空氣-懸浮液驅(qū)替條件下顆粒邊壁滯留研究1)

李東奇 楊志兵 張 樂 胡 冉 陳益峰

* (華北水利水電大學(xué)水利學(xué)院,鄭州 450046)

? (武漢大學(xué)水資源工程與調(diào)度全國重點(diǎn)實驗室,武漢 430072)

** (華北水利水電大學(xué)河南省水圈與流域重點(diǎn)實驗室,鄭州 450046)

引言

氣(液)-液-顆粒多相流動是諸多自然與工業(yè)生產(chǎn)中的重要物理過程,例如:甲烷釋放[1-2]、油氣與礦產(chǎn)資源開采[3-6]、污染物運(yùn)移與修復(fù)[7-8]、CO2地質(zhì)封存與利用[9-11]、材料涂層制作[12-13]、制藥與藥物傳輸[14-15]等.氣-液或非混溶液-液兩相流作為多相流的基礎(chǔ),首先得到了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注,其主要研究界面形態(tài)演化的控制機(jī)制,例如,驅(qū)替模式相圖[16-17]、黏性指進(jìn)流的生長與抑制[18-19]、介質(zhì)濕潤性誘發(fā)的角流與優(yōu)勢指流[20-21],以及液滴分流控制[22].當(dāng)流體中存在固體顆粒時,如巖石侵蝕破裂的碎屑、流體與介質(zhì)反應(yīng)產(chǎn)生的結(jié)晶、污水排放的微塑料以及油氣壓裂開采使用的支撐劑等情形[23-29],此時氣-液-顆粒多相流動過程受流體間驅(qū)替流動、顆粒運(yùn)動遷移、邊界幾何結(jié)構(gòu)等共同控制.

室內(nèi)可視化實驗觀測是目前研究氣-液-顆粒多相流動規(guī)律的主要技術(shù)手段.以經(jīng)典Hele-Shaw 模型(平行板模型)為研究對象,Chevalier 等[30]和Sandnes等[31]分別研究了不同顆粒濃度和密度、流速條件下多相流驅(qū)替模式的轉(zhuǎn)變,其結(jié)果表明顆粒不同的運(yùn)移行為使流動驅(qū)替表現(xiàn)出指進(jìn)、迷宮或珊瑚等結(jié)構(gòu)圖案.Li 等[32]的研究,發(fā)現(xiàn)了不同流速條件下顆粒存在沉降、懸浮和滯留3 種運(yùn)移行為,并基于受力平衡分析與液膜理論,提出了顆粒運(yùn)移行為判別準(zhǔn)則.當(dāng)僅關(guān)注顆粒的滯留問題時,目前研究多以開展浸涂(dip-coating)實驗為主,即在充滿顆粒懸浮液的水槽中提升固體板,隨著提升速度的增加顆粒會滯留在固體表面上,從而形成了周期性條狀或均勻密實等涂層結(jié)構(gòu)[12-13],其也被稱為對流自組裝技術(shù)(convective self-assembly).Colosqui 等[33]基于格子玻爾茲曼方法模擬了dip-coating 過程中氣-液界面的形態(tài)與顆粒的運(yùn)動特性,揭示了顆粒在液體薄膜中的成簇滯留機(jī)制.Gans 等[34]、Sauret 等[35]和Palma 等[36]基于實驗研究了提升速度、顆粒粒徑和濃度對滯留行為的影響,并揭示了dip-coating 過程中顆粒的不同滯留模式.上述研究結(jié)果均表明顆粒的滯留行為與固體邊壁上液膜的厚度密切相關(guān).但液體的膜厚不僅與流體性質(zhì)、流速有關(guān),還受到流動邊界的幾何形狀影響.為此,Jeong 等[37]和Wu 等[38]分別在圓形和矩形微通道中開展了空氣驅(qū)替顆粒懸浮液的實驗,研究了微通道中顆粒的滯留行為.多相流驅(qū)替過程中顆粒的滯留機(jī)制對揭示材料表面改性[35]、顆粒污染物運(yùn)移[37-38]、通道的淤積堵塞[25,39]等方面具有重要意義.

