鉛鉍回路自然循環瞬態特性與腐蝕沉積研究

李輝, 謝宛均, 朱玉琦, 吳浩, 呂海財, 劉芳, 牛風雷

(華北電力大學 核科學與工程學院, 北京 102206)

液態鉛鉍由于其諸多優異的物理化學性能,成為鉛基快堆冷卻劑和加速器驅動次臨界系統散裂靶的首選材料之一。鉛基快堆在未來分布式供電、船舶與航空等領域具有較大優勢,適合能源供給小型化和移動化。當反應堆失去主泵等能動部件時,自然循環可以導出熱量防止事故惡化。Ma等[1]基于TALL實驗臺架開展了瞬態啟動、功率階躍等實驗研究,Borgohain等[2-3]基于KTL臺架,Coccoluto[4]基于NACIE臺架,Li等[5]基于KYLIN-II臺架,Agostini[6]基于CHEOPE裝置上,分別開展了典型瞬態工況和穩態工況的實驗研究。目前針對鉛或鉛鉍開展自然循環模擬研究的分析程序是基于水等介質開發的,而水與鉛鉍的物理化學性質有很大不同,因此其適用性還需要充分研究論證。

在鉛或鉛鉍為冷卻劑的自然循環回路中,鉛鉍腐蝕問題不容忽視。結構材料中的多種元素(鐵、鉻、鎳等)都能夠溶解在鉛鉍合金中,而且溶解速率與溫度呈正相關,若不及時干預會導致嚴重后果。腐蝕速率受溫度、氧濃度、流速、材料的表面成分以及雜質等多種因素的綜合影響[7]。Schroer[8]、Kurata等[9]研究了馬氏體鋼和奧氏體不銹鋼在LBE中的氧化行為,發現2種鋼材均可形成3層氧化膜,最外層為多孔Fe3O4層,其下面為致密的Fe-Cr尖晶石層,以及最內部的內氧化層(IOZ)。Tsisar[10]、Kurata等[11-12]發現,在奧氏體鋼和馬氏體鋼中分別添加適量的鋁和硅元素可降低材料的腐蝕速率。文獻[13-15]研究了溫度對馬氏體和奧氏體鋼材的耐腐蝕性能的影響,發現溫度的變化會導致腐蝕機制的改變,鉛基快堆溫度建議控制在400～450 ℃以增加鋼材的穩定性。文獻[16-18]研究了腐蝕時間對鋼材的影響,發現鐵素體鋼氧化膜厚度在開始時急劇增加,隨著時間的增加,氧化膜生長緩慢,腐蝕1 000 h后T91表面氧化膜生長到14 μm。

為研究鉛基快堆自然循環熱工水力特性,本文采用離散求解控制方程的方法開發出適合鉛鉍實驗回路的自然循環程序,并將其運用到鉛鉍回路內腐蝕沉積研究,建立回路腐蝕沉積數學模型,對回路運行的腐蝕結果進行預測。

1 自然循環與腐蝕沉積數學模型

本文建立了實驗回路的瞬態自然循環數學模型以及穩態自然循環下的回路腐蝕沉積模型,用于求解自然循環狀態下回路腐蝕沉積分布,保障回路的安全運行。

1.1 鉛鉍實驗回路

鉛鉍實驗回路(universal lead(Pb) bismuth(Bi) eutectic advanced test loop,UPBEAT)主要用于開展氧控實驗、材料腐蝕實驗和熱工水力實驗。回路主要包括主加熱器、膨脹箱、固態氧控旁路、空氣型換熱器、電磁流量計等關鍵設備,管路材料均為316L型不銹鋼,所有管路外均有電伴熱帶纏繞,并且用保溫棉包裹。實驗開始前,對熔化罐進行加熱使鉛鉍熔化,同時開啟主加熱器和管路中電加熱帶對管路進行預熱,使其達到鉛鉍熔點之上。再向熔化罐注入氬氣,開啟其與管路連接的電動閥,將熔化罐中的鉛鉍注入到回路中,當膨脹箱中液位到達指定位置時,關閉主回路與熔化罐的電動閥,注入結束。若處于強迫循環,電磁泵驅動鉛鉍流體進行循環。回路中設有壓力傳感器和溫度測點以監測回路運行情況,如圖1所示。

注:1.加熱器,2.電動閥,3.膨脹箱,4.95%氬氣+5%氫氣,5.廢氣,6.氧傳感器,7.氧化鉛顆粒,8.換熱器,9.流量計,10.熔化罐,T為測溫點,P為測壓力點。圖1 鉛鉍回路簡圖Fig.1 LBE loop sketch

