光纖飛秒激光五倍頻產生206 nm 深紫外激光*

石涼竹 張萌 儲玉喜 劉博文 胡明列

(天津大學,精密儀器與光電子工程學院超快激光研究室,光電信息技術教育部重點實驗室,天津 300072)

深紫外飛秒激光兼具深紫外激光單光子能量高和飛秒激光峰值功率高的優勢,這使得深紫外飛秒激光在半導體晶圓檢測和角分辨光電子能譜等領域被廣泛應用,但是色散導致的群速度失配使得深紫外飛秒激光的輸出變得十分困難,本文基于摻鐿光纖飛秒激光器,實現了一種基于延遲線的深紫外飛秒激光脈沖產生方案.通過優化延遲線精確補償時間走離,基于摻鐿飛秒光纖激光五倍頻獲得了重復頻率為1 MHz、中心波長為206 nm 的深紫外飛秒激光輸出,其平均功率102 mW,從近紅外到深紫外的轉換效率為4.25%.

1 引言

深紫外激光具有單光子能量高、空間分辨率好、峰值功率高等優異性能,被廣泛應用于光譜檢測、隱秘通訊、材料加工、生物醫療等領域中[1–5],具有很大的市場前景和發展潛力.如何研制出穩定、高效的深紫外激光光源是研究人員研究的熱點,常用的深紫外激光器有準分子氣體激光器和固體激光器,相比準分子氣體激光器,基于固體激光器非線性頻率變換獲得的深紫外光源具有高光束質量、高重頻、高相干性等優點,是目前科學研究的熱點.

近年來,科研人員對皮秒深紫外輸出展開了廣泛的研究[6–11].與皮秒深紫外光相比,飛秒深紫外激光具有更窄的脈寬和更高的峰值功率,其在材料精密加工方面有獨特的優勢[12,13].目前,200 nm 波段的飛秒深紫外激光主要依靠鈦寶石激光器輸出的基頻光進行非線性四倍頻得到[14–17].2008 年,Wang 等[15]利用鈦寶石激光器實現了200 nm 的飛秒深紫外激光輸出.2015 年,孟祥昊等[16]利用鈦寶石激光器提供的可調諧光源,實現了192.5—210 nm 的可調諧飛秒深紫外激光輸出.受限于鈦寶石晶體的激光特性,目前基于鈦寶石飛秒激光器產生的深紫外飛秒激光重復頻率較低,通常在kHz量級.同時,鈦寶石飛秒激光器體積大、成本高,應用推廣相對比較難.光纖飛秒激光器具有結構緊湊、光束質量好、成本低等優點,采用飛秒光纖激光器作為基頻光,通過五倍頻可以實現200 nm 波段的深紫外激光輸出,2014 年,Otsu 等[18]通過摻鐿光纖飛秒激光器輸出了0.3 mW 的206 nm 深紫外激光.對于飛秒量級的激光,5 次諧波產生過程中產生的時間走離通常大于脈沖持續時間,因此高效的延遲方案是五倍頻過程走離補償的關鍵[19–21].

本文采用飛秒光纖激光器作為基頻光,基于延遲線系統補償時空走離.通過優化延遲線,可以有效地補償非線性頻率變換過程中的時間走離和空間走離.這是首次基于1030 nm 摻鐿光纖飛秒激光器實現百毫瓦量級的206 nm 深紫外飛秒激光輸出,其平均輸出功率達到102 mW,重復頻率為1 MHz,功率穩定性為0.88% RMS (3 h),峰峰值功率穩定性為3.75%,紅外至深紫外的轉換效率達到4.25%.

2 實驗裝置

圖1 為5 次諧波產生的實驗裝置圖.摻鐿飛秒光纖激光器輸出的1030 nm 基頻光首先通過半波片和薄膜偏振片,其目的是控制入射基頻光的入射功率大小以及偏振態.基頻光經過LBO 倍頻晶體實現倍頻后,利用雙色鏡DM1將基頻光和倍頻光分開,隨后,基頻光進入延遲線系統,通過調節延遲線補償基頻光和倍頻光之間的時間走離和空間走離.最后,基頻光和倍頻光經過雙色鏡DM2后再次匯合,其中倍頻光經過BBO 晶體再次倍頻從而產生四倍頻光輸出,之后基頻光再和四倍頻光經過BBO 五倍頻晶體進行Ι 類相位匹配和頻實現5 次諧波產生.采用CaF2佩林布洛卡棱鏡將206 nm 五倍頻激光進行分離,從而實現深紫外飛秒激光的獨立輸出.

