依蘭盆地始新統達連河組油頁巖有機地球化學特征及沉積環境分析

摘要：為了研究依蘭盆地始新統達連河組油頁巖的品質及沉積環境，通過對研究區樣品的含油率、總有機碳、巖石熱解、生物標志化合物的分析，討論了油頁巖的有機地球化學特征、生烴潛力、有機質來源和沉積環境.結果表明：達連河組發育油頁巖段半深湖相和含煤段湖沼相兩種類型油頁巖.油頁巖段油頁巖含油率為３．５５％～４．１８％，w （TOC）為９．００％～１０．５５％，有機質類型為Ⅱ１型;含煤段油頁巖含油率為３．８５％～１８．５７％，w （TOC）為８．９０％～３０．１０％，有機質類型為Ⅰ—Ⅱ１型，具有更大的生烴潛力.最大熱解峰溫Tmax（４２５～４４０℃）低、碳優勢指數CPI（１．３２～１．６８）大、C２９２０S/（２０S＋２０R）值低、C２９ββ/（αα＋ββ）值低和Ts/Tm 低，指示兩種類型的油頁巖有機質均處于未成熟階段.正構烷烴主峰碳為C２７或C２９，CPI平均值為１．５０，呈現單峰、后峰式的奇碳數優勢，Pr/Ph（平均值為３．１６）指示姥鮫烷占優勢.正構烷烴碳數分布和C２７２９規則甾烷質量分數指示油頁巖為高等植物和藻類的混合來源，含煤段油頁巖有機質中藻類貢獻更大.兩種類型油頁巖伽馬蠟烷指數均極低，而含煤段油頁巖Pr/Ph和重排甾烷含量明顯更高，揭示油頁巖段油頁巖形成于貧氧的淡水環境，而含煤段油頁巖形成于弱氧化的淡水環境.油頁巖段油頁巖受頻繁的重力流影響，品質降低.綜合以上研究，認為有機質來源和重力流是研究區兩種類型油頁巖有機質差異富集的主控因素.

關鍵詞：依蘭盆地;油頁巖;有機地球化學;沉積環境;達連河組

doi：１０．１３２７８/j．cnki．jjuese．２０２２００８２ 中圖分類號：P６１８．１２ 文獻標志碼：A

０ 引言

油頁巖是一種潛力巨大的非常規油氣資源[１２]，同時，作為一種典型的富有機質細粒沉積巖，其沉積速率緩慢、可承載豐富地質信息，是研究有機質來源和古環境的重要載體[３４].油頁巖的有機質富集規律受多種因素控制[５６]，近年來，通過有機地球化學研究油頁巖的主要方法有總有機碳、巖石熱解和生物標志化合物分析等，主要研究了有機質豐度、有機質來源、古環境和有機質富集條件，進一步尋找有機質聚集的主控因素[７９].依蘭盆地發育在依蘭—伊通斷裂帶上，是東北地區具有代表性的始新世含煤和油頁巖盆地，達連河組是一套陸相含煤和油頁巖的碎屑沉積，有較好的資源前景[１０].前人對該區的研究主要集中于煤和油頁巖的賦存特征[１１]、油頁巖成礦模式[１２]、層序地層格架[１３]和巖石磁學[１４]等方面，而關于油頁巖有機地球化學特征的研究較少.筆者通過對該盆地達連河組油頁巖樣品進行有機地球化學參數測試，對比兩種不同類型油頁巖的有機質豐度和類型，進一步分析其母質來源和沉積環境的差異，揭示有機質差異富集的主控因素，以期豐富我國對陸相含油頁巖盆地的研究，完善陸相油頁巖成礦理論體系.