上述實驗與理論研究成果豐富了對顆粒滯留問題的認(rèn)知.但不同流動通道結(jié)構(gòu)中流場特征、彎液面形狀與流動驅(qū)替模式有著顯著的區(qū)別,對于具有一定間距的平行板流動構(gòu)型(Hele-Shaw 模型)中顆粒滯留問題尚未得到充分的研究,其顆粒滯留的形態(tài)特征及控制機(jī)制仍不明晰.為此,本文基于自主搭建的多相流可視化實驗裝置,在經(jīng)典Hele-Shaw 平行板模型中開展了空氣驅(qū)替顆粒懸浮液的可視化實驗,探究了不同流量、板間距和顆粒粒徑條件下顆粒的滯留行為,發(fā)現(xiàn)了顆粒無滯留、顆粒成簇滯留及顆粒均勻分散滯留3 種模式.在實驗的基礎(chǔ)上,結(jié)合液膜理論和氣-液界面處流場特征分析,推導(dǎo)建立了顆粒滯留的判別準(zhǔn)則,揭示了受毛細(xì)數(shù)和間距粒徑比控制的顆粒滯留行為機(jī)制,并與實驗結(jié)果對比驗證了模型的有效性.

1 實驗方法

1.1 多相流可視化實驗裝置

自主研發(fā)了多相流可視化實驗裝置,如圖1 所示.該裝置主要由矩形Hele-Shaw 模型、注射泵、相機(jī)和光源等組成.其中,矩形Hele-Shaw 模型由琉璃材質(zhì)的透明長方體板、塞尺、止水夾板、進(jìn)出口槽和金屬外框架組合而成,兩板的間距b0由塞尺的厚度決定.模型組裝后的有效觀測區(qū)域的長度L為100 mm,寬度W為13.2 mm,板間距b0等于塞尺的厚度(1,1.5,2 和3 mm).矩形Hele-Shaw 模型的幾何結(jié)構(gòu)固定,且流體的流動方向單一,因此常常作為基礎(chǔ)研究的實驗對象.

圖1 多相流可視化實驗裝置Fig.1 Multiphase flow visualization system

Hele-Shaw 模型通過四氟乙烯管(內(nèi)徑2.5 mm,外徑3.5 mm)與注射器(Hamilton,5～50 mL)相連,流體流動由高精度注射泵(Harvard 703007,注射體積精度 ±0.25%)驅(qū)動.根據(jù)實驗設(shè)計,可實現(xiàn)注入/抽取流量從0.01 mL/min 到20 mL/min 的恒流量條件.流動模型豎向放置,在流動模型的前側(cè)及后側(cè)分別放置科研級相機(jī)(AVT,manta G-1236C)和LED面光源,相機(jī)的采集幀率為10 幀/s,采集圖像的分辨率為57.4 μm.

1.2 材料物理性質(zhì)

實驗在常溫環(huán)境(20 ± 0.5 °C)中開展,入侵相為空氣(黏度和密度均可忽略),被驅(qū)替相為顆粒懸浮液.懸浮液中液相為二甲基硅油(阿拉丁),顆粒采用單分散聚乙烯非熒光顆粒(Cospheric Inc),兩者密度基本相同.二甲基硅油對琉璃壁面和聚乙烯顆粒為強(qiáng)濕潤性[40],因此顆粒可以均勻地分散于硅油中.如圖2 所示,基于液滴形狀分析儀(Kruss,DSA25)測試了純硅油與顆粒懸浮液對于本實驗琉璃材質(zhì)模型的接觸角,其靜態(tài)接觸角小于10°,且液體中顆粒存在對接觸角不產(chǎn)生影響.實驗中采用粒徑為180～212 μm 的顆粒,即懸浮液SUS-196.顆粒密度為ρp=0.98 g/cm3,懸浮液中顆粒的體積分?jǐn)?shù)(濃度)均為?≈ 20%.硅油黏度為μf=200 mPa·s,密度為ρf=0.97 g/cm3,界面張力為σ=21 mN/m.