圖1 實驗裝置示意圖.λ/2,半波片;TFP,薄膜偏振片;M1—M5,1030 nm 反射鏡;M6,M7,515 nm 反射鏡;F1,450 mm 透鏡;F2,125 mm 透鏡;F3,150 mm 透鏡;DM1,DM2,雙色鏡;SHG,3 mm LBO 倍頻晶體;FHG,1 mm BBO 四倍頻晶體;FiHG,1 mm BBO 五倍頻晶體;PP,佩林布洛卡棱鏡Fig.1.Schematic of experimental setup.λ/2,half-wave plate;TFP,thin-film polarizer;M1—M5,plano mirror at 1030 nm;M6,M7,plano mirror at 515 nm;F1,450 mm lenses;F2,125 mm lenses;F3,150 mm lenses;DM1,DM2,dichroic mirror;SHG,second harmonic generation,3 mm LBO crystal;FHG,fourth harmonic generation,1 mm BBO crystal;FiHG,fifth harmonic generation,1 mm BBO crystal;PP,Pellin-Broca prism.

3 結果與討論

實驗采用1030 nm 的摻鐿飛秒光纖激光器,使用YOKOGAWA 公司生產的AQ6370B 光譜分析儀測得基頻光的中心波長為1029.3 nm,其光譜寬度(1/e2處)約為13.5 nm,圖2(a)是基頻光的光譜圖,脈沖寬度為433 fs,圖2(b)是基頻光的脈寬圖,圖2(b)中的插圖為基頻光光斑圖,橢圓度為0.9.整個非線性頻率變換過程分為倍頻、四倍頻以及和頻3 個部分.

圖2 (a) 基頻光光譜圖;(b) 基頻光脈寬圖,插圖為近場光斑圖Fig.2.(a) Spectrum of the fundamental frequency laser;(b) pulse width of the fundamental frequency laser,and the inset is the near-field beam profile of the fundamental frequency laser.

如圖1 所示,1030 nm 基頻光經過450 mm 透鏡聚焦,測量得到基頻光聚焦光斑大小約為258 μm,經過3 mm LBO (θ=90°,φ=12.9°,S1,S2: AR-1030/515 nm)倍頻晶體后,當入射基頻光為2.4 W時,實現了1.1 W 的綠光輸出,倍頻轉化效率為45.83%.圖3(a)是倍頻光的平均功率和倍頻轉換效率隨入射基頻光功率變化關系圖,插圖為最高輸出功率下倍頻光的近場光斑圖,橢圓度為0.88.圖3(b)為倍頻光的光譜圖,使用Ocean insight 公司生產的HR4000 光譜分析儀測得倍頻光的中心波長為515.6 nm,其光譜寬度(1/e2處)約為3.6 nm,估算倍頻光的脈沖寬度在300 fs 左右.

圖3 (a) 倍頻光的平均功率和倍頻轉換效率隨入射基頻光功率變化關系圖,插圖為最高平均功率輸出時倍頻光的近場光斑圖;(b) 倍頻光光譜圖Fig.3.(a) Average output power and conversion efficiency of the SH beam as functions of the fundamental power,inset,the nearfield beam profile of the SH beam at maximum average power output;(b) spectrum of the SH.

對于四倍頻過程,如圖1 所示,基頻光和倍頻光經過150 mm 透鏡聚焦,測量得到倍頻光聚焦光斑大小約為284 μm,經過1 mm BBO (θ=50°,S1,S2: AR-515/258 nm)四倍頻晶體后,最高實現了0.23 W 的257.5 nm 紫外光輸出,四倍頻轉換效率為9.58%.圖4(a)是四倍頻光的平均功率和四倍頻轉換效率隨入射基頻光功率變化關系圖,插圖為最高功率輸出時四倍頻光的近場光斑圖,測量的光斑橢圓度為0.84.圖4(b)為四倍頻光的光譜圖,使用長春新產業光電技術有限公司生產的分辨率為0.1 nm 的Aurora 4000 光譜儀測得四倍頻光的中心波長為257.8 nm,其光譜寬度(1/e2處)約為0.9 nm,估算四倍頻光的脈沖寬度在400 fs 左右.

