg／m3（圖7（c））。值得注意的是，在逆溫層上方，PM2.5濃度最低，且整個監測期間都存在此現象。在逆溫層消失過程中，PM2.5在地面上方200～300 m范圍以及600 m以上混合良好，在300～600 m隨高度升高而下降，如S5所示。以S7為例，逆溫一旦完全消失，PM2.5濃度在垂直方向上分布均勻，無法確定垂直濃度梯度。逆溫層對顆粒物的垂直擴散起“抑制”作用，逆溫層越厚，顆粒物在垂直方向的擴散越困難［20-21］，導致顆粒物在近地面堆積，顆粒物濃度峰值在逆溫層內產生。

圖7 2021年1月22日20∶00～23日17∶00溫度與PM 2.5濃度變化Fig.7 Changes in temperature and PM2.5 concentration from 20∶00 on January 22nd to 17∶00 on January 23rd in 2021

2.3.2 風速對污染物垂直分布的影響

顆粒物質量濃度與風速之間的線性回歸結果如圖8所示，PM1，PM2.5，PM10濃度均隨風速的減慢而增大，風速與大氣顆粒物質量濃度呈負相關，這與文獻［17］報道是一致的。風速在不同高度范圍內對不同粒徑顆粒物質量濃度的影響強度不同。600 m以上，風速與顆粒物質量濃度的相關性較弱，在300～600 m范圍內，風速對PM1，PM2.5質量濃度影響最大，相關系數分別為0.161，0.124，而對PM10質量濃度的影響主要在300 m以內，相關系數為0.167。這可能與榮昌區冬季風速較低、靜風天氣較多、大氣水平流動能力弱密切相關。一方面，較低的風速會使得地面揚塵對顆粒物的濃度貢獻增加［22］；另一方面，低風速下顆粒物擴散速率較慢，造成二次粒子的生成速率提高，從而在一定程度上加劇霾污染程度［23-24］。

圖8 風速與顆粒物質量濃度的關系圖Fig.8 Relationship between wind speed and particle mass concentration

2.3.3 相對濕度對污染物垂直分布的影響

顆粒物質量濃度與相對濕度的線性回歸分析（圖9）表明，在不同高度范圍內，濕度與顆粒物濃度均成正相關關系，但不同粒徑不同高度下，相對濕度與顆粒物相關性強弱不同。在300 m以下相對濕度為43.90%～91.60%，在300～600 m為54.40%～91.90%，在600 m以上為47.80% ～92.20%。相對濕度在300～600 m范圍內與PM1，PM2.5，PM10濃度的相關性最高，依次為0.662，0.567，0.501。300 m以下相對濕度與顆粒物質量濃度相關性較強；600 m以上，濕度與顆粒物質量濃度相關性最弱。300～600 m高度相對濕度與顆粒物質量濃度的相關性高于300 m以內，原因是300～600 m內平均相對濕度（73.35%）高于300 m以內（71.97%），相對濕度較高，促進顆粒物非均相反應的生成，使得顆粒物質量濃度增加［25］。盡管600 m以上平均相對濕度為74.37%，但與顆粒物濃度相關性較弱，原因是600 m以上顆粒物濃度不高，顆粒物非均相反應不劇烈，且過高相對濕度使得空氣中的顆粒物相互凝聚成液滴，因自身重力作用沉降［26］。

2.3.4 多因素分析

氣象條件對顆粒物的影響不是單一作用，而是通過多種氣象因子的相互作用導致的［27］。利用線性回歸的方法得到風速、溫度和相對濕度在不同高度范圍內與顆粒物質量濃度的相關關系（表2）。結果顯示，溫度與顆粒物質量濃度的相關系數為-0.002～-0.229，說明在榮昌區冬季顆粒物質量濃度總體上與溫度呈負相關關系，可能是溫度變化可增強氣流流動［28］，而冬季溫度變化小，對氣流流動影響弱，同時逆溫層的出現阻礙顆粒物的擴散和稀釋［21］；相對濕度與顆粒物質量濃度的相關系數為0.217～0.662，與顆粒物質量濃度的相關性最強，且為正相關，是因為相對濕度增大引起水汽增加，使顆粒物吸濕生長，增加顆粒物濃度；顆粒物質量濃度在監測期間與風速的相關系數為0.003～-0.167，與風速呈負相關關系，因為低溫、高濕度的出現，常伴隨較低的風速，風速越小，對顆粒物的擴散和稀釋作用越弱，進一步導致顆粒物濃度因聚集而增加。