圖2 接觸角測量Fig.2 Contact angle measurements

1.3 實驗步驟及圖像后處理

按照實驗設(shè)計配置顆粒懸浮液,然后將懸浮液以5 mL/min 的流量注入模型,使其充滿.隨后,固定抽取流量開始實驗,通過相機(jī)記錄整個驅(qū)替過程的圖像.當(dāng)驅(qū)替界面達(dá)到可觀測區(qū)域底部時,實驗結(jié)束,并記錄從開始至結(jié)束的時間為突破時間tbt.在實驗結(jié)束后,通過超聲波、等離子清洗機(jī)、酒精和超純水對模型進(jìn)行清洗.

通過自編譯的MATLAB 程序?qū)叶葓D像進(jìn)行二值化處理,并采用中值濾波方法過濾圖像中的噪點(diǎn).為了定量評價顆粒的滯留程度,本文定義了顆粒滯留系數(shù),其可表示為

式中,Sdep為顆粒滯留系數(shù),Ainv和Ap分別為突破時刻入侵相(空氣)和滯留顆粒相所對應(yīng)的二值化平面面積.

此外,指進(jìn)尖端速度是計算毛細(xì)數(shù)Ca、雷諾數(shù)Re等中的重要參數(shù).通過對一組驅(qū)替過程圖像的二值化處理,可得到一個時間步Δt內(nèi)尖端距離的變化值ΔLtip,從而求得該時間步內(nèi)的平均速度為

將該平均速度與根據(jù)實驗設(shè)定流量求得的速度進(jìn)行對比,兩者結(jié)果基本相同,驗證了本文實驗控制與圖像后處理技術(shù)的有效性.

2 實驗結(jié)果分析

2.1 空氣-懸浮液驅(qū)替模式

圖3 首先給出了3 種不同的空氣驅(qū)替懸浮液流動過程,其中空氣為非濕潤驅(qū)替相,而顆粒懸浮液為被驅(qū)替相,氣-液界面從上向下推進(jìn).當(dāng)兩板間距一定時,在小流量條件下界面平直推進(jìn),被驅(qū)替的濕潤相在邊壁上殘留一層液體薄膜,驅(qū)替過程基本為完全驅(qū)替,即表明驅(qū)替處于在毛細(xì)力和重力主導(dǎo)的穩(wěn)定模式,如圖3(a)所示.殘留的液體薄膜為顆粒滯留的發(fā)生提供了必要條件;隨著流量的增加,驅(qū)替界面仍基本平直,驅(qū)替為穩(wěn)定模式,但殘留的液體膜厚增大;當(dāng)液體膜厚達(dá)到一定條件時,顆粒滯留發(fā)生,如圖3(b)所示.當(dāng)流量進(jìn)一步增大時,不穩(wěn)定黏性指進(jìn)出現(xiàn),驅(qū)替處于黏滯力主導(dǎo)的不穩(wěn)定模式,且伴隨著更加均勻的顆粒滯留,如圖3(c)所示.

圖3 板間距1.5 mm 條件下空氣-懸浮液驅(qū)替模式Fig.3 Gas-suspension displacement patterns at gap 1.5 mm

2.2 不同實驗條件下顆粒的滯留模式

為了分析顆粒的滯留行為,系統(tǒng)開展了不同板間距、流量條件下的空氣-懸浮液驅(qū)替流動可視化實驗,如圖4 所示.為了進(jìn)一步定量評價顆粒的滯留程度,根據(jù)式(1)計算了不同實驗條件下顆粒滯留系數(shù),如圖5 所示.當(dāng)顆粒不發(fā)生滯留時,滯留系數(shù)Sdep為0.當(dāng)顆粒發(fā)生滯留后,Sdep整體上隨著板間距的增加而增大;而在相同板間距的條件下,隨著流量的增加,Sdep表現(xiàn)為先快速增大而后趨于穩(wěn)定(緩慢增加或略微減小)的變化趨勢,即反映了氣-液驅(qū)替過程中顆粒存在不同的滯留模式,此時滯留系數(shù)Sdep的變化趨勢與顆粒滯留模式有關(guān).

