波長編碼的單次高時空分辨全光學探針*

易友建 丁福財 朱坪 張棟俊 梁瀟 孫美智郭愛林 楊慶偉 康海濤3) 姚修宇李兆良4) 謝興龍 朱健強?

1) (中國科學院上海光學精密機械研究所,高功率激光物理聯合實驗室,上海 201800)

2) (中國科學院大學,材料與光電研究中心,北京 100049)

3) (西安交通大學物理學院,西安 710049)

4) (上海理工大學光電與計算機工程學院,上海 200093)

激光探針法是捕捉超快動力學過程的主要方法之一,在等離子體物理、光化學、生物醫學等領域都有著廣泛的應用.本文提出一種時間波長編碼的探針光產生方案,該方案通過級聯不同相位匹配角的倍頻晶體和獨立的延遲線來實現時間波長編碼,具有單次高時空分辨率、高幀率、時間窗口可調范圍廣、時間分辨率和時間窗口參數獨立可調的優點.在實驗中搭建了一套探針光產生裝置,具有247 fs 的時間分辨率、4 μm 的空間分辨率、4.05 THz 的最高幀率、時間窗口從亞皮秒到3 ns 可調,將該裝置用于捕捉飛秒激光誘導的光絲的動力學過程,證明該探針光產生方案用于捕捉超快動力學過程的可行性.在討論中,分析了探針光關鍵參數能達到的極限幀率為35.7 THz,極限時間分辨率為28 fs,時間窗口的范圍可以從百飛秒到幾十個納秒進行調節.探針光的高時空分辨率和參數互相獨立可調的優點,為多時間尺度的超快動力學過程的單次高時空分辨捕捉提供了一種可行方案.

1 引言

激光誘導等離子體(laser-induced plasma,LIP)在激光尾場加速、實驗室天體物理、慣性約束聚變、高品質光源、薄膜沉積、激光加工等科研和工業領域有著重要的應用[1–6],認識LIP 的物理過程和動力學規律是上述應用的共同關鍵科學問題,這也提出了對LIP 動力學過程進行診斷的需求.然而LIP 的物理過程非常復雜,涉及原子分子的激發和電離、離子輻射和復合、電子-聲子耦合等多種復雜過程的多物理場耦合現象,這些復雜的物理過程包含了多時間尺度的超快動力學過程.例如,多光子電離的時間尺度為幾十個飛秒、沖擊波的時間演化甚至能達到一百多個納秒,這也對診斷方法提出大的動態時間范圍和高時間分辨率的要求.LIP物理過程的復雜性也會使其動力學過程因為實驗條件的改變而改變,例如: 激光參數(如強度、對比度、脈寬、焦斑大小)、靶材參數(如材料、密度、厚度、形狀)、轟擊靶的控制條件(如入射角度、聚焦距離)的略微變化,這對診斷方法提出了在單發次內捕捉動力學過程的要求.因此,要全面地表征LIP 的時空動力學過程,診斷方法必須同時具備單次、時間窗口可調范圍廣、高時空分辨率的特點.

傳統的診斷方法有ICCD[7]、條紋相機[8]、發射光譜法[9]、湯姆遜散射法[10]、激光探針法[11]等.然而,ICCD 的時間分辨率只有2 ns,條紋相機只能記錄一維空間信息,發射光譜法和湯姆孫散射法都不具空間分辨能力;激光探針法具有結構簡單、測量精度高的優點,是這些方法中應用最為廣泛的,但是傳統的激光探針法需要多次重復LIP 的物理過程才能捕捉其全面時空特性.很多全光學鏈路的時空分辨光學探針被提出用于取代傳統的激光探針法,這些光學探針可以分為: 時間波長編碼的光學探針[12,13]、時間空間編碼的光學探針[14]、時間角度編碼的光學探針[15,16]、時間空間頻率編碼的光學探針[17,18]、時間偏振編碼的光學探針[19,20].其中時間波長編碼的光學探針具有編碼解碼簡單、時間窗口可調的優點,并被廣泛的應用在各種超快攝影技術中,例如: 順序定時全光學映射攝影(STAMP)、壓縮超快光譜時間攝影(CUST)等.這些技術大都使用連續的啁啾光作為探針光,連續的啁啾探針光會采用不同種類或不同長度的色散介質來調節時間窗口,這樣會存在兩個問題,一是對于不同時間尺度的LIP 需要定制特定長度的色散介質,色散介質的材料和長度固定之后時間窗口便不可改變,這使得時間窗口調節的靈活度降低;其次是要實現更大的時間窗口就要犧牲時間分辨率,要實現更高的時間分辨率就需要減小時間窗口,這是因為其測量時間窗口和時間分辨率都和總色散度成正比.連續的啁啾探針光的不足為提出具有單次高時空分辨、時間窗口可調范圍廣、時間窗口和時間分辨率參數獨立可調的波長編碼的全光學探針提供了動機.

