基于高熵合金中間層的銅/鋼TIG焊接頭組織與性能

蔣淑英 張軍利 趙明

摘要：銅/鋼復合結構不僅能夠滿足不同環境對材料性能的要求，還可減少銅材的消耗，將大大降低構件的成本；但銅與鋼之間物化性能差異較大，其中極差的相溶性會導致焊后出現液相分離或缺陷。基于焊縫金屬固溶-高熵化思路，設計Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金作為中間層，對T2紫銅和Q235鋼進行TIG焊接，并對中間層及接頭的組織與性能進行分析。結果表明：Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金為單相FCC固溶體結構，具有良好的強度和塑韌性；采用該中間層材料，利用TIG焊方法可實現T2紫銅和Q235鋼的可靠連接，焊縫成形良好且無氣孔、裂紋等缺陷；焊縫區組織為單相FCC固溶體結構，具有顯著的高熵化特征；焊接接頭平均抗拉強度為225 MPa，達到銅母材強度的91%，平均斷后延伸率達到44%；接頭斷裂發生在紫銅側熱影響區，且斷口表面呈現有大量的韌窩結構，具有顯著的韌性斷裂特征。

關鍵詞：T2紫銅； Q235鋼； TIG焊； 高熵合金中間層； 組織； 性能

中圖分類號：TG 422 文獻標志碼：A

引用格式：蔣淑英，張軍利，趙明.基于高熵合金中間層的銅/鋼TIG焊接頭組織與性能［J］.中國石油大學學報（自然科學版），2023，47（6）：154-161.

JIANG Shuying， ZHANG Junli， ZHAO Ming. Microstructure and properties ofcopper/steel TIG welded joint based on high-entropy alloy interlayer［J］. Journal of China University of Petroleum （Edition of Natural Science），2023，47（6）：154-161.

Microstructure and properties ofcopper/steel TIG welded

joint based onhigh-entropy alloy interlayer

JIANG Shuying， ZHANG Junli， ZHAO Ming

（College of Materials Science and Engineering in China University of Petroleum （East China）， Qingdao 266580， China）

Abstract：The copper/steel composite structure can not only meet the performance requirements of different environments， but also can reduce the consumption of copper materials and greatly reduce the cost of components. However， the physical and chemical properties of copper and steel are quite different， and the extremely poor miscibility will lead to liquid phase separation or defects after welding. Based on the idea of solid solution-high entropy of weld metal， Fe5Co30Cr30Ni30Cu5 high-entropy alloy was designed as the intermediate layer to carry out TIG welding of T2 copper and Q235 steel， and the microstructure and properties of the intermediate layer and welded joint were analyzed. The results show that， Fe5Co30Cr30Ni30Cu5 high-entropy alloy is a single-phase FCC solid solution with good strength and plastic toughness. Using the high-entropy alloy as the intermediate layer material， the reliable connection between T2 copper and Q235 steel can be achieved by the TIG welding method. The welded joint is formed well， without pores， cracks and other defects. The weld microstructure is a simple solid solution with FCC structure， which has a remarkable high entropy characteristic. The average tensile strength value of the welded joint is 225 MPa， reaching 91% of the strength of T2 copper， and the extension ratio after fracture can reach 44%. The fracture of joint occurs in the heat-affected zone on the copper side. There are a large number of dimples on the fracture surface， showing the significant characteristic of ductile fracture.

Keywords： T2 copper; Q235 steel; TIG welding; high-entropy alloy interlayer; microstructure; properties