１ 區域地質背景

依蘭盆地在區域大地構造上位于郯廬斷裂帶北部的依蘭—伊通斷裂帶，面積約３６５km２（圖１a），是典型的新生代煤與油頁巖共生的斷陷盆地[１４１５].受依蘭—伊通斷裂帶控制，形成了兩側坳陷中央隆起的構造格局，中央受較大斷裂控制，依蘭盆地呈北東向展布（圖１b）[１３].達連河組可分為下部含煤段、中部油頁巖段及上部砂頁巖段三大巖性段，是一套陸相的煤、油頁巖和碎屑沉積（圖１c）.下部含煤段為煤和油頁巖互層發育，厚約為４０m，沉積環境為泥炭沼澤（煤）和淺湖（油頁巖）交替沉積環境;中部油頁巖段由巨厚的靜水湖泊相油頁巖和薄層粉、細砂巖組成，厚約為７５m，沉積環境為半深湖夾濁積巖相;上部砂頁巖段發育粗砂巖、含礫砂巖和粉、細砂巖，厚約為１１０m，是一套扇三角洲沉積[１６].

２ 樣品特征及實驗方法

本次研究的油頁巖樣品取自于依蘭盆地達連河礦區剖面，層位是達連河組含煤段和油頁巖段（圖２），取樣深度為１５４．６３～２２０．３１m，自下而上樣品編號為YL １—YL ９，其中，YL １—YL ６是含煤段油頁巖，YL ７—YL ９是油頁巖段油頁巖.本次實驗分析在吉林省油頁巖與共生能源礦產重點實驗室進行，對選取的９個樣品進行含油率、總有機碳、巖石熱解和生物標志化合物測試.含油率測試采用低溫干餾爐依據SH/T０５０８—１９９２?油頁巖含油率測定法（低溫干餾法）?[１７]完成.總有機碳測試采用LecoCS ２３０碳硫儀依據GB/T１９１４５—２００３?沉積巖中總有機碳的測定?[１８]完成.巖石熱解測試采用RockＧevalＧ６ 熱解儀依據GB/T１８６０２—２０１２?巖石熱解分析?[１９]完成.生物標志化合物測試采用GC MS 色譜質譜儀依據GB/T１８６０６—２０１７?氣相色譜質譜法測定沉積物和原油中生物標志物?[２０]完成.

３ 實驗結果

３．１ 有機地球化學參數

依蘭盆地達連河組油頁巖含油率、總有機碳和巖石熱解參數見表１.油頁巖段油頁巖含油率為３．５５％～４．１８％，平均值為３．７９％;總有機碳w （TOC）為９．００％～１０．５５％，平均值為９．８０％;生烴潛量w （S１＋S２）為３７．１４～３８．４７mg/g，平均值為３７．９８mg/g;IH為３４５．３１～４２１．１２mg/g，平均值為３８２．７５mg/g;Tmax為４２８～４３３℃.含煤段油頁巖含油率為３．８５％～１８．５７％，平均值為９．８１％;w （TOC）為８．９０％～３０．１０％，平均值為１９．３２％;w （S１＋S２）為３７．６３～２４０．６６mg/g，平均值為１２４．６２mg/g;IH 為３４１．３８～７９６．８４mg/g，平均值為５９４．９４mg/g;Tmax為４２５～４４０ ℃.含煤段油頁巖總有機碳質量分數和生烴潛量明顯高于油頁巖段油頁巖，說明其有機質豐度更高，生烴潛力更大.結合w （TOC）、w （S１＋S２）、IH 和含油率分別繪制w （S１＋S２）與w （TOC）、含油率與w （TOC）、含油率與w （S１＋S２）和IH與含油率的相關性圖（圖３），R２ （R 為相關系數）分別為０．９４、０．８５、０．９７、０．８９，相互間有良好的正相關關系.

３．２ 生物標志化合物特征

３．２．１ 族組分特征

達連河組油頁巖有機質抽提結果表明，油頁巖段油頁巖抽提有機質（EOM）質量分數（平均５７．９１mg/g）高于含煤段油頁巖EOM （平均４３．０２mg/g）.有機質分離結果表明，兩種類型的油頁巖EOM 中烴類化合物質量分數較低，加和分別為１１．３２％和４０．７２％，平均值為３０．１３％;非烴和瀝青質質量分數較高，加和分別為５９．２７％和８８．６８％，平均值為６９．８６％（表２）.

