李思萱,史曉燕,吳 哲,李金環,梁中翥
(東北師范大學 物理學院,吉林 長春 130024)
絕對零度以上的物體都在不停地向外輻射一定波長的電磁波,而輻射波長分布取決于物體的溫度,根據維恩定律,常見的室溫物體的輻射都在長波紅外波段. 因此,對長波紅外波段光輻射的利用尤為重要,紅外激光雷達、紅外熱像儀[1]、光熱療法[2]與太陽能電池等都與紅外技術息息相關. 傳統的紅外吸收器一般使用自然材料,由于帶隙限制,其對電磁波的吸收能力主要源于物質的本征吸收特性,只能在確定的波段吸收,無法實現波長調控,且由于吸收率依賴于膜層的厚度,因此膜層一般較厚. 同時,高折射率材料強烈的表面反射使得光難以入射到其內部,因此傳統的紅外吸收器很難實現完美吸收.
超材料是人工制備的復合材料,可以通過對結構與周期的設計調控其介電常量和磁導率,被廣泛應用于熱發射器[3]、超透鏡[4]、傳感器[5]等領域. 當激發表面等離激元時,特定頻率的光入射到金屬表面,發生強烈共振吸收或散射,引發較為強烈的近場增強效應,增強光與物質之間的相互作用,因此表面等離激元結構是解決超薄半導體材料高吸收的重要方案之一[6],但是表面等離激元的激發需要滿足特定條件. 通過對超材料結構進行設計,獲得所需要的電磁參量,進而對電磁波的振幅、相位和偏振進行調控,因此超材料的出現使常規條件下難以激發和利用的表面等離激元共振得以被大規模地研究和應用[7],其中最典型的是超材料吸收器. 超材料吸收器利用超材料單元結構激發局域表面等離激元共振,使入射光的能量被局限在吸收器中并最終被吸收.
2008年,Landy等人[8]首次提出基于超材料結構的吸收器,該吸收器由上中下3部分構成,頂部為開口的“日”字形金屬層,中間為介質層,底部為金屬長方形. 此結構可以激發電諧振和磁諧振,從而實現對入射光的高吸收,在微波波段實現了96%的近完美吸收. 此后,關于超材料吸收器的研究大多基于金屬諧振器-介質層-金屬反射層的3層結構,通過對頂層金屬圖形的設計可以實現阻抗匹配,底層金屬層的作用是防止能量通過吸收結構. 目前,超材料吸收器已經在微波波段[9-10]、可見光波段[11]以及太赫茲波段[12-13]得到了廣泛研究. 在長波紅外波段,Liu等人[14]提出了基于十字形諧振器結構的超材料吸收器,其在8.32 μm波長處的吸收率為94%. Li等人[15]采用單層納米盤結構制作超材料吸收器,實現在13.22 μm波長處的吸收率為97%. 但是對這2類超材料吸收器只研究了如何提高吸收率,吸收頻帶較窄,限制了超材料在大氣紅外能量捕獲等領域的應用. üstün等人[16]設計了在長波紅外區域實現寬帶高吸收的Si3N4超材料吸收器,可以在7.9~14 μm的波長范圍內達到80%以上的吸收率. Luo等人[17]將16個不同尺寸的多層諧振腔組合到1個單元結構中,實現了8~14 μm波段范圍內的完美吸收. 但是該吸收器的結構復雜,很難大規模生產,而且對偏振角和入射角比較敏感.
目前,在紅外波段基于金屬-介質-金屬的3層結構的研究已經取得了成果,但在8~14 μm波段仍存在表層圖案復雜、加工困難、厚度太大等問題. 本文從表面等離激元諧振的電磁響應特性以及吸收光的物理機制研究入手,選擇金屬-介質-金屬的3層結構,設計出在長波紅外波段實現近完美吸收的2種表層圖案簡單、諧振器輕薄的圓形簡單微納結構吸收器,其平均吸收率在8~14 μm分別達到91.41%和93.33%.