綜上所述,本文提出一種基于波長編碼的高時空分辨全光學探針產生方案,利用倍頻晶體的不同相位匹配角產生不同中心波長的倍頻脈沖序列,然后通過不同的延遲線將不同中心波長的倍頻脈沖進行時間編碼,這樣產生的探針光具有單次、高時空分辨率、高幀率、時間窗口調節范圍廣的優點.除此之外,探針光的時間分辨率取決于倍頻脈沖的脈寬,探針光的時間窗口只和延遲線的變化量有關系,它們之間沒有共同相關的自變量,因此不存在時間窗口和時間分辨率之間的相互制約.本文報道的探針光產生方法為單次高時空分辨地捕捉LIP的動力學演化過程提供一種可行方案,有助于可視化并理解LIP 的時空動力學過程.

2 波長編碼的探針光的原理

探針光產生裝置由脈沖序列產生器和時間映射器構成,其中脈沖序列產生器由具有不同相位匹配角的倍頻晶體構成,可以產生波長分辨的倍頻脈沖序列;時間映射器由諧波分束器、延遲線和合束鏡構成,可以實現時間波長編碼.

2.1 脈沖序列產生器

假設采用第I 類相位匹配的BBO 倍頻晶體(厚度為2 mm),則相對轉換效率與相位匹配角θ、倍頻脈沖的波長λ的關系可以通過聯合求解以下兩個耦合波方程得到:

這 里,E1,V1,g1,w,kw分別是 基頻脈 沖的電場、群速度、色散系數、頻率、波束;E2,V2,g2,k2w分別是倍頻脈沖的電場、群速度、色散系數、波束;z是傳播距離;c是光速,t是時間,χeff是有效非線性張量,i 是虛數單位.Δk(θ,λ) 是相位失配量,與相位匹配角θ、波長λ滿足如下關系式:

式中波長的單位為μm,將(5)式、(6)式代入(3)式、(4)式中可得到 Δk(θ,λ) 關于θ和λ的關系式,此時可以計算出不同相位匹配角和不同波長對應的相位失配量,然后將不同的相位失配量代入耦合波(1)式和(2)式中,最后得到BBO 倍頻晶體對不同相位匹配角和波長轉換效率的關系圖,如圖1 所示,圖中的強度代表單一波長間的相對轉換效率.從圖1 可以看出,在一定范圍內倍頻脈沖的波長和倍頻晶體的相位匹配角呈負相關,因此只要選擇合理的相位匹配角,就可以產生波長分辨的倍頻脈沖序列.以相位匹配角為28.1°,28.3°,28.6°的三束倍頻脈沖為例,相位匹配角和對應中心波長的位置如圖1 中的紅色、綠色、黃色虛線所對應的位置,相應的光譜如圖1 中的左側紅色、綠色、黃色曲線所示,可以看出這三束倍頻脈沖在光譜上幾乎沒有交疊,可以從光譜上區分這三束倍頻脈沖,這也從理論上驗證了原理的可行性.因此,當用一束寬帶脈沖作為基頻脈沖時,可以通過級聯不同相位匹配角的倍頻晶體使基頻脈沖中的不同光譜成分參與頻率轉換,從而產生具有不同中心波長的倍頻脈沖序列,其原理圖如圖2 所示.

圖1 倍頻脈沖波長和倍頻晶體相位匹配角 θ 的關系Fig.1.Relationship between the wavelength of second harmonic and the phase-matching angle θ of frequency-doubling crystal.

圖2 探針光產生裝置原理圖.HBS,諧波分束器;DL,延遲線;BS,分束器Fig.2.Schematic of the optical probe generating device.HBS,harmonic beam splitter;DL,delay line;BS,beam splitter.