３．２．２ 正構烷烴和類異戊二烯烴

達連河組油頁巖中富含大量正構烷烴，碳數主要分布在nC１４３５，在圖譜上呈現出明顯的單峰形態（圖４），碳優勢指數（CPI）值介于１．３２～１．６８（表３），表現為奇碳數優勢.兩種油頁巖樣品nC２５以上高碳數峰具有明顯的優勢，正構烷烴以長鏈和中鏈為主，短鏈質量分數較低.其中，油頁巖段油頁巖長鏈正構烷烴（nC２７３１）、中鏈正構烷烴（nC２１２５）和短鏈正構烷烴（nC１５１９）質量分數平均值分別為５４．８０％、３４．０３％和１１．１８％;含煤段油頁巖長、中、短鏈正構烷烴質量分數平均值分別為４９．６４％、３２．４８％ 和１７．８９％，短鏈烷烴質量分數略高于油頁巖段油頁巖.達連河組油頁巖中富含類異戊二烯烴（圖４），其中姥鮫烷（Pr）和植烷（Ph）質量分數較高，表現為高Pr/Ph、高Pr/nC１７、低Ph/nC１８的特征.油頁巖段油頁巖Pr/Ph 分別為１．０４ 和３．５６，平均值為２．２５;Pr/nC１７分別為６．３９和４．００，平均值為５．２０;Ph/nC１８分別為２．７３和１．１１，平均值為１．９２.含煤段油頁巖Pr/Ph 分別為４．８５ 和３．２０，平均值為４．０３;Pr/nC１７分別為１．８２和３．２３，平均值為２．５３;Ph/nC１８分別為１．２０和０．９４，平均值為１．０７（表３）.

３．２．３ 萜類化合物

達連河組油頁巖中萜類化合物主要是五環三萜類（圖５），還有倍半萜類和二萜類，其中五環三萜類主要檢測出大量的藿烷類化合物.藿烷主要發育１７α，２１β（H）和１７β，２１α（H）兩種異構體，１７α（H），２１β（H）C３０在藿烷中占優勢，其碳數分布介于C２７３５之間，但未檢測出C２８藿烷.三降藿烷主要發育１７α（H）２２，２９，３０ 三降藿烷（Tm）和１８α（H）２２，２９，３０ 三降藿烷（Ts）兩種異構體，研究區樣品Ts/Tm介于０．０５～０．１４之間，平均值為０．０９.此外，還檢測出了質量分數極低的伽馬蠟烷，伽馬蠟烷指數介于０．０３～０．０５之間，平均值為０．０４（表４）.

３．２．４ 甾烷類化合物

達連河組油頁巖中甾烷有規則甾烷和重排甾烷兩類（圖６），以規則甾烷為主.油頁巖段油頁巖重排甾烷/甾烷（均值為０．１７）低于含煤段油頁巖（均值為０．１９）. 規則甾烷碳數分布介于C２７２９ 之間，呈反“L”型的碳數分布.油頁巖段油頁巖C２７２９規則甾烷平均質量分數分別為１９．８０％、２１．０８％、５９．１２％，含煤段油頁巖C２７２９規則甾烷平均質量分數分別為２０．６７％、２５．０８％、５４．２５％，其C２７和C２８規則甾烷質量分數高于油頁巖段油頁巖.研究區樣品C２９２０S/（２０S＋２０R）介于０．１５～０．２０之間，平均值為０．１８;C２９ββ/（αα＋ββ）介于０．２５～０．３１之間，平均值為０．２９.C２９２０S/（２０S＋２０R）和C２９ββ/（αα＋ββ）值均較低（表４），甾烷的R和αα構型化合物相對質量分數更高.