T2紫銅的導電性和導熱性極好，在導電部件、熱交換器、化學儀器以及核工業中大量使用。但銅價格昂貴且強度較低，單獨使用不利于成本控制且不能滿足構件的強度要求。Q235低碳鋼價格低廉、焊接性好，同時具有較高的強度和良好的塑韌性。因此將T2紫銅和Q235低碳鋼組成復合結構不僅可以充分利用各自優異的性能，還能節約貴金屬材料、合理利用資源、降低構件成本，該結構在石油化工行業、電力行業和汽車領域具有廣泛的應用前景［1］。例如管殼式換熱器、海水凈化裝置以及儲存酸堿性介質的壓力容器，需要大量拼焊并要求有較高強韌性的外殼材料和支撐板材料采用Q235鋼，起換熱作用的管材和起防腐作用的內襯則采用導熱性好、耐蝕性強的紫銅，需要將鋼-銅焊接以達到固定和密封作用。相比不銹鋼和高合金鋼，低碳鋼與銅組成的復合結構在降低成本、節約貴重金屬上具有更大的優勢。但固態下Cu與Fe相溶性很低，室溫下幾乎為零，采用焊接方法對鋼/銅直接焊接，通常會出現液相分離問題［2］。此外鋼和銅的熔點、導熱性、線膨脹系數、比熱容以及電磁性等物理性能差異較大，極易導致焊接接頭產生較大的殘余應力、鋼側出現滲透裂紋、焊縫產生氣孔和裂紋缺陷、冶金結合不良或者銅側熱影響區晶粒粗大等缺陷［3］。呂世雄等［4］利用TIG焊，使用純銅焊絲在鋼基體上進行堆焊試驗，對鋼-銅異種金屬的“泛鐵現象”進行研究分析，對熔化焊中異種金屬因為偏析產生的“泛鐵現象”做出初步說明。Cheng等［5］使用MIG-TIG雙面焊對銅-鋼兩種金屬進行焊接，結果表明銅側受熱導致晶粒異常長大而發生軟化現象，嚴重影響接頭的綜合性能。付俊［6］使用對接方式對銅和低碳鋼進行激光焊試驗，結果顯示當銅熔化較多時，焊縫中出現裂紋。Shiri等［7］使用TIG焊對銅和鋼進行焊接，采用銅焊絲時得到的焊接接頭質量較好，但凝固裂紋以及熔合不足等缺陷依然會出現，焊接過程難以控制，很難保證焊接接頭質量。Magnabosco等［8］采用電子束焊對銅與不銹鋼進行焊接，焊接接頭產生滲透裂紋，并且熔化區有大量氣孔出現。邢麗等［9］使用攪拌摩擦焊完成T2紫銅與低碳鋼的連接，得到宏觀形貌良好且無缺陷的焊接接頭，但銅側熱影響區因為受熱變得異常粗大，成為焊縫的薄弱區域。陳湘平等［10］采用火焰釬焊對鋼-銅金屬進行連接，使用含Si的黃銅系釬料，接頭有Fe-Si金屬間化合物生成，導致裂紋產生。近年來，高熵合金的研究處于研究領域前沿，由于其特有的高熵效應使金屬間化合物的產生被抑制，體系更容易形成簡單的無序固溶體結構，有利于獲得優異的力學性能［11］。高熵合金對組元有很強的固溶能力，組元在一定范圍內變化時固溶體的結構不會發生改變［12-13］。因此將高熵合金應用到異種材料的焊接領域，利用高熵合金的超級固溶性可以解決異種材料焊接的冶金不相溶問題，從而可以提高接頭性能。Bridges等［14］采用Mn-Co-Cu-Fe-Ni高熵合金對鎳基高溫合金進行了激光釬焊，實現了良好的連接，焊接接頭剪切強度達到220 MPa。Zhang等［15］采用純Ti和FeCoNiCrCu高熵合金復合的新型填料對GH99高溫合金和ZrB2-SiC-C陶瓷進行釬焊連接，焊縫為固溶體結構，接頭最大剪切強度為71 MPa，裂紋主要在ZSC陶瓷中傳播，遠離反應區。 Hao等［16］采用激光焊方法實現了TC4/（CoCrFeNi）100-xCux/304不銹鋼的良好連接，所有焊接接頭均斷裂在Ti/Cu反應層，最高抗拉強度達到161 MPa。筆者課題組［17］將Co13Cr28Cu31Ni28高熵合金作為中間過渡層，采用脈沖TIG焊實現了TA2鈦與Q235鋼的良好連接，焊縫組織為BCC和FCC的固溶體結構，無脆性金屬間化合物產生，接頭強度達到224 MPa。鎢極氬弧焊（TIG）因其熱輸入小熱影響區窄［18］適用于物性差異較大的異種金屬焊接，因此筆者將高熵合金作為鋼-銅異種金屬焊接的中間層，采用TIG焊方法對添加高熵合金中間層的Q235鋼-T2紫銅異種金屬進行熔化焊接，并對接頭進行組織和性能分析。