表面等離極化激元是金屬表面自由電子與外場相互作用產生的電磁波,即傳播型表面等離激元. 金屬和電介質分界面上由于集體共振形成了交替分布的正負表面電荷,從而產生沿x軸方向傳播的表面等離激元波. 根據連續性邊界條件,橫電(TE)偏振模式的電磁波無法在金屬-介質界面形成表面等離激元,其只能由橫磁場(磁場垂直于入射平面,TM)激發,同時電場在垂直于分界面向下的z軸負方向上振幅呈指數衰減.
下面討論光波在一維界面的傳播情況.設介質與金屬的介電常量分別為εd和εm,波矢量分別為kd和km.金屬與介質界面的等離激元波的波矢量為[18]
(1)
由圖1所示表面等離激元的色散曲線可以看出,入射光波矢值始終小于表面等離激元的波矢值,所以表面等離激元共振無法直接被入射光波激發.因此,若實現波矢匹配,需要在介質與金屬的界面上對表面等離極化激元進行補償,才能激發表面等離極化激元.本文將對超材料的結構進行設計,通過近場耦合的方式實現表面等離極化激元.
圖1 表面等離激元的色散曲線[19]
當光照射到尺度小于入射波波長的金屬顆粒時,由于顆粒曲面存在束縛作用形成共振,從而引起顆粒內層和外層區域的電場局域增強,并且在從納米顆粒-介質界面進入到介質中時迅速衰減.不同金屬有其固有的振動頻率,該波段的電磁波被局域在金屬中,表現出很強的光吸收能力.由于納米顆粒的尺寸遠小于入射光的波長,散射效應足夠強,因此局域表面等離激元的激勵條件比較簡單,在不需要外加作用的條件下,可以由入射光直接激發.
準靜態近似法則可用來簡化金屬與電磁場之間的作用.圖2為金屬顆粒簡化成半徑為a(a?r)、介電常量為εm的金屬球,放置在沿z軸方向的外電場E0中,周圍介質的介電常量為εd.
圖2 金屬顆粒與入射光作用的簡化模擬圖
設α為復極化率,根據偶極矩的定義,在金屬顆粒內部,被入射電場引發的振蕩偶極矩為
E(r,t)=E0(r)e-iωt,
(2)
p(t)=ε0εdαE0(r)e-iωt,
(3)
則α可以表示為
(4)
可以看出,當Re (εm)=-2εd時,極化率取到最大值.此時,電子振動的振幅最大,產生的電場強度也就最大,意味著金屬球的表面產生較強的近場增強,即局域表面等離激元共振.
2.1.1 圓盤諧振吸收器的設計
根據能量守恒定律,吸收率為
A=1-R-T,
其中,R為反射率,T為透射率.結合近完美吸收的理論,若超材料吸收器實現完美吸收,減少反射和消除透射是2種直觀的方法.
本文設計的諧振器基于金屬-介質-金屬結構:第一層是設計周期性排列的金屬結構,其主要作用是與環境達到阻抗匹配,從而達到增強吸收的效果;第二層介質層可以起到調節上下2層的等離共振模式的作用,同時入射波的能量經過上下2層金屬的多次反射在介質層也會高度局域;第三層為金屬襯底層,作為反射鏡使用,入射光照射到金屬層被金屬層反射[20].
圓盤諧振吸收器的結構單元如圖3所示.
圖3 圓盤諧振吸收器的結構單元示意圖
超材料吸收器采用損耗性Ti設計周期排列層與反射層,中間介質層則選擇與結構和尺寸阻抗匹配更好的非晶Si.初步設定吸收器的幾何參量如下:諧振器的厚度h=50 nm,介質層的厚度d=620 nm,反射層的厚度t=200 nm,周期P=2.4 μm,圓盤諧振器的半徑R=600 nm.
使用時域有限差分法進行數值模擬,設置入射光自吸收器上方沿z軸負方向入射,光的偏振方向沿x軸.在光源上方和吸收器下方分別放置監視器,用來監測入射光的反射率和透射率.
在6~16 μm波段范圍的吸收光譜如圖4所示,可以觀察到2個吸收峰,分別為:在8.31 μm處,吸收率達到98.21 %;在12.60 μm處,吸收率達到99.76 %. 在8~14 μm的平均吸收率達到89.85 %.