1.2 自然循環數學模型

本文用于求解一維瞬態自然循環流量與溫度場分布,熱段主要包括加熱器、膨脹箱以及連接管路,冷段主要設備為空氣型換熱器,取鉛鉍流向為逆時針流動。模型假設為:

1)流體為不可壓縮流體;

2)流體溫度僅考慮沿軸向變化,忽略徑向導熱,將回路簡化為一維模型,考慮管道與流體軸向導熱;

3)滿足Boussinesq假設,忽略粘性耗散,除了體積力項,其他項中密度均為常數。

1.2.1 控制體方程

1)動量與能量方程。

鉛鉍回路內的自然循環滿足動量方程,將閉合環路劃分為壁面和流體節點長度相等的控制體。流體和壁面控制體滿足動量和能量方程為:

(1)

(2)

(3)

式中:ρ為鉛鉍密度,kg/m3;u為鉛鉍流速,m/s;p為鉛鉍靜壓,Pa;f為摩擦系數;T為鉛鉍溫度,K;α為熱擴散系數,m2/s;L為控制體長度;q為熱流密度,W/m2;Cp為鉛鉍比定壓熱容,J/kg·K;Vf為控制體體積,m3;hi為鉛鉍對流換熱系數,W/(m2·℃);Tw為壁面溫度,K;ρ0為參考密度,kg/m3;αw為壁面熱擴散系數;Ti為鉛鉍溫度,K;Do和Di分別為管道外徑和內徑,m;ho,i為外壁面對流換熱系數;ρw為壁面密度;Cp,w為壁面比定壓熱容。

2)控制體方程的離散。

為求解瞬態自然循環流量和溫度場分布,提高控制方程的求解精度,本文分別對控制體動量方程、能量方程以及壁面導熱方程(偏微分方程)進行離散。

基于Borgohain的研究[2],采用時間隱式法對動量方程進行離散,再利用數學方法整理,分別得到:

(4)

(5)

式中:Wn+1為n+1時刻的鉛鉍質量流量,kg/s;對第i個控制體能量方程離散結果為:

(6)

整理式(6)可得:

(7)

同理,對壁面導熱偏微分進行顯式離散:

(8)

整理式(8)得:

(9)

式(7)與(9)對于時間步長的選取做出了限制,在空間步長確定后,且當計算的時間步長不同時,取較小值作為迭代的時間步長。

1.2.2 鉛鉍流體準則數與阻力系數求解

對于管內流動換熱,努塞爾數采用圓管內流動換熱經驗關系式求解:

(10)

式中Pe為無量綱,Pe=uD/α。

管道內摩擦阻力系數fi采用:

(11)

局部阻力系數ki采用:

(12)

1.2.3 控制體劃分與求解方法

本文回路為平行四邊形結構,傾斜段設計目的在于完全回收鉛鉍,針對實驗回路進行建模和控制體劃分,劃分結果如圖2所示。

圖2 UPBEAT回路控制體劃分Fig.2 Control body division of UPBEAT loop

本文鉛鉍自然循環動量方程與能量方程均是非線性偏微分方程,屬于耦合關系。考慮到在自然循環的建立過程中鉛鉍流體的物理性質變化不大,圖3為程序具體求解流程:首先對能量方程進行求解,獲得自然循環建立過程中的溫度場。然后利用回路中的溫度場進行求解動量方程,獲得鉛鉍自然循環的流量,進行循環迭代直到滿足收斂條件,達到穩態自然循環。

圖3 鉛鉍實驗回路程序求解流程Fig.3 Program solving of UPBEAT

1.3 腐蝕沉積模型建立

流體在系統中的流動傳質滿足對流-擴散方程:

(13)

為簡化方程,引入以下假設:

1)回路中的傳質過程為穩態,流體的物性和主流速度在軸向上保持恒定;

2)管道內的湍流充分發展;

3)流體的擴散系數遠小于運動粘度;

4)壁面光滑,腐蝕沉積不會影響流體的運動狀態;

5)不考慮化學反應引起的傳質行為;

6)考慮對流行為發生在回路軸向,徑向主要為擴散行為,并且擴散主要發生在靠近壁面的擴散邊界層內。

基于以上假設,對流-擴散方程簡化為:

(14)

(15)

代入傅里葉級數,將壁面處Fe濃度轉化為:

(16)

式(16)整理簡化為:

(17)

求解方程(17):

(18)

運用Fick第一定律,求出壁面處傳質速率:

(19)

由于實驗臺架是閉合回路,在穩態自然循環狀態下回路中總的腐蝕沉積代數和為0,對整個回路進行積分,滿足:

(20)

將式(19)代入式(20)得:

(21)

