活性炭改性土-膨潤土泥漿墻阻隔苯酚污染地下水

摘要：為了增加土膨潤土泥漿墻回填材料對污染物的阻滯性能，本文采用活性炭對其進行改性.通過坍落度和土柱實驗研究了添加活性炭對土膨潤土泥漿墻施工和易性、滲透性和兼容性能的影響，明確了活性炭添加量對泥漿墻滲透性和兼容性的作用規律.實驗結果顯示，滿足泥漿墻墻體材料施工和易性要求的含水率范圍隨著活性炭質量分數增加而增大.活性炭質量分數為２％～１０％的改性土膨潤土泥漿墻墻體材料滲透系數均小于１．０×１０－７cm/s，滿足垂直阻隔墻滲透系數要求.當活性炭質量分數≤２％時，活性炭的添加對墻體材料與苯酚溶液的兼容性能沒有影響;隨著活性炭質量分數的增大，苯酚對其不利影響加劇.當活性炭質量分數增大至１０％時，活性炭改性土膨潤土泥漿墻不適用于苯酚污染地下環境.

關鍵詞：地下水污染;土膨潤土泥漿墻;活性炭;滲透性能;兼容性能

doi：１０．１３２７８/j．cnki．jjuese．２０２１０２３５ 中圖分類號：P６６ 文獻標志碼：A

０ 引言

隨著我國社會經濟的快速發展，地下水污染問題日益加劇，引起了公眾的高度關注[１２].目前國際上對地下水污染管理主要采用基于風險評估的方法，具體包括制度控制、工程控制和污染修復等[３４].由于污染修復費用巨大且修復效果具有不確定性，污染的預防和控制在風險管理中顯得尤為重要.地下水污染阻隔技術是污染防控的常用手段，它能夠在一定時間內有效地限制污染物的擴散，為地下水污染修復提供經濟有效的辦法[５６].由于污染物進入含水層后隨地下水流主要以水平方向運移，所以地下水污染阻隔技術主要是構筑垂直阻隔墻.泥漿墻是最常見的垂直阻隔墻類型[７]，從１９７０年以來，其就被用于污染控制，是隔離污染源、防止污染物遷移的有效措施.只要設計和施工得當，泥漿墻就可以有效限制污染源，阻隔受污染水體流出[８].

土膨潤土泥漿墻（soilＧbentoniteslurrywall，SBslurrywall）通常以原位土、鈉基膨潤土構成，并通過開挖回填技術進行施工[９１０].施工中通過增大或減小膨潤土漿液質量分數，調節回填材料含水率，使得坍落度達到１００～１５０mm[１１１２].為了增加泥漿墻回填材料對污染物的阻滯性能，國內外學者們提出若干種針對回填材料改性的方法.Park等[１３]使用輪胎膠粉改性土膨潤土回填材料，以增加泥漿墻對揮發性有機污染物（VOCs）的阻滯能力，結果表明：輪胎膠粉可以有效延長VOCs擊穿泥漿墻時間，未改性土膨潤土回填材料５０d即被污染物穿透，而輪胎膠粉改性土膨潤土回填材料在三氯乙烯滲透４００d時，其滲出液三氯乙烯濃度還不到滲透液三氯乙烯濃度的１/１０.Hong等[１４]研究表明，在土膨潤土回填材料中添加沸石可以增強回填材料對重金屬的吸附容量.唐曉武等[１５]利用桐油和糯米汁改善黏土的強度及環境土工特性，實驗結果表明：經桐油和糯米汁改性后，黏土對Cu２＋的吸附能力顯著提高，并且Cu２＋ 的擴散系數明顯降低.活性炭對揮發性有機物具有良好的吸附性能[１６１７]，因此使用活性炭改性土膨潤土回填材料可以增加回填材料對有機污染物的吸附容量.Malusis等[１８１９]采用活性炭改性土膨潤土回填材料，探究了活性炭的添加對回填材料滲透性能及對有機污染物的阻滯性能，結果表明，添加粒狀活性炭對回填材料滲透性能基本沒有影響，添加粉末狀活性炭導致回填材料滲透性能降低;溶質運移模擬結果表明活性炭的添加可使苯酚穿透１m 厚泥漿墻所需時間延長幾個數量級.然而，活性炭的添加對于土膨潤土回填材料兼容性能的影響鮮見報道.