４ 討論

４．１ 油頁巖生烴潛力

評價油頁巖的生烴潛力需要結合有機質豐度、類型和成熟度等參數進行分析[２１].評價有機質豐度常用的指標為含油率、w （TOC）、w （S１ ＋S２）和IH[２２２３]，達連河組油頁巖含油率、w （TOC）、w （S１＋S２）和IH均較高，整體上達連河組油頁巖有機質豐度較高、達到了極好烴源巖品質（圖７）.研究區油頁巖有機質類型為Ⅰ—Ⅱ１型（圖８），其中，含煤段油頁巖有機質類型（Ⅰ—Ⅱ１型）優于油頁巖段油頁巖（Ⅱ１型）.不同有機質類型對應的有機質來源不同，Ⅰ型干酪根指示母質類型為藻類，Ⅱ型干酪根指示母質類型為混合來源，Ⅲ型干酪根指示母質類型為陸源高等植物[２５２６].達連河組油頁巖有機質為混合來源，其中含煤段油頁巖母質來源中藻類質量分數更高.

研究區油頁巖的有機顯微組分（圖９）由鏡質組和殼質組組成，不含惰質組，鏡質組主要包括基質鏡質體和團塊鏡質體，殼質組主要包括孢子體、角質體和藻類體.兩種類型的油頁巖在鏡質組的質量分數上接近，含煤段油頁巖殼質組質量分數高于油頁巖段油頁巖，差異主要來源于其藻類體的質量分數明顯更高，與有機質類型（Ⅰ—Ⅱ１型）所反映的情況一致. 成熟度是評價烴源巖品質的重要指標，隨熱演化進行，有機質成熟度上升，Tmax值也隨之增大[２８].Ⅰ型干酪根Tmax為４３７～４６０℃或Ⅱ型干酪根Tmax為４３５～４５５℃時，有機質進入低成熟階段[２９].CPI、C２９２０S/（S＋R）、C２９ββ/（αα ＋ββ）和Ts/Tm 值也是判別有機質成熟度的常用參數，隨熱演化程度的增加，CPI值會接近于１，奇碳數優勢逐漸消失，甾烷的R、αα構型會分別向更穩定的S、ββ 構型轉化，１７α（H）２２，２９，３０ 三降霍烷（Tm）會轉化為更穩定的１８α（H）２２，２９，３０ 三降霍烷（Ts）.Tmax、CPI、C２９２０S/（S＋R）、C２９ββ/（αα＋ββ）和Ts/Tm 等參數指示達連河組兩種類型的油頁巖有機質均處于未成熟的演化階段.綜合以上指標，研究區油頁巖的生烴潛力極高，含煤段油頁巖品質優于油頁巖段油頁巖.

４．２ 有機質來源

達連河組油頁巖未成熟，因此可用生物標志化合物判斷母質來源[２８].短鏈正構烷烴（nC１５２０）可指示菌藻類有機質輸入，中鏈正構烷烴（nC２１２５）可指示水生植物的有機質輸入，長鏈正構烷烴（nC２７３１）可指示陸源高等植物的有機質輸入[３０３２].樣品正構烷烴以中長鏈為主，主峰碳數為C２７２９，短鏈質量分數較低.規則甾烷也可以判斷母質類型，指示有機質來源.通常認為，C２７２９規則甾烷分別可以指示內源菌藻類、混合來源和陸源高等植物的有機質的輸入[３３３４].根據甾烷C２７２９ 相對質量分數三元圖（圖１０），認為達連河組油頁巖為高等植物和藻類的混合來源，含煤段油頁巖有機質來源中藻類質量分數更高.甾烷/藿烷比值能反映真核和原核生物有機質輸入的相對質量[３４]，研究區油頁巖中甾烷/藿烷為１．１９～２．１４，平均值為１．５６，整體上細菌的有機質輸入較低.Pr/nC１７值較高時，反映藻類對有機質輸入的貢獻較大，而Ph/nC１８值較低時，反映古細菌對有機質輸入的貢獻較大[３４].根據達連河組油頁巖的Pr/nC１７與Ph/nC１８關系圖（圖１１）可知，有機質來源為陸源高等植物和藻類的混合來源，古細菌對有機質輸入貢獻很小，含煤段油頁巖有機質來源中低等水生藻類的貢獻更大.