2 自然循環瞬態特性與腐蝕沉積結果分析

2.1 鉛鉍實驗回路自然循環特性

本文主要開展鉛鉍實驗回路瞬態自然循環分析,主要包括瞬態啟動、功率階躍時UPBEAT回路的瞬態熱工水力行為以及不同參數對其自然循環能力的影響,為后續開展實驗分析提供參考。

2.1.1 瞬態啟動與功率階躍

鉛鉍實驗回路自然循環的瞬態啟動初始狀態為等溫、零功率、靜止狀態。

圖4為在6 kW加熱功率,350 ℃初始溫度時加熱器出口與換熱器出口的溫度變化與溫差變化。在瞬態自然循環的初始時刻,加熱器輸入的熱量導致加熱器的出口溫度瞬間上升。同樣,換熱器的開啟導致換熱器處的壁面溫度突然下降,流體在加熱器出口的溫度瞬間下降。隨后,加熱器的溫度先下降后上升逐步達到穩定,而換熱器的出口由于能量的輸入流體溫度逐漸增加也逐步達到穩態,二者基本同時達到穩態,達到穩態時加熱器出口溫度增加了約99 ℃。圖5(b)中,溫度差在初始階段陡降,隨后先增加后減小至穩定狀態,最大溫度差約159 ℃,穩態溫度差為86 ℃,約為最大溫度差的1/2。

圖4 Q=6 kW, Tin=350 ℃時加熱器出口與換熱器出口的溫度變化與溫差變化Fig.4 Temperature change and temperature difference between heater outlet and heat exchanger outlet at Q=6 kW, Tin=350 ℃

圖5 Q=4 kW、6 kW、8 kW、12 kW,Tin=350 ℃時溫度響應與流量響應Fig.5 Temperature response and flow response at Q=4 kW,6 kW,8 kW,12 kW,Tin=350 ℃

在瞬態啟動達到穩定的自然循環狀態時不斷改變輸入功率,回路自然循環流量與溫度場也會發生變化,4、6、8、12 kW下的瞬態響應特性研究結果如圖5所示。

圖5(a)為在不同功率下的加熱器和換熱器溫度場變化。隨著功率的增加,溫度變化趨勢一致。但在功率階躍的過程中,換熱器的出口穩態溫度變化較小,原因是膨脹箱內存在大量的液態鉛鉍,流體在此處均勻攪渾。隨著加熱功率增加,結果與Borgohain[2]研究結果相似。圖5(b)可以明顯觀察到加熱器出口與換熱器出口之間達到穩態的溫度差,瞬態過程最大溫度差逐漸增加。溫度差的增加導致自然循環的驅動力上升,進而引起流量的增加,相較于加熱段功率Q為4 kW時,6、8與12 kW流量增加幅度約2.8%、4.8%、8.4%。

2.1.2 初始入口溫度對自然循環的影響

不同的初始入口溫度對自然循環瞬態啟動也會產生影響,本文模擬了實驗回路在Q為4 kW、鉛鉍入口溫度Tin分別為300、350、400、450 ℃時的瞬態啟動過程。發現隨著入口溫度的增加,加熱器和換熱器的出口溫度明顯有提高的趨勢,相對于入口溫度分別升高了24.3%、20%、16.5%、14.2%,加熱器與換熱器出口溫度變化率逐漸減小。

圖6(b)中,加熱器與換熱器出口達到穩態時的溫度差和瞬態過程中的最大溫差均會隨入口溫度的增加而增加,從而引起回路自然循環流量的增加。相較于Tin為300 ℃,Tin為350、400、450 ℃時流量增加幅度分別約為6.2%、12.2%、17.8%,見圖6(c)。由此可見,入口溫度對于建立自然循環的影響不可忽視。

圖6 Q=4 kW,Tin=300 ℃、350 ℃、400 ℃、450 ℃時溫度響應與流量響應Fig.6 Temperature response and flow response at Q=4 kW,Tin=300 ℃,350 ℃,400 ℃,450 ℃

2.2 鉛鉍實驗回路腐蝕沉積

為了研究鉛鉍實驗回路自然循環運行時的腐蝕沉積特性,本文采用加熱功率為8 kW、入口溫度為350 ℃時建立穩態自然循環的熱工水力參數開展研究。本文主要研究氧濃度為0、1×10-8與1×10-7時的回路腐蝕沉積特性,Fe在3種不同氧濃度下的回路分布如圖7所示。

圖7 回路Fe分布Fig.7 Fe distribution in UPBEAT loop

自然循環下的流動參數為:

γ=λρV2/2μ

(22)