表2 氣象因素與顆粒物質量濃度的相關系數Table 2 Correlation coeffcient between meteorological factors and mass concentration of particulate m atter

榮昌區位于川東平行嶺谷，冬季靜風天氣居多，使得近地面層處于穩定狀態，同時逆溫頻發，不利于污染物垂直和水平方向的擴散，加重了顆粒物的聚集污染，且冬季相對濕度較大時，常伴有霧的出現，懸浮的霧滴不僅不利于顆粒物的擴散和沉降，而且極易吸附空氣中的污染物發生二次顆粒物轉化［29］。綜上所述，顆粒物濃度分布特征受多種因素影響，非單一因素控制，榮昌區冬季高相對濕度和低風速等特定的不利氣象條件加重了城市大氣污染，反映了川東平行嶺谷氣象變化對城市空氣污染的影響。

2.4 污染物后向軌跡分析

在一定時間內，除了本地污染物的積累，外來污染物的輸送也至關重要［30］。因此，利用HYSPLIT模型對監測期間輕度污染時期（1月21-23日）進行72 h軌跡模擬（圖10），進一步分析污染期間顆粒物垂直分布及其成因。輕度污染期間，研究區域主要受東北風的影響，榮昌區高度1 000 m處的污染氣團以貴州省遵義市、重慶市銅梁區等地區的陸源為主；500 m處的污染氣團來自重慶市梁平區1 000 m高空，經重慶市長壽區上升至約1 400 m，然后下降到南川區上空800 m后，最終到達榮昌區；而100 m高度的污染氣團則是從重慶市長壽區出發，經重慶市梁平區后折返，經過北碚區后到達榮昌區，氣團始終保持在100 m左右的高度。由于100，500 m氣團經過的重慶市等周邊城市工業發展迅速，且監測地附近存在大工業園，工業企業排放的污染物使得近地面顆粒物增多［31］，且榮昌區四周眾多山地和丘陵導致顆粒物無法充分擴散，顆粒物濃度在垂直方向上隨高度升高而降低。

圖10 2021年1月21-23日不同高度氣團HYSPLIT后向軌跡Fig.10 HYSPLIT backward trajectory of air masses at different heights from January 21 to 23，2021

3 結論

（1）榮昌區PM1，PM2.5，PM10縱向分布特征呈現隨高度升高而下降的總體趨勢。在0～300 m內顆粒物濃度在夜間最高；＞300 m，顆粒物質量濃度在夜間、午間相對較大。

（2）顆粒物濃度的垂直分布特征使空氣質量等級存在差異。輕度污染期間，顆粒物在近地面地區聚集，地面濃度分別是600 m的3.54，4.34，4.26倍；空氣質量為良時，顆粒物縱向呈均勻混合狀態。

（3）顆粒物質量濃度與相對濕度的相關性最強，其次是風速和溫度。其中相對濕度使顆粒物吸濕增長呈正相關，而逆溫和低風速不利于顆粒物擴散，使得溫度和風速與顆粒物質量濃度呈負相關。

（4）重慶市榮昌區冬季霾期大氣污染主要是榮昌區自身以及周邊城市的工業排放，遠距離輸送影響較小。因榮昌區自身地勢條件，污染物無法充分擴散，使得顆粒物在垂直方向表現為隨高度升高快速降低。除了環境條件之外，人類的生產生活活動對顆粒物濃度有較大影響。為了改善重慶市榮昌區的空氣質量，需要開展各類大氣污染物協同減排，對周邊工廠污染排放口進行檢測，控制其污染排放濃度。