1 試驗材料與方法

1.1 中間層設計與制備

采用添加高熵合金作為中間層的方式進行銅/鋼焊接，中間層合金元素的選取應主要考慮中間層材料對母材的潤濕性以及對母材元素的冶金相容性。從潤濕性角度考慮，中間層材料應該含有一定量的Fe、Cu元素，由于焊接過程中焊縫里必然有母材的熔入，因此Fe、Cu元素含量不宜過高。根據高熵合金設計要求，為了使合金具備高混合熵，合金需由超過5種不同的元素組成，合金的混合焓必須在-40～10 kJ，各成分元素之間的半徑差必須小于12%，并且所選元素原子半徑和電負性接近［19］，因此其余元素需在元素周期表中Fe、Cu相鄰位置進行選擇。其中Co元素具有鐵磁性，能夠促進FCC相生成，提高合金塑性，此外Co在合金中具有黏合劑的功能［20］，從而可以減少焊接裂紋產生的可能性；Cr元素可以使合金硬度下降，塑性提高［21］，其加入可以減少焊接應力，保證焊縫的綜合力學性能；Ni元素是一種非碳化物元素，與鐵元素和銅元素都能無限固溶［22-23］，增加對母材的冶金相容性，并且其高溫韌性好，可以很好地緩解焊接應力。綜合以上考慮，選用Fe5Co30Cr30Ni30Cu5作為中間層高熵合金，將純度為99.9%的Fe、Co、Cr、Ni、Cu金屬單質粉末按配比精確稱量，每個試樣稱取的總質量為30 g，Fe、Co、Cr、Ni、Cu金屬單質粉末的質量分別為1.47、9.33、8.23、9.29和1.68 g。將稱好的粉末球磨混合均勻后，利用769YP-40B粉末壓片機壓成片狀，壓片后利用WK-Ⅱ真空電弧熔煉爐煉制成高熵合金鑄錠，再利用線切割機將鑄錠切割成尺寸為30 mm×3 mm×1.5 mm的高熵合金條。

1.2 試驗材料與焊接工藝

焊接母材采用T2紫銅板和Q235低碳鋼板，尺寸均為50 mm×50 mm×3 mm。T2紫銅的化學組成為P、Bi、Sb、As、Fe、Pb、Sn、S和Cu，其質量分數分別為0.001、0.001、0.002、0.002、0.004、0.002、0.002、0.003和余量， Q235低碳鋼的化學組成為C、Si、Mn、S、P和Fe，其質量分數分別為0.18、0.25、0.50、0.005、0.005和余量。

焊前利用細砂紙打磨母材和中間層的所有表面以去除油污、氧化膜等雜質，放入丙酮溶液中進行超聲波清洗，而后進行烘干處理。將寬度為1.5 mm的高熵合金條夾于T2紫銅板和Q235低碳鋼板之間，采用TIG焊直流正接法進行焊接。鎢極材料使用鈰質量分數為2%的鈰鎢極，直徑為2.4 mm，其端部打磨為錐形；焊接過程使用氬氣進行保護，氣流量為25 L/min，鎢極伸出長度為4～6 mm；因為銅的導熱性遠高于鋼的導熱性，因此在焊接過程中需將電弧向銅側偏移0.5 mm以補償銅側的熱量損失；考慮銅側熱影響區極易因為焊接熱輸入過大而晶粒粗化，導致接頭性能降低，因此采用小線能量進行雙面焊接成形，雙面焊接選取同樣的焊接參數，經過前期試驗優化出焊接參數為：焊接電壓11.7 V，焊接電流140 A，焊接速度1.5 mm/s。焊接示意圖如圖1所示。

1.3 材料表征及性能測試方法

將焊接接頭利用線切割機切成尺寸為10 mm×10 mm×3 mm的試樣，依次用180 #～2 500 #的砂紙打磨，隨后進行拋光處理，直至表面光亮無劃痕為止。拋光后進行腐蝕，分別使用FeCl3-HCl水溶液（比例為5 g FeCl3+10 mL HCl+100 mL H2O）腐蝕銅側，硝酸酒精（5 mL HNO3+95 mL酒精）腐蝕Q235鋼側，王水（6 mL HCl+ 2 mL HNO3）腐蝕焊縫區域。隨后利用Carl Zeiss Axio Scope A1型金相顯微鏡、JSM-7200F型掃描電子顯微鏡和其附帶的X-Max50型能譜儀分析其微觀組織和成分分布。借助X-Pert PRO MPD 型 X-射線衍射儀測量焊接接頭的物相組成，使用Cu-Kα射線源，管電流為40 mA，管電壓為40 kV，掃面范圍為20°～100°。使用HV-1000A型顯微硬度計測量焊接接頭的硬度分布，加載載荷為0.98 N，加載時間為15 s，從銅母材側到焊縫到鋼母材側，垂直于焊縫每隔0.5 mm取一個點測試硬度，并根據所取得的硬度數據繪制硬度曲線圖。將焊接接頭利用線切割機制成3個標準拉伸試樣，在CTM8000萬能拉力機上進行室溫拉伸試驗，3個試樣分別取至焊縫的兩端和中部。利用JSM-7200F型掃描電子顯微鏡觀察其斷口微觀形貌。焊接接頭拉伸試樣尺寸如圖2（單位：mm）所示。