2.2 時間映射器

時間映射器由諧波分束器、延遲線和合束鏡構成,如圖2 所示.用諧波分束器將倍頻脈沖從基頻脈沖中分離出來并導入各自獨立的延遲線,最后用合束鏡使倍頻脈沖序列在空間是共線,這樣就可以得到波長編碼的全光學探針光.探針光的時間分辨率 δt、幀間隔 Δt、時間窗口 ΔT分別滿足關系式:

其中 δλ,λ0分別為倍頻脈沖的光譜帶寬和中心波長;Dz為光學系統引入的色散量;n為倍頻脈沖的個數;ti為第i個倍頻脈沖所處的時刻.從(7)式可以看出,探針光的時間分辨率由傅里葉極限變換脈寬和光學系統引入的色散展寬決定.從(8)式可以看出,時間窗口僅和每一束倍頻序列脈沖所處的時刻相關,與探針光的時間分辨率沒有共同的因變量,這保證了探針光的時間分辨率和時間窗口不會互相影響.

3 實驗裝置及結果

3.1 探針光產生的實驗裝置

為驗證該探針光產生方案,搭建了具有3 束倍頻脈沖的探針光裝置.用光譜儀、瞬態光柵頻率分辨光學快門[22](transient-grating frequency-resolved optical gating,TG-FROG)、示波器分別對探針光的光譜、時間分辨率、最大時間窗口進行表征,用探針光捕捉飛秒激光誘導的空氣成絲的動力學過程來驗證該探針光產生方案的可行性,并具有時間窗口靈活可調的優點.

用神光II 飛秒數拍瓦的光參量啁啾脈沖放大的前端作為實驗光源[23],其中心波長為820 nm,光譜半高全寬為40 nm,脈寬為40 fs,能量為35 mJ,光斑的直徑為30 mm.實驗光路如圖3(a)所示,用分束鏡將主激光分成泵浦脈沖和基頻脈沖,能量分別為20 mJ 和15 mJ.基頻脈沖先后經過BBO1,BBO2,BBO3,三塊倍頻晶體的厚度為2 mm、口徑為8 mm,晶體的相位匹配角分別為 28.6°,28.3°,28.1°,理論產生的倍頻脈沖的中心波長為409,413,416 nm.用諧波分束器將倍頻脈沖序列從基頻光中濾出并導入各自的延遲線,延遲線由三個平移臺組成,每個平移臺由一個粗調的平移臺和一個精調的平移臺組成,可以實現3 ns 的時間調節范圍,時間調節精度為66 fs.在進行波長時間編碼的時候,將波長短的倍頻脈沖放在時間前沿,波長長的倍頻脈沖放在時間后沿,最后用反射鏡和分束鏡使得時間波長編碼的倍頻脈沖序列在空間上共線.

圖3 實驗裝置 (a) 探針光產生裝置 (BS,分束鏡;RM,反射鏡;HBS,諧波分束鏡;NDF,中性密度衰減片;TS,平移臺;BC,光束收集器;L1,透鏡;MO,顯微物鏡);(b) 解碼裝置原理圖(DOE,衍射光學元件;IBPF,干涉帶通濾光片)Fig.3.Experimental setup: (a) Optical probe generating setup (BS,beam splitter;RM,reflecting mirror;HBS,harmonic beam splitter;NDF,neutral density filter;TS,translation stage;BC,beam collector;L1,lens;MO,microscope objective);(b) schematic of decoding device (DOE,diffractive optical element;IBPF,interference bandpass filter).

泵浦光被透鏡L1 (f=50 mm)聚焦在空氣中,在空氣中形成等離子體亮絲,用探針光對空氣成絲的動力學過程進行捕捉,解碼系統采用如圖3(b)所示的裝置,裝置由成像透鏡(f=200 mm)、衍射光學元件DOE、干涉帶通濾光片IBPF 和CCD組成[24],能將不同中心波長的倍頻脈沖映射到不同的空間位置.當探針光經過等離子體區域的時候,等離子體會使光束發生偏折,從而形成陰影區,用顯微物鏡(10 ×)和透鏡將陰影區域成像到相機(靶面大小: 4096 × 4096,像元大小: 9 μm),整個成像系統的放大倍率和視場分別為17.9 和370 × 930.