巖土工程領域將阻隔材料的兼容性能定義為被阻隔流體對阻隔材料工程性質的影響，例如黏土或土工合成材料的應力應變特性、剪切強度、壓縮性能和滲透性能等[２０].如果將阻隔材料暴露在被阻隔流體中，主要關注的工程性質幾乎沒有變化，認為流體和材料是兼容的;相反，如果暴露在流體中，主要關注的工程性質發生重大變化，則認為該材料與被阻隔流體不兼容.對于地下水污染垂直阻隔墻技術，主要關注的工程性質有墻體的滲透性能和強度.一般來說，強度的要求不是很大，因為在垂直阻隔墻兩側的土壤水平壓力常常是相等的，除非在地震頻繁地區等一些特定地區[５].所以，墻體的厚度設計主要是考慮其滲透性能.本文以活性炭改性土膨潤土泥漿墻回填材料（AC SB backfill materials，activated carbonamendedsoilＧbentonitebackfillmaterials）為研究對象，開展系列坍落度實驗、滲透實驗和兼容性實驗，明確活性炭質量分數對于回填材料施工和易性、滲透性及兼容性的影響;以期對活性炭改性土膨潤土泥漿墻阻隔污染地下水可行性分析及活性炭質量分數的選取提供參考.

１ 材料與方法

１．１ 材料

活性炭改性土膨潤土泥漿墻回填材料由膨潤土、黏土及活性炭組成.其中：膨潤土產自山東濰坊，為鈉化改性鈣基膨潤土，陽離子交換量為６．５０mmol/kg，蒙脫石質量分數為６９．２％;黏土取自長春市周邊建筑工地，經風干、粉碎和篩分備用.膨潤土和黏土主要成分如圖１所示.實驗用活性炭為木制活性炭粉，購自河南海韻環保科技有限公司.膨潤土、黏土和活性炭顆粒級配曲線如圖２所示.本研究用苯酚溶液代表無自由相溶解性有機污染物，苯酚為北京國藥集團化學試劑有限公司生產的分析純級.先將１g苯酚加入至９００mL自來水中，置于磁力攪拌裝置上攪拌;然后待苯酚完全溶解后，將液體轉移至１L容量瓶中，定容至刻度線，即得到濃度為１g/L苯酚溶液.配置好的苯酚溶液于４℃冰箱內保存.

１．２ 方法

１．２．１ 膨潤土漿液的制備

按膨潤土與自來水質量比為４∶９６、５∶９５、６∶９４、７∶９３和８∶９２分別配制４％、５％、６％、７％和８％的膨潤土漿液，均勻攪拌，并水化２４h.水化結束后測定膨潤土漿液的馬氏漏斗黏度、密度和pH.

１．２．２ 馬氏漏斗黏度的測定

先用手指堵住馬氏漏斗黏度計下部的流出口，將水化２４h后的膨潤土漿液經篩網注入干凈并直立的漏斗中，直到漿液液面達到篩網底部為止.再移動手指并同時啟動秒表，測量漿液流至量杯中的９４６mL刻度線所需要的時間.以s為單位記錄馬氏漏斗黏度.

１．２．３ 活性炭改性土膨潤土回填材料的制備

活性炭改性土膨潤土回填材料的制備方法按照朱偉等[２１]的實驗方法.將干燥膨潤土、黏土和活性炭混勻后加入至水化好的膨潤土漿液中混合，制備后測定回填材料的坍落度和滲透系數.活性炭改性土膨潤土回填材料中膨潤土和活性炭質量分數計算公式為：

式中：wb為活性炭改性土膨潤土回填材料中膨潤土的質量分數（％）;wac為活性炭改性土膨潤土回填材料中活性炭的質量分數（％）;msb為膨潤土漿液中膨潤土的質量（g）;mb為活性炭改性土膨潤土回填材料中干燥的膨潤土質量（g）;ms為活性炭改性土膨潤土回填材料中黏土質量（g）;mac為活性炭改性土膨潤土回填材料中活性炭質量（g）.一般來說，土膨潤土回填材料的滲透性能隨著膨潤土摻量的增大而減小，但存在臨界值，高于此值后，滲透系數不再顯著降低.目前，國內外對于鈉基膨潤土質量分數對土膨潤土回填材料滲透性能的影響研究得到的結論基本一致，臨界值一般為５％ ～７％[２２２３]，因此本文分別選取膨潤土質量分數為５％和６％，活性炭質量分數為０、２％、５％和１０％，具體配比如表１所示.

１．２．４ 坍落度的測定

標準坍落度筒上口直徑為１００mm，下口直徑為２００mm，筒高為３００mm.由于黏土黏附性強，為了保證坍落度筒順利提離，在回填材料填入坍落度筒前須在其內壁均勻涂抹一層潤滑油，保證坍落度筒在５～１０s內完成提離過程.實驗過程中分３次填裝拌和均勻地回填材料，每次填裝后用搗錘沿筒壁均勻由外向內擊２５次.搗實后抹平，然后拔起筒，回填材料因自重產生坍落現象，用筒高（３００mm）減去坍落后回填材料最高點的高度，稱為坍落度（ΔH ，mm）.通過增大或減小膨潤土漿液體積來減小或增大回填材料的坍落度，最終使回填材料ΔH 位于１００～１５０mm 區間范圍內.