2 結果與討論

2.1 中間層組織與性能

Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金的XRD衍射圖譜如圖3所示。通過MDI Jade6.0軟件對衍射峰進行檢索，并與PDF數據庫中的標準卡片進行對比分析，確定該高熵合金由單一的FCC型無序固溶體組成，無復雜結構的有序金屬間化合物產生。具有簡單FCC固溶體結構的合金其晶面間距大、滑移方向多，塑性良好，因此用來做焊接中間層可以很好地緩解焊接應力問題。Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金的微觀組織和EDS點成分測試位置如圖4所示。由圖4可以看出，該合金的微觀組織簡單均勻，為花瓣狀枝晶結構，由枝晶和枝晶間區域組成。圖4中點1位于枝晶內，其Fe、Co、Cr、Ni、Cu的原子百分比分別為7.6、31.0、30.9、26.9和3.6；圖4中點2位于枝晶間，其Fe、Co、Cr、Ni、Cu的原子百分比分別為3.6、26.3、27.4、31.5和11.2；Cu元素在枝晶間富集，Ni元素在枝晶間的含量也高于其在枝晶內的含量。這是由于Cu的熔點較低，在其他元素凝固時，Cu元素仍處于流動狀態，被排擠到晶間位置；同時Cu元素與Fe、Cr、Co元素的混合焓（Cu-Fe：13 kJ/mol、Cu-Cr：12 kJ/mol、Cu-Co：6 kJ/mol）較高，與其互溶性較差，導致Cu元素在枝晶間偏聚。而Cu與Ni同屬FCC結構，電負性相近，混合焓較小，可無限互溶，因此在富Cu的枝晶間也形成了Ni的富集。但Cu、Ni的富集并沒有促使枝晶間析出新相，只是造成了一定程度的成分偏析。

采用型號為WDW-300E萬能試驗機對Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金紐扣鑄錠進行壓縮試驗，測試中間層高熵合金的強度和塑性變形能力，其室溫下的壓縮應力-應變曲線如圖5所示。由圖5可知，當加載到萬能試驗機的最大壓力時，試樣只是被壓成鼓狀，沒有出現斷裂，此時高熵合金的變形量為59%，最大強度為704 MPa。因此Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金的強度和塑韌性良好，可作為鋼、銅異種金屬TIG焊的中間層材料。

2.2 接頭顯微組織與結構

圖6為焊接接頭的宏觀橫截面。由圖6可以看出，當使用雙面焊工藝時焊縫橫截面為“工”字形，高熵合金中間層完全熔化，與兩側的Q235鋼及T2紫銅均形成了冶金結合，沒有未熔合、咬邊、氣孔、裂紋、夾雜等缺陷，Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金作為中間層成功實現了鋼-銅異種金屬的有效連接，獲得成型良好的焊接接頭。

焊接接頭的微觀組織如圖7所示。圖7（a）中靠近T2紫銅側的焊縫組織為典型的柱狀晶組織，生長方向朝向焊縫中心。這是因為在焊接過程中焊接電弧偏向T2紫銅側，銅因為其良好的導熱性造成焊接熔池中一部分熱量快速地通過銅母材側散失，焊接熔池體積又小，因此在銅母材側造成了很大的溫度梯度，導致靠近T2紫銅側的焊縫晶粒生長具有強烈的方向性，形成了柱狀晶組織。圖7（b）中焊縫中心的組織由致密的等軸晶組成，晶粒均勻細小。采用雙面焊時，焊接熱輸入小，焊縫中心熔池在凝固過程中溫度梯度較小，結晶速率較大，成分過冷非常顯著，所以導致大量等軸晶形成且晶粒較小。圖7（c）中Q235側焊縫組織以樹枝晶為主，Q235鋼的導熱能力低于T2紫銅，加之電弧偏向紫銅側，因此Q235側溫度梯度較小，冷卻速度較慢，形成了以樹枝晶為主的晶粒形貌，明顯不同于T2紫銅側的柱狀晶形貌。