3.2 實驗結果

用光譜儀對探針光產生裝置的光譜進行表征,結果如圖4(a)所示,三束倍頻脈沖的中心波長分別為409.38,412.95,416.49 nm,光譜的半高全寬分別為1.27,1.75,1.49 nm,其倍頻序列的中心波長和理論中心波長略微有所差別,這有可能是切割角的誤差所致,光譜結果表明,可以用具有不同相位匹配角的倍頻晶體來產生波長分辨的探針光.圖4(b)是中心波長為416.49 nm 的倍頻脈沖的時域信息,紅色曲線對應倍頻脈沖的時間強度包絡,藍色曲線代表倍頻脈沖的時間相位信息,倍頻脈沖的脈寬為247 fs,這表明探針光裝置的時間分辨率可以達到247 fs,最高幀率可達4.05 Tf/s.用示波器測量了探針光裝置的最大時間窗口,結果如圖4(c)所示,探針光裝置的最大時間窗口可以達到3 ns,此時的幀間間隔分別為1.04 ns 和1.90 ns.

圖4 (a) 探針光的光譜;(b) 中心波長為416.49 nm 的倍頻光的時域信息;(c) 示波器測量的最大時間窗口Fig.4.(a) Spectra of the optical probe;(b) temporal information of the second harmonic with a central wavelength of 416.49 nm;(c) maximum time window measured by an oscilloscope.

在捕捉飛秒激光誘導的空氣成絲的動力學過程的實驗中,整個成像系統的空間分辨率為4 μm,如圖5(a)所示,探針光的3 幀分別放到0.56 ps,0.92 ps,1.25 ps 時刻,此時探針光的時間窗口為1.25 ps,幀間間隔分別為0.36 ps 和0.33 ps.捕捉到的飛秒激光誘導空氣成絲的中部和尾部的動力學過程如圖5(b)和圖5(c)所示.在圖5(b)中,3 個時刻的等離子體通道的長度分別為166,274和369 μm,通過等離子體通道的長度和傳播時間可以算出等離子體通道電離前沿的傳播速度為(2.963±0.024)×108m/s,這表示等離子體通道電離前沿以接近光速的速度進行傳播,這和理論相符[25].圖5(c)展示了不同發次下等離子體尾部的動力學過程,在0.56 ps 時,四個發次的等離子體通道的狀態很接近,此時透鏡的聚焦、自聚焦效應與等離子體散焦效應達到平衡,等離子體通道前沿穩定的向前傳播;在0.92 ps 時,發次3 的等離子體通道沒有穩定地向前傳播并開始分裂成多絲結構;到1.25 ps 時,4 個發次的等離子體通道都已經不能穩定地向前傳播,這是因為散焦效應大于自聚焦效應和透鏡的聚焦,四個發次的等離子體通道尾部的最終形態有很明顯的區別,發次2 和發次3 的等離子體通道尾部的發散度很大,而發次1 和發次4 的發散度相對較小,這些差別是由于激光系統的能量波動、光學系統的振動、外部環境的微擾等因素共同導致的,這表明在單發次內捕捉超快現象的動力學過程的必要性.以上結果表明該方法產生的探針光具有獨立可調的時間窗口,且時間窗口具有可以從亞皮秒到納秒量級自由調節的優點,也證明了該探針光具有在單發次內高時空分辨的捕捉超快動力學過程的能力.

圖5 飛秒激光誘導空氣成絲的動力學過程 (a) 成像系統的空間分辨率;(b) 等離子體通道中部的動力學過程;(c) 不同發次的等離子體通道尾部的動力學過程Fig.5.Dynamic process of femtosecond laser induced air filaments: (a) Spatial resolution of the imaging system;(b) dynamic process in the middle of the plasma channel;(c) dynamic process at the tail of the plasma channel on different shot.

4 討論

4.1 時間分辨率和最大幀率

從實驗中得到了時間分辨率為247 fs、最大幀率為4.05 THz 的探針光,如果想實現更高的時間分辨率和更高的最大幀率,可以通過改變倍頻晶體的厚度來實現.從(7)式可以看出,探針光的時間分辨率和倍頻脈沖的光譜帶寬、中心波長有關,倍頻脈沖的光譜帶寬又和倍頻晶體的厚度d有關,可以通過數值求解耦合波方程得到 δλ和d之間的關系曲線,如圖6(a)中的紅色曲線所示,然后可以通過(7)式得到 δt和d之間的關系曲線,假設光學系統的色散量為零,則其關系曲線如圖6(a)中的藍色曲線所示.隨著倍頻晶體的厚度越來越薄,探針光的時間分辨率越來越高,當倍頻晶體的厚度小于0.4 mm 時,倍頻光的脈寬比基頻光的脈寬更窄,這是倍頻效應的脈沖自壓縮現象[26],當倍頻晶體的厚度為0.1 mm 時,探針光的時間分辨率可以達到28 fs,探針光能達到的最大幀率為35.7 THz.