４．３ 沉積環境

油頁巖的沉積環境主要包括古水體鹽度和氧化性[３５].類異戊二烯烴中，姥鮫烷（Pr）與植烷（Ph）的比值被廣泛用于指示水體氧化還原條件[３６].Pr/Ph≥３時，對應氧化環境;Pr/Ph值為１～３時，通常指示貧氧環境;Pr/Ph＜１ 時，對應缺氧還原環境[３７３８].重排甾烷的形成主要受到氧化還原條件的控制，氧化的環境中有利于重排甾烷的產生[３８３９].油頁巖段油頁巖Pr/Ph（平均為２．２５）、Ph/nC１８（平均為１．９２）、重排甾烷/甾烷（平均為０．１７），指示其形成于貧氧環境;含煤段油頁巖Pr/Ph（平均為４．０３）、Ph/nC１８（平均為１．０７）、重排甾烷/甾烷（平均為０．１９）指示其形成于弱氧化環境.w （TOC）/w （TS）是反映古水體鹽度的良好指標，w （TOC）/w （TS）在２．８左右時指示咸水環境，w （TOC）/w （TS）?２．８時指示淡水環境[４０４１].Pr/Ph值也可以反映古水體的鹽度，Pr/Ph＜０．５時指示鹽度極高的咸水環境;Pr/Ph介于０．５～１．０之間時，指示半咸水環境;Pr/Ph≥１時，對應淡水的水體條件[３４].伽馬蠟烷指數是反映古水體鹽度的良好指標，超過０．３時通常指示高鹽度的沉積環境[４２].研究區樣品w （TOC）/w （TS）（平均為３５．９７）、Pr/Ph（平均為３．１６）和伽馬蠟烷指數（平均為０．０４）均指示，油頁巖沉積時古水體條件為淡水.油頁巖段油頁巖主要以陸源有機質為主，雖然形成于貧氧還原環境，但頻繁的重力流攜帶陸源碎屑進入，不利于油頁巖的形成[１０]，導致有機質豐度較低（平均w （TOC）為９．８０％）;而含煤段油頁巖以浮游植物和陸源有機質混合來源為主，盡管形成于弱氧化環境，但大量有機質快速輸入，使其保存下來的有機質仍較多，導致有機質豐度相對較高（平均w （TOC）為１９．３２％）.綜合分析認為，有機質來源和重力流是引起本區油頁巖差異富集的主控因素.

５ 結論

１）依蘭盆地達連河組發育油頁巖段和含煤段兩種類型油頁巖，整體上有機質豐度較高，有機質處于未成熟的熱演化階段，油頁巖段油頁巖有機質類型為Ⅱ１型，含煤段油頁巖有機質類型為Ⅰ—Ⅱ１型，含煤段油頁巖生烴潛力更好.

２）研究區油頁巖樣品正構烷烴以長鏈和中鏈為主，短鏈質量分數較低;植烷和姥鮫烷質量分數較高，Pr/Ph平均值為３．１６，屬于姥鮫烷明顯占優勢的類型;碳優勢指數值平均為１．５０，碳數分布特征為單峰、后峰式的奇碳數優勢.

３）研究區油頁巖樣品甾烷類化合物中以規則甾烷為主，表現為C２９規則甾烷質量分數較高的特征;萜類化合物主要是五環三萜類，其次是倍半萜類、二萜類和質量分數極低的伽馬蠟烷.

４）研究區油頁巖有機質來源為陸源高等植物和藻類等低等水生生物的混合來源，含煤段油頁巖有機質中藻類的含量更高.油頁巖段油頁巖形成于貧氧的淡水環境，含煤段油頁巖形成于弱氧化的淡水環境.５）有機質來源和重力流是研究區兩種類型油頁巖有機質差異富集的主控因素.

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