圖4 圓盤諧振吸收器的吸收光譜
下面分析2個吸收峰處的光吸收機制. 在入射光波長為8.31 μm和12.60 μm各截面的磁場分布、電場分布和電流方向如圖5~6所示.
(a)XZ截面磁場分布 (b)XZ截面電場分布和電流方向 (c)XY截面電場分布
當入射光的波長為8.31 μm,諧振器中央的XZ截面磁場分布如圖5(a)所示,可以看到磁場主要分布在圓盤諧振器兩側的介質層中,沿介質層-反射層截面向上強度遞減. 諧振器中央的XZ截面的電場分布及電流方向如圖5(b)所示,可以發現入射電場主要集中在圓盤諧振器的邊緣,諧振器兩端的電流方向不同,底部反射層中的電流方向大體相同但不連續. 諧振器和介質層界面的電場分布如圖5(c)所示,可以看到電場主要集中在圓盤諧振器的邊緣處,表現了電偶諧振的特點. 以上特點說明在8.31 μm處激發了傳播型表面等離激元.
當入射光的波長為12.60 μm,諧振器中央的XZ截面磁場分布如圖6(a)所示,可以看到磁場主要聚集在諧振器下方的介質層中. 諧振器中央的XZ截面的電場分布及電流方向如圖6(b)所示,可以看到底部反射層的電流為向右的連續電流,而諧振器層中的電流向左,2層金屬之間形成了環流. 諧振器和介質層界面的電場分布如圖6(c)所示,可以看到電場主要集中在圓盤諧振器的邊緣處. 以上特點表明在12.60 μm處激發了局域等離激元諧振.
(a)XZ截面磁場分布 (b)XZ截面電場分布和電流方向 (c)XY截面電場分布
2.1.2 圓盤諧振吸收器的參量優化
通過調節結構單元的各項參量,對器件的吸收率進行優化. 首先改變圓盤諧振器的半徑,得到不同半徑的吸收曲線,如圖7所示. 由圖7可知,隨圓盤半徑增大,位于8 μm附近的吸收峰幾乎沒有發生變化,但位于12 μm附近的吸收峰發生紅移,隨著兩峰之間距離的增大,吸收峰之間的凹陷處變寬. 根據吸收率的數據,圓盤的半徑在0.55~0.60 μm時,平均吸收率均大于90%,最高達到91.41%. 半徑為0.60 μm時,8.31 μm處的吸收率為98.02%,12.60 μm處的吸收率為99.83%. 因此,在實際的制備過程中,可以根據所需吸收區間、制造工藝等確定圓盤的半徑.
圖7 不同半徑下圓盤諧振吸收器的吸收譜
改變介質Si的厚度,吸收曲線如圖8所示. 由圖8可見,隨介質層厚度增加,吸收曲線整體紅移,而且有左峰下降、右峰增加的趨勢. 推測出現該現象的原因是:介質層厚度發生變化,共振效應也隨之升高或者降低,導致總吸收效率發生改變.
圖8 不同介質厚度下圓盤諧振吸收器的吸收譜
2.2.1 環形諧振吸收器的設計
為了加強傳播型表面等離激元的作用,在設計的圓盤諧振吸收器基礎上,將圓盤形結構改變為環形結構,如圖9所示.
初步設定吸收器的幾何參量:諧振器的厚度h=200 nm,介質層的厚度d=620 nm,反射層的厚度t=200 nm,周期P=2.4 μm,環形諧振器的外徑R=600 nm,環形諧振器的內徑r=400 nm.設置入射光自吸收器上方沿z軸負方向入射,光的偏振方向沿x軸.
在6~16 μm波段范圍的吸收光譜如圖10所示,可以觀察到2個吸收峰,分別為:在8.32 μm處,吸收率達到98.01%;在12.95 μm處,吸收率達到97.96%. 在8~14 μm的吸收率均在70%以上,平均吸收率達到84.07%.
圖10 環形諧振吸收器的吸收光譜
下面分析2個吸收峰處的光吸收機制. 各截面的磁場分布、電場分布和電流方向如圖11~12所示.