焊縫各區域的EDS點成分分析結果如表1所示。點1、3、5分別是T2紫銅側焊縫區域、焊縫中心以及Q235側焊縫區域晶體內的點成分，點2、4、6分別是3個區域晶界處的點成分。可以看出，3個區域無論是晶內還是晶界，其成分均滿足高熵合金的元素占比要求（各元素原子占比均在5% ～ 35%），因此焊縫各區域組織均具有高熵化特征。3個區域中均有Cu元素在晶界偏聚、Fe元素在晶內偏聚現象。靠近T2紫銅側的晶界處由于母材Cu的大量熔入，Cu元素偏聚最嚴重；靠近Q235側，Cu元素偏聚現象大大減輕。Cu的熔點較低，在其他元素結晶凝固形成高熵合金相時，部分Cu元素仍處于流動狀態，被排擠到晶間位置，形成晶間富集。而Cu與Fe的相容性極差，隨著晶間Cu富集，不能與之相容的Fe原子被向晶內排擠，形成Fe元素的晶內富集。相比于鑄態高熵合金，因為焊縫冷卻速度快，熔池停留時間短，結晶快，因此Cu元素在晶界處的偏聚不如鑄態高熵合金嚴重，表現出焊縫組織晶粒分布更加致密，晶間區域更加狹小。圖8為焊縫中心區域的EDS成分面掃描圖，可以看出，焊縫中心區域各元素分布比較均勻，沒有明顯的大區域的成分偏析現象。

圖9為焊縫組織的XRD衍射圖譜。利用MDI Jade6.0軟件將衍射圖譜與軟件中的標準卡片數據庫進行比對分析，發現焊縫物相組成與Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金中間層一樣，均為單相FCC固溶體結構，沒有出現新的金屬間化合物。在焊接過程中Q235鋼和T2紫銅均有熔化進入熔池，改變了原有高熵合金中間層的成分占比；但由于高熵合金的超級固溶特性，Fe、Cu的熔入并沒有改變其物相結構，沒有脆性金屬間化合物產生，也沒有鋼和銅直接焊接產生的液相分離和晶間滲透裂紋，實現了焊縫金屬高熵化的目的。

2.3 接頭性能與斷口形貌

圖10為焊接接頭的維氏硬度分布。由圖10可以看出，焊縫區的硬度高于T2紫銅，略低于Q235鋼，介于T2紫銅和Q235鋼之間，使整個焊接接頭具有良好的硬度梯度。整個焊縫區的硬度近似相等，沒有大的突變，進一步說明焊縫區沒有脆硬的金屬間化合物產生。T2紫銅側熱影響區的硬度略低于銅母材，出現一定程度的軟化，這是銅側熱影響區在焊接熱的作用下發生了一定程度的晶粒粗化和位錯密度降低的結果。Q235側熱影響區硬度與鋼母材基本相同，這是因為焊接過程中電弧偏向銅側，加之銅的散熱能力強，使鋼側熱輸入較小，熱影響區過熱現象不明顯，因此硬度變化不大，沒有出現明顯的軟化。

圖11為T2紫銅和焊接接頭的拉伸應力-應變曲線和拉斷后的試樣形貌。由圖11可以看出，焊接接頭的3個拉伸試樣均斷裂在銅母材側的熱影響區，說明焊縫的結合強度高于銅母材，利用Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金作為中間層可以實現鋼/銅異種金屬的可靠連接。3個試樣的抗拉強度分別為227、223 和220 MPa，斷后延伸率分別為40%、43%和43%。T2紫銅的抗拉強度為248 MPa，焊接接頭的平均抗拉強度達到T2紫銅母材的91%，焊接過程中銅母材側熱影響區的軟化是導致焊接接頭抗拉強度略低于T2紫銅的主要原因。在電鏡下對焊接接頭斷口的微觀形貌進行觀察，如圖12所示。可以看出，斷口上有大量韌窩出現，表現出韌性斷裂特征。

3 結 論

（1）設計出的Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金為單相FCC結構，具有良好的強度和塑韌性，可作為銅-鋼異種金屬TIG焊的中間層材料。

（2）利用Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金作為中間層材料，采用TIG焊方法實現T2紫銅和Q235鋼的可靠連接，焊縫成形美觀，無焊接缺陷，焊縫區組織為單相FCC結構，具有顯著的高熵化特征。

（3）基于Fe5Co30Cr30Ni30Cu5高熵合金中間層的T2紫銅和Q235鋼的焊接接頭平均抗拉強度為225 MPa，達到銅母材的91%，斷裂發生在紫銅側熱影響區，斷口表面有大量韌窩，試樣的平均斷后延伸率達到42%，表現出韌性斷裂的特征。

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