１．２．５ 滲透系數測定

將攪拌好的活性炭改性土膨潤土回填材料逐層裝填至模擬柱，模擬柱高６０mm，內徑９０mm，底部設有出水口，頂部設有排氣口和進水口（圖３）.

每層填裝后由外向內擊打模擬柱數次，排出氣泡.裝填結束后，使用螺母擰緊模擬柱兩端，使模擬柱不漏水.采用馬氏瓶定水頭供水，馬氏瓶出水口與模擬柱進水口使用硅膠管連接.連接完畢后打開排氣口，排出硅膠管及模擬柱內空氣.排氣結束后，關閉排氣口，待有水從模擬柱底部出水口流出后方可開始測定滲透系數.每隔１２ 或２４h監測流出水質量，根據達西定律計算滲透系數，公式為

式中：K 為滲透系數（cm/s）;Q 為滲流量（cm３/s）;L 為滲透路徑（cm）;A 為過水斷面面積（cm２）;h 為水頭損失（cm）.先采用模擬地下水（自來水）滲透活性炭改性土膨潤土回填材料，滲透系數穩定后，將滲透液由模擬地下水更換成１g/L苯酚溶液，繼續監測滲透系數及滲出液苯酚質量濃度隨時間變化，研究其在無自由相溶解性有機污染環境下的兼容性能.

２ 實驗結果與討論

２．１ 施工和易性

泥漿墻的施工和易性主要技術參數包括：膨潤土漿液的馬氏漏斗黏度、密度和pH 以及滿足坍落度（ΔH ＝１００～１５０mm）要求的泥漿墻回填材料含水率范圍[２４２５].膨潤土漿液的馬氏漏斗黏度、密度和pH 隨膨潤土質量分數變化曲線如圖４所示.由圖４可知：膨潤土漿液的馬氏漏斗黏度隨著膨潤土質量分數增加而增大;密度隨膨潤土質量分數增加呈線性增大趨勢;而膨潤土質量分數對膨潤土漿液pH 值影響較小，所有測定pH 值集中于９．７～９．９區間內.結合文獻[２６ ２７]的研究結果，滿足施工和易性要求的膨潤土漿液馬氏漏斗黏度應為３６～５０s，密度ρ＞１．０２５g/cm３且６．５＜pH＜１０．０，可知膨潤土質量分數為６％的膨潤土漿液均滿足以上要求;因此，本文選取膨潤土質量分數為６％的膨潤土漿液進行后續實驗.

圖５為活性炭改性土膨潤土回填材料坍落度實驗結果，由圖５可知，所有試樣的坍落度值與含水率均呈現良好的線性關系.對于所有配比回填材料，滿足坍落度要求所對應的含水率隨著膨潤土質量分數的增加而增大.同一膨潤土質量分數的活性炭改性土膨潤土回填材料滿足坍落度要求所對應的含水率隨著活性炭質量分數的增加而增大.最終選取坍落度為１２５mm 時對應含水率進行回填材料的制備.

２．２ 滲透性能

滲透性能是地下水污染阻隔墻最重要的工程特性之一[２８２９].美國環境保護局（USEPA）規定，地下水污染垂直阻隔墻的滲透系數不應大于１×１０－７cm/s.圖６是模擬地下水滲透活性炭改性土膨潤土回填材料滲透系數隨時間變化圖.由圖６可知，所有配比活性炭改性土膨潤土回填材料滲透系數均小于９．００×１０－８cm/s，滿足阻隔墻滲透系數要求.土膨潤土回填材料滲透系數呈現先減小后基本不變的趨勢，這是由于回填材料是由膨潤土漿液、黏土和干燥膨潤土混合而成，干燥膨潤土與水接觸２４h時開始水化，膨脹４～５倍，４８h水化完成，變成原來顆粒體積的１０～１５倍甚至是３０倍的凝膠體[３０].隨著膨潤土水化過程的發生，膨潤土逐漸膨脹并填充空隙，使得滲透系數下降.水化過程結束后，回填材料的滲透系數基本保持不變.對于同一活性炭質量分數的試樣，膨潤土質量分數為６％的試樣（B６）的滲透系數略低于膨潤土質量分數為５％的試樣（B５）滲透系數.對于同一膨潤土質量分數的試樣，其滲透系數隨著活性炭質量分數的增加而增大，這是因為活性炭粒徑大于膨潤土和黏土，故活性炭質量分數越大，阻隔材料滲透系數越大.