(a)XZ截面磁場分布 (b)XZ截面電場分布和電流方向 (c)XY截面電場分布
當入射光的波長為8.32 μm,諧振器中央的XZ截面磁場分布如圖11(a)所示,可以看到磁場主要分布在諧振器兩側的介質與金屬反射層的交界處. 諧振器中央XZ截面的電場分布及電流方向如圖11(b)所示,可以發現入射電場主要集中在環形諧振器的邊緣,諧振器兩端的電流方向不同,底部反射層中的電流方向大體相同但不連續. 諧振器和介質層界面的電場分布如圖11(c)所示,可以看到電場主要集中在環形諧振器的兩端靠內環處,表現出電偶諧振的特點. 以上特點說明在8.32 μm處激發了傳播型表面等離激元.
當入射光的波長為12.95 μm,諧振器中央的XZ截面磁場分布如圖12(a)所示,可以看到磁場主要聚集在諧振器下方的介質層中. 諧振器中央XZ截面的電場分布及電流方向如圖12(b)所示,可以看到底部反射層的電流為向右的連續電流,而諧振器層中的電流向左,2層金屬之間形成環流. 諧振器和介質層界面的電場分布如圖12(c)所示,可以看到電場主要集中在諧振器的兩端邊緣處. 以上特點表明在12.95 μm處激發了局域等離激元諧振.
(a)XZ截面磁場分布 (b)XZ截面電場分布和電流方向 (c)XY截面電場分布
2.2.2 環形諧振吸收器的參量優化
通過調節結構單元的各項參量,對器件的吸收率進行優化. 首先改變環形諧振器的內半徑,得到不同內半徑的吸收曲線,如圖13所示.
圖13 不同內半徑下環形諧振吸收器的吸收譜
由圖13可見,隨內半徑的增加,2個吸收峰逐漸紅移,其中位于8 μm附近的吸收峰位置變化較小,峰值幾乎無變化,而位于13 μm附近的吸收峰的峰值在達到最高之后逐漸下降,但伴隨著峰值逐漸下降,兩峰之間的吸收缺陷得到改善. 局域性表面等離激元的強度會受到環寬度的影響[7],在內半徑增大時,環的寬度減少,因此局域性表面等離激元的強度減弱,對光吸收的增強能力減弱. 綜合峰值與平均吸收率,選擇0.46 μm作為環形諧振吸收器的內半徑.
改變環形諧振吸收器的外半徑,得到不同外半徑的吸收曲線如圖14所示. 可發現,隨外半徑的增大,位于8 μm附近的吸收峰藍移,峰值幾乎無變化,位于13 μm附近的吸收峰紅移,且峰值增強. 分析其原因為:隨著外半徑增大,局域性表面等離激元的強度得到增強,但隨著兩峰距離的增加,兩峰之間的吸收缺陷加劇. 綜合峰值與平均吸收率,選擇0.55 μm作為吸收器的外半徑.
圖14 不同外半徑下環形諧振吸收器的吸收譜
改變介質Si的厚度,吸收曲線如圖15所示. 隨著介質層厚度增加,吸收曲線整體紅移,且有左峰下降右峰增加的趨勢. 取在8~14 μm區間吸收率的最大值對應介質層厚度為0.62 μm.
圖15 不同介質層厚度下環形諧振吸收器的吸收譜
經過優化調節,得到環形諧振吸收器的參量為:外半徑R=550 nm,內半徑r=460 nm,介質層的厚度t=620 nm時,吸收曲線如圖16所示. 在仿真區域6~16 μm內,可以觀察到2個吸收峰處幾乎達到了完美吸收,分別為:在8.32 μm處,吸收率達到99.56 %;在12.95 μm處,吸收率達到98.25%. 兩峰之間的缺陷最低處由69.50%提升至90.25%,且在8~14 μm波段的平均吸收率達到93.33%.
圖16 優化后環形諧振吸收器的吸收譜
本文圍繞基于表面等離激元增強紅外吸收,設計了簡單、易于制造的圓形微納結構紅外吸收器,通過仿真優化,在紅外區域有2處近完美吸收,而且在8~14 μm區間內最高平均吸收率達到91.41%. 對圓盤結構優化,設計了環形諧振紅外吸收器,通過仿真優化得到了各項參量的最優值,該結構的吸收器對于8~14 μm的入射光有著較為優秀的光吸收能力,平均吸收率達到93.33%.