圖6 倍頻脈沖的時間分辨率(藍線)、光譜帶寬(紅線)和倍頻晶體厚度的關系Fig.6.Relationship between temporal resolution (blue line),spectral bandwidth (red line) and thickness of frequencydoubling crystal.

4.2 幀數和時間窗口

實驗中的探針光只展示了3 幀,但該探針光產生方案理論上是可以達到更高的幀數.探針光的幀數與基頻脈沖的光譜帶寬 Δλ、倍頻脈沖的光譜帶寬 δλ有關,假設探針光中的倍頻脈沖序列的光譜帶寬一致,則它們之間的關系為

從(10)式可以看出,幀數和基頻脈沖的光譜帶寬成正比,與倍頻脈沖的光譜帶寬成反比,因此可以通過增加基頻脈沖的光譜帶寬和減小倍頻脈沖的光譜帶寬來增加幀數.假設倍頻脈沖的光譜帶寬為1.5 nm,當基頻脈沖的光譜帶寬為40,80 和120 nm時,最大幀數分別為13,26 和39.

探針光的時間窗口可以根據超快事件的時間尺度自由的調節,其能達到的最大時間窗口和延遲線的長度有關,只要延遲線夠長,探針光的時間窗口可達幾十個納秒.探針光的時間窗口過小會使得幀之間的信息嚴重重疊,探針光的有效幀數將會降低,為了保證每一幀都有效,時間窗口需要滿足:

當(11)式取等號、Δλ取40,80 和120 nm 時的關系曲線如圖7 所示,在曲線處和曲線上方都可以保證最高的有效幀數,在曲線處還可以保證高幀率.對于飛秒和皮秒量級的超快事件,可以通過圖7 來找到對應時間尺度的最佳探針光參數.

圖7 探針光的時間窗口和倍頻脈沖的光譜帶寬的關系Fig.7.Relationship between optimum time window of optical probe and spectral bandwidth of the second harmonic.

4.3 不同應用場景的探針光最優參數

通過前面的討論分析,在基頻光光譜帶寬為80 nm 的條件下,表1 列出了超高幀率、高幀率和高幀數、大時間窗口應用場景對應的探針光最優參數.超高幀率應用場景的探針光具有很高的時間分辨率和幀率的優點,可用捕捉飛秒時間尺度的超快動力學過程,例如捕捉激光與氣體相互作用的隧穿電離過程[27].高幀率和高幀數應用場景的探針光具有高時間分辨率、幀數和幀率的優點,可用于捕捉皮秒時間尺度的超快動力學過程,例如捕捉飛秒激光誘導的結構等離子體的膨脹演化過程[28].大時間窗口應用場景的探針光具有高時間分辨率、高幀數、時間窗口大的優點,可用于捕捉百皮秒到納秒量級的超快動力學過程,例如捕捉激光和材料相互作用產生的沖擊波的演化[29].

表1 不同場景中探針光的最優參數Table 1.Optimal design of optical probe parameters in different scenarios.

5 結論

本文提出了一種高時空分辨波長編碼的全光學探針產生方案,并在實驗上搭建了一套探針光產生裝置,實驗結果表明該探針光裝置的時間分辨率可達247 fs,空間分辨率可達4 μm,時間窗口可以從亞皮秒量級到3 ns 獨立調節,幀率可達4.05 Tf/s,具有高時空分辨率、高幀率、時間窗口可調范圍廣的優點.該探針光產生裝置的時間分辨率和時間窗口分別可以通過改變倍頻晶體的厚度和延遲線的量進行獨立的調節,它們之間不存在相互制約.用該探針在單發次內捕獲到等離子體通道中部和尾部的三維時空演化過程,實驗結果表明等離子體通道的電離前沿以 (2.963±0.024)×108m/s 的速度向前傳播,這和理論相符,證明了將該探針光具有在單發次內高時空分辨的捕捉超快動力學過程的能力.該探針光產生裝置具有很好的擴展性和通用性,可以和任何波長解碼的裝置、衍射成像、全息成像、斷層掃描等技術進行結合,為捕捉復雜動力學過程提供一種可行的方案,這將有利于深入地理解超快動力學的物理原理并加以利用.