圖4 (a) 四倍頻光的平均功率和四倍頻轉換效率隨入射基頻光功率變化關系圖,插圖為最高功率輸出時的四倍頻光光斑圖;(b) 四倍頻光光譜圖Fig.4.(a) Average output power and conversion efficiency of the FH beam as functions of the fundamental power.Inset,the nearfield beam profile of the FH beam at maximum average power output;(b) spectrum of the FH.

在二倍頻、四倍頻過程中,由于群速度走離,導致在五倍頻晶體前基頻光與四倍頻光在時域上分離.通過理論模擬可以計算出,基頻光與四倍頻光在五倍頻之前總的時間走離量為1945.1 fs,在五倍頻晶體中的時間走離量為1327.1 fs,具體見表1.因此,需要對兩束光波進行時空走離補償.圖1 是基于延遲線系統補償時間走離的實驗裝置圖,通過提高延遲線系統中位移臺的精度,可以實現對走離補償進行更精確的調節,從而獲得更高的五倍頻轉換效率.延遲線通常是放在四倍頻之后,但在實驗過程中,四倍頻光對雙色鏡的損傷是很嚴重的.因此,為了避免四倍頻光對雙色鏡的損傷,本實驗將延遲線放置在倍頻之后.

表1 基頻光和四倍頻光之間的時間走離Table 1.Delay time between fourth harmonic and fundamental frequency laser.

通過優化延遲線系統,實現了最高輸出功率達到102 mW 的五倍頻飛秒深紫外輸出,基頻光功率為2.4 W,轉換效率是4.25%.圖5(a)是五倍頻光的平均功率和轉換效率隨入射基頻光功率變化關系圖,插圖為最高平均輸出功率下的五倍頻光光束輪廓圖,測量的光斑橢圓度為0.77,其中,造成206 nm 深紫外光束輪廓變橢的原因是雙光子吸收導致的熱畸變.移動延遲線的位置可以改變時間走離補償量,從而影響五倍頻轉換效率.圖5(b)是五倍頻輸出功率隨延遲線移動位置變化關系圖,其中,原點對應的恰好是產生五倍頻輸出的位置.圖5(b)插圖是當基頻光功率在3 W 時深紫外光對五倍頻晶體的損傷,因此,五倍頻的最高輸出功率受到了限制.圖5(c)為實驗測得的五倍頻光譜圖,采用長春新產業光電技術有限公司生產的分辨率為0.1 nm的Aurora 4000 光譜儀測得五倍頻光的中心波長為208.1 nm,其光譜寬度(1/e2處)約為0.6 nm,傅里葉變換極限是229 fs.圖5(d)是206 nm 飛秒深紫外輸出的功率穩定性,3 h 功率穩定性是0.88%RMS,峰峰值功率穩定性為3.75%,由圖5(d)可以看出,206 nm 五倍頻光的平均輸出功率總體呈下降趨勢,造成平均輸出功率下降的原因是深紫外激光對五倍頻晶體的損傷.

圖5 (a) 五倍頻光的平均功率和五倍頻轉換效率隨入射基頻光功率變化關系圖,插圖為最高功率輸出時的五倍頻光光斑圖;(b) 五倍頻光的平均功率隨延遲線系統位置變化關系圖,插圖為BBO 晶體表面膜損傷;(c) 五倍頻光譜圖;(d) 功率穩定性測試Fig.5.(a) Average output power and conversion efficiency of the FiH beam as functions of the fundamental power,inset,the nearfield beam profile of the FiH beam at maximum average power output;(b) average output power of the FiH beam as functions of the location.Inset,damage to the surface film of the BBO crystal;(c) spectrum of the FiH;(d) power stability tests.

4 總結

基于1030 nm 的摻鐿飛秒光纖激光器,通過優化延遲線系統補償時空走離,獲得了1 MHz,206 nm 的深紫外飛秒激光輸出,最高輸出功率為102 mW,近紅外至深紫外的最高轉換效率為4.25%,功率穩定性是0.88% RMS (3 h),峰峰值功率穩定性為3.75%.與此同時,系統研究了倍頻、四倍頻、和頻過程中激光光譜、光束質量的演化過程,這些實驗現象為基于飛秒光纖激光器產生深紫外飛秒激光脈沖提供了實驗依據.這是首次基于1030 nm 摻鐿光纖飛秒激光器實現百毫瓦量級的206 nm 深紫外飛秒激光輸出,有利于深紫外飛秒激光器向小型化、低成本的方向發展,對科學研究與工業加工具有重要的價值.