２．３ 兼容性能

苯酚溶液滲透兩種配比未改性土膨潤土回填材料滲透系數及滲出液苯酚質量濃度隨時間變化如圖７所示.在模擬地下水滲透時，B５AC０和B６AC０兩種配比回填材料平均滲透系數分別為２．１２×１０－８cm/s和１．７１×１０－８cm/s.在苯酚溶液滲透的８０d內，兩種配比回填材料的滲透系數變化不明顯，最終滲透系數平均值為２．２３×１０－８ cm/s和１．９５×１０－８cm/s，分別是模擬地下水滲透時滲透系數的１．０５ 倍和１．１４ 倍.這一結論與Candelaria等[３１]和Abdul等[３２]的研究成果一致，他們認為無自由相溶解性有機污染物不會影響黏土的滲透性.裝填B５AC０試樣的模擬柱滲出液苯酚質量濃度呈現先增大后降低的趨勢，最高質量濃度達９７．９２mg/L.而裝填B６AC０試樣的模擬柱滲出液苯酚質量濃度遠小于B５AC０模擬柱滲出液，最高質量濃度為２８．９７mg/L.盡管２個配比試樣滲透系數均為１０－８cm/s數量級，但仍有部分苯酚穿透模擬柱，主要有以下原因：１）實驗過程中所采用的水力梯度遠大于實際地下水水力梯度;２）模擬柱中裝填試樣的厚度遠小于實際泥漿墻厚度;３）試樣對苯酚的吸附容量有限.其中由于B６AC０試樣中膨潤土質量分數高于B５AC０，故其滲出液苯酚質量濃度低于B５AC０試樣滲出液苯酚質量濃度.

雖然未改性土膨潤土回填材料的滲透性滿足阻隔墻滲透系數要求且與苯酚溶液兼容，但滲出液苯酚質量濃度遠大于地下水質量標準，因此，采用活性炭改性土膨潤土回填材料以增加回填材料對有機污染物的吸附容量是十分有必要的.圖８為苯酚滲透活性炭改性黏土膨潤土回填材料滲透系數和滲出液苯酚質量濃度隨時間變化圖.苯酚滲透時，活性炭質量分數為２％的B５AC２和B６AC２試樣在模擬地下水和苯酚滲透時滲透系數區別不大，最終平均滲透系數分別為２．５４×１０－８ cm/s和１．８７×１０－８cm/s;活性炭質量分數為５％的配比（B５AC５和B６AC５）的滲透系數約為模擬地下水滲透時滲透系數的１．５倍，最終滲透系數分別是５．３０×１０－８cm/s和３．６６×１０－８cm/s;而活性炭質量分數為１０％的配比B６AC１０，與模擬地下水滲透相比，苯酚滲透時其滲透系數增加了３．６２倍，在實驗第９４天（苯酚滲透的第８５天）滲透系數增加到２７．２０×１０－８cm/s，大于阻隔墻滲透系數要求.此外，各模擬柱滲出液苯酚質量濃度均小于０．３５mg/L，遠小于裝填未改性土膨潤土回填材料模擬柱滲出液苯酚質量濃度（２８．９７mg/L和９７．９２mg/L）.說明活性炭的添加提高了阻隔材料對苯酚的吸附性能，使其具有一定的吸附阻隔能力.

苯酚溶液滲透活性炭改性各配比土膨潤土回填材料導致其滲透系數比變化如圖９所示.從圖９可以看出，滲透系數增大倍數與活性炭改性土膨潤土回填材料中膨潤土質量分數無關，而取決于活性炭質量分數.當活性炭質量分數≤２％（AC０，AC２）時，活性炭的添加對土膨潤土回填材料與苯酚溶液的兼容性能沒有影響;此后隨著活性炭質量分數的增大，苯酚滲透導致土膨潤土回填材料滲透系數成倍增大;當活性炭質量分數增大至１０％（AC１０）時，苯酚滲透時土膨潤土回填材料的滲透系數增大至２７．２０×１０－８ cm/s，不再滿足阻隔墻滲透系數要求.

３ 結論

１）坍落度實驗結果表明，活性炭改性土膨潤土回填材料達到目標坍落度（１００～１５０mm）所需的含水量范圍隨著膨潤土質量分數和活性炭質量分數的增加而增加.

２）活性炭質量分數為２％～１０％的活性炭改性土膨潤土泥漿阻隔墻材料能滿足阻隔墻滲透系數要求，隨著活性炭質量分數增大，墻體材料滲透系數略微增大.

３）當活性炭質量分數≤２％時，活性炭對改性土膨潤土泥漿阻隔墻材料與苯酚溶液的兼容性能沒有影響;隨著活性炭質量分數繼續增大，苯酚滲透導致改性土膨潤土泥漿墻墻體材料滲透系數增大倍數增大.當活性炭質量分數增大至１０％時，苯酚滲透時墻體材料的滲透系數增大至２７．２０×１０－８cm/s，不再滿足阻隔墻滲透系數要求.

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