圖4 不同板間距、流量下顆粒滯留實驗相圖Fig.4 Experimental phase of particle deposition under different gaps and flow rates

圖5 滯留顆粒體積分?jǐn)?shù)Fig.5 Volume fraction of deposited particles

如圖6(a)所示,當(dāng)流量較小時,顆粒聚集成團(tuán)簇來抵御界面的毛細(xì)過濾作用,即顆粒滯留表現(xiàn)為團(tuán)簇滯留形態(tài).隨著流量的增加,殘留的液體薄膜亦增加,毛細(xì)過濾作用減弱,顆粒以單個分散或小團(tuán)簇形態(tài)滯留,此時Sdep隨著流量的增加而快速增加.如圖6(b)所示,隨著流量的進(jìn)一步增加,毛細(xì)過濾作用基本消失,此時顆粒滯留主要表現(xiàn)為均勻分散的滯留形態(tài),Sdep基本趨于穩(wěn)定.

圖6 顆粒滯留局部放大圖,板間距為3 mmFig.6 Enlarged view of particle deposition at gap 3 mm

根據(jù)圖4 的結(jié)果,結(jié)合顆粒滯留形態(tài)分析,將顆粒滯留劃分為3 種模式,即顆粒無滯留(R1)、顆粒成簇滯留(R2)以及顆粒均勻分散滯留(R3).圖4 中紅線和藍(lán)線分別為滯留模式R1,R2 和滯留模式R2,R3 的分界線,而在圖5 中空心、半實心和實心符號分別代表3 種滯留模式R1,R2 和R3.從圖4 中可以看出,顆粒滯留行為與板間距、流量等因素均有關(guān).首先,在一定開度條件下,隨著流量的增加,顆粒從無滯留模式向成簇滯留模式、均勻分散滯留模式轉(zhuǎn)變.其次,顆粒均勻分散滯留的臨界流量隨著板間距增大而減小,即流量越大、板間距越大,顆粒越易發(fā)生滯留.隨后,本文基于液膜理論和流場分析建立顆粒滯留的判別準(zhǔn)則,并與實驗結(jié)果對比,來驗證判別準(zhǔn)則的有效性,并最終揭示顆粒滯留的控制機(jī)制.

3 理論分析

3.1 懸浮液等效黏度

顆粒與周圍流體的相互作用決定了懸浮液的表觀(等效)黏度,其主要與流體黏度和顆粒濃度有關(guān),具體可表示為[41]

式中,μequ為懸浮液的等效黏度,μf為懸浮液中液體的黏度,?為懸浮液中顆粒的體積分?jǐn)?shù),?max為顆粒填充的最大體積分?jǐn)?shù),一般取?max=0.62[30,42].在本次實驗條件下,根據(jù)式(3),可求得顆粒懸浮液的等效黏度為352.2 mPa·s.