式中:γ為剪切速率;λ阻力系數,采用λ=0.184Re-0.2計算;Re約為10 641,求得λ為0.028 8,則γ為232.26。回路總長L為9.7 m,擴散系數取值范圍為:

1×10-10m2/s≤D≤1×10-8m2/s

(23)

在本文中取D=1×10-9m2/s。圖8為回路中腐蝕沉積分布示意圖,其中正值代表溶解腐蝕,負值代表沉積,正值越大表示回路被鉛鉍流體溶穿的可能性越高,負值越大表示管路中由于沉積導致堵塞的風險越大。實際運行中管路不可避免地會出現溶解/沉積腐蝕的情況,因此要把溶解/沉積降低到一定范圍之內。

圖8 腐蝕沉積速率分布Fig.8 Corrosion precipitation rate

圖8(a)為回路中無氧狀態下的溶解/沉積分布,Fe在溫度較高時往往會出現溶解腐蝕。這是由于此時壁面Fe濃度高于主流濃度,在濃度梯度的作用下壁面處Fe向主流中遷移,液態鉛鉍內Fe濃度提高。隨著主流進入溫度較低的區域,溫度的降低使得Fe在液態鉛鉍中的溶解度逐漸下降,液態鉛鉍中的Fe向壁面遷移導致沉積;無氧狀態時回路發生溶解腐蝕最嚴重的區域處于加熱器的出口位置,可達150 μm/a,這是回路運行不能接受的;沉積產生的最大位置位于換熱器內部,可達78.6 μm/a,對于長時間運行的回路會導致管路的堵塞。因此,更換溶解/沉積最大位置處的管路可以降低管路被溶穿或者堵塞的風險,但不是長久之計。

圖8(b)為回路中無氧與氧控狀態下溶解/沉積分布,回路中氧控狀態下的溶解腐蝕/沉積與無氧狀態下的分布基本一致。但是,氧控狀態下的溶解腐蝕/沉積遠小于無氧狀態下的腐蝕速率,其中當回路中氧濃度為1×10-8時回路最大溶解腐蝕速率僅為0.15 μm/a,最大沉積速率為0.08 μm/a;而當回路氧濃度為1×10-7時回路的最大溶解速率為0.007 μm/a,最大沉積速率為0.003 6 μm/a。在氧控狀態下回路中的溶解/沉積速率非常小,回路運行或反應堆運行時是可以接受的。因此,在鉛鉍回路引入氧控是一種抑制回路腐蝕提升運行安全性的有效手段。

本文對不同加熱功率時自然循環狀態下的腐蝕沉積速率開展討論,分別開展了Q為6、8及12 kW下的穩態自然循環腐蝕沉積計算。

圖9(a)為無氧情況下、不同加熱功率時的回路腐蝕沉積分布。計算結果表明,在6、8及12 kW加熱功率下,回路最大溶解速率分別為96.5、150、422 μm/a。可見,加熱功率的提高直接導致了溶解腐蝕速率的增加;最大沉積速率隨功率變化和溶解速率變化一致,分別為54.9、78.6、255.6 μm/a。

圖9 不同自然循環功率與氧濃度時回路腐蝕沉積速率分布Fig.9 Distribution of circuit corrosion precipitation rate at different natural circulation power and oxygen concentration

圖9(b)是引入氧控回路的腐蝕沉淀速率,其腐蝕沉積分布與無氧時基本相同。但腐蝕沉積速率遠小于無氧狀態。在氧氣濃度為1×10-8,最大加熱功率為12 kW時,最高腐蝕/沉積速率分別為1.85和0.89 μm/a。由于真實運行環境的復雜程度更高,腐蝕會比計算結果更加嚴重,因此在以鉛鉍流體為冷卻劑的反應器或實驗回路中,必須考慮其腐蝕問題,否則會對回路造成嚴重的破壞。

3 結論

1)瞬態啟動時回路溫度波動較大,穩態溫度差約為瞬態過程中最大溫度差的一半;功率階躍與入口溫度增加均會導致自然循環流量的增加,且入口溫度增加使得加熱器與換熱器出口溫度變化率逐漸減小。

2)開展了鉛鉍回路溶解與沉積模擬研究,建立的溶解腐蝕模型揭示了回路氧濃度、回路熱功率等對回路腐蝕沉積分布的影響規律,為鉛鉍回路安全穩定運行提供參考。

3)在引入氧控后(c0=1×10-8),最大腐蝕速率減小至0.15 μm/a,最大沉積速率0.08 μm/a;加熱功率的提高會導致回路腐蝕沉積速率均增加,在無氧和氧控狀態下結果一致。因此,為運行安全和穩定,在鉛基回路或鉛基反應堆運行時溫度不宜過高。