3.2 殘留液膜厚度

在不混溶兩相(如氣-液兩相)排水驅(qū)替過程中,被驅(qū)替的濕潤相會在邊壁上殘留一層液體薄膜,這為顆粒滯留的發(fā)生提供了必要條件.薄膜的厚度與流體的性質(zhì)、通道的幾何尺寸和界面速度有關(guān),其取決于黏滯力、毛細(xì)力、重力之間的競爭.本文實驗中重力相對于毛細(xì)力的作用較小(邦德數(shù)Bd=ρfgb02/(4σ) ≤ 1),此時理論模型中可暫不考慮重力對彎液面形狀和薄膜厚度的影響[43].當(dāng)毛細(xì)數(shù)Ca遠(yuǎn)小于1 時,1961 年Bretherton 首先建立了薄膜厚度hfilm與毛細(xì)數(shù)Ca和流動通道之間的關(guān)系.當(dāng)氣體驅(qū)替牛頓流體時,文獻(xiàn)[37,44]根據(jù)大量的實驗數(shù)據(jù),在Bretherton 模型的基礎(chǔ)上提出了可適用毛細(xì)數(shù)Ca≤2 的經(jīng)驗公式,其可表示為

式中,毛細(xì)數(shù)為Ca=μequvtip/σ,其中尖端速度vtip和等效黏度μequ分別根據(jù)式(2)和式(3)求得.需要說明的是,當(dāng)Bd較大且重力對彎液面形狀有較大影響(如Hele-Shaw 模型水平放置)時,薄膜厚度hfilm為毛細(xì)數(shù)Ca與邦德數(shù)Bd的函數(shù)[43,45].

3.3 顆粒滯留的判別準(zhǔn)則

在液膜理論的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步分析驅(qū)替界面后流場特征與顆粒運(yùn)動,從而提出顆粒滯留的判別準(zhǔn)則.如圖7 所示,當(dāng)液體薄膜存在時,驅(qū)替界面后的渦旋流場可分為兩個區(qū)域,即流體流入薄膜的區(qū)域Ω1和主體內(nèi)的渦旋流區(qū)域Ω2.顆粒滯留發(fā)生的過程為顆粒首先進(jìn)入了Ω1區(qū)域并與氣-液界面產(chǎn)生接觸,逐漸使界面產(chǎn)生變形,最終被夾帶在液體薄膜中.此時,顆粒滯留主要由界面毛細(xì)力(FC)、流體拖曳力(FD)和底部摩擦力(Ff)之間的競爭控制,其中拖曳力為驅(qū)動力,而毛細(xì)力為阻礙力.而當(dāng)顆粒在Ω2流動區(qū)域時,顆粒會循環(huán)到被驅(qū)替液體中或與界面接觸產(chǎn)生擾動,但不發(fā)生滯留.因此,顆粒滯留發(fā)生的關(guān)鍵在于顆粒能夠進(jìn)入Ω1流動區(qū)域,此時流動區(qū)域Ω1和Ω2的分界點(diǎn)位置為關(guān)鍵參數(shù).如圖7(a)所示,本文將該分界點(diǎn)定義為界面駐點(diǎn),該點(diǎn)距邊界的高度定義為h*.基于潤滑理論,可求得h*為[33]

圖7 顆粒滯留示意圖Fig.7 Schematic diagram of particle deposition behavior

式中,lcap為表征流體所受表面張力與重力相對大小的毛細(xì)長度,lcap=[σ/(ρg)]1/2.一般情況下,薄膜厚度hfilm遠(yuǎn)小于毛細(xì)長度lcap,因此上式可取h*≈ 3hfilm.基于上述分析,進(jìn)一步提出顆粒滯留的幾何判據(jù)為

式中,Rp為顆粒的半徑;α為滯留幾何系數(shù),反映了顆粒滯留發(fā)生時顆粒粒徑與界面駐點(diǎn)液膜厚度的關(guān)系.其中,α=1 是顆粒沿著流線進(jìn)入?yún)^(qū)域Ω1的臨界條件,因此為顆粒滯留的下邊界條件.當(dāng)α=2 時,顆粒進(jìn)入薄膜區(qū)域Ω1后不會使界面變形,此時界面對顆粒的毛細(xì)阻礙力為0,因此為顆粒滯留的上邊界條件[37].

結(jié)合式(4)、式(5)和式(6),可最終推得顆粒滯留發(fā)生的臨界毛細(xì)數(shù)Cadep,即顆粒滯留的判別準(zhǔn)則可表述為

3.4 結(jié)果對比

如圖8 所示,將圖4 中不同流量和板間距條件下空氣驅(qū)替顆粒懸浮液的實驗結(jié)果歸納到以毛細(xì)數(shù)Ca和間距粒徑比b0/Dp為橫、縱坐標(biāo)的相圖中,并根據(jù)式(7)求得判別顆粒滯留的理論曲線.圖8 中方形符號、圓形符號和三角形符號分別代表3 種顆粒滯留模式的實驗結(jié)果,紅色和藍(lán)色虛線分別為α=1和α=2 時的理論曲線.從圖中可以看出,下邊界條件α=1 準(zhǔn)確地捕捉了顆粒滯留的發(fā)生,因此可作為顆粒發(fā)生滯留的臨界判別條件.上邊界條件α=2 準(zhǔn)確地預(yù)測了顆粒成簇滯留(R2)向顆粒分散均勻滯留(R3)的轉(zhuǎn)變,此時界面的毛細(xì)過濾作用基本消失,即顆粒可以無阻礙地滯留在液膜中.因此,上邊界條件α=2 可作為顆粒均勻滯留的臨界判別條件.此外,我們同樣開展了不同粒徑條件(355～425 μm)下空氣-懸浮液驅(qū)替實驗,結(jié)果表明其滯留行為隨流量和板間距的變化具有相同演變規(guī)律,且同樣可基于本文理論曲線預(yù)測;在相同板間距條件下小粒徑顆粒發(fā)生滯留的臨界流量更小,即小粒徑顆粒更易滯留.由于分析內(nèi)容重復(fù),文中不再過多闡述.

圖8 顆粒滯留行為的實驗與理論結(jié)果對比Fig.8 Comparison between experimental and theoretical results of particle deposition

綜上所述,理論結(jié)果與實驗結(jié)果吻合較好,即表明了理論模型的有效性.根據(jù)理論模型可以得出,顆粒滯留行為由流體性質(zhì)、流速、板間距和顆粒粒徑等因素共同決定,其可歸結(jié)于通過毛細(xì)數(shù)Ca和間距粒徑比b0/Dp進(jìn)行調(diào)節(jié)控制,從而揭示了顆粒滯留行為的控制機(jī)制,這為今后的工程實踐提供了重要的理論基礎(chǔ).

4 結(jié)論

本文基于自主研發(fā)的矩形Hele-Shaw 模型-注射泵-相機(jī)多相流實驗裝置,系統(tǒng)開展了不同流量、板間距和顆粒粒徑條件下空氣驅(qū)替顆粒懸浮液的可視化實驗,并結(jié)合理論分析,研究了驅(qū)替過程中顆粒的滯留行為.本文得到主要結(jié)論如下.

(1) 在空氣-懸浮液驅(qū)替流動過程中,驅(qū)替界面存在穩(wěn)定和指進(jìn)不穩(wěn)定模式,并可伴隨顆粒滯留的發(fā)生.

(2) 根據(jù)滯留形態(tài)特征,將顆粒滯留劃分為無滯留、成簇滯留及均勻分散滯留3 種模式,其與板間距、流量、顆粒粒徑等因素有關(guān).隨著流量的增加、板間距的增大或粒徑的減小,顆粒從無滯留模式向成簇滯留模式和均勻分散滯留模式轉(zhuǎn)變,即流量越大、板間距越大以及粒徑越小,顆粒越易滯留.

(3) 邊壁上殘留的液體薄膜為顆粒滯留的發(fā)生提供了必要條件.基于液膜理論和氣-液界面處流場特征分析,提出了顆粒滯留的判別準(zhǔn)則,并與實驗結(jié)果進(jìn)行了對比驗證.該準(zhǔn)則揭示了受毛細(xì)數(shù)和間距粒徑比控制的顆粒滯留機(jī)制,為實現(xiàn)顆粒運(yùn)移控制提供一定的理論基礎(chǔ).