可延展壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)界面脫粘的預(yù)測與調(diào)控

周煜棠，王 博,2，張博涵，畢皓皓，黃永安，王爍道

(1.西北工業(yè)大學(xué)工程力學(xué)系，西安 710072；2.大連理工大學(xué)工業(yè)裝備結(jié)構(gòu)分析國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，大連 116024；3.華中科技大學(xué)機(jī)械科學(xué)與工程學(xué)院，武漢 430074；4.俄克拉荷馬州立大學(xué)機(jī)械與宇航工程學(xué)院，美國 ，俄克拉荷馬 74078)

可延展無機(jī)電子器件以其獨(dú)特的延展性在信息、醫(yī)療等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大應(yīng)用前景[1-2]。可延展無機(jī)柔性電子器件的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有6 種設(shè)計(jì)方案[3]：1)波紋結(jié)構(gòu)；2)直互聯(lián)島橋結(jié)構(gòu)；3)蛇形互聯(lián)島橋結(jié)構(gòu)；4)分形互聯(lián)島橋結(jié)構(gòu)；5)折紙結(jié)構(gòu)；6)剪紙結(jié)構(gòu)。波紋型結(jié)構(gòu)已在電子皮膚、電子眼相機(jī)和柔性人體健康檢測器中得到了廣泛應(yīng)用[4-5]。KHANG 等[6]提出硅可以被可拉伸或壓縮成更大的應(yīng)變而不產(chǎn)生破壞。SUN 等[7]和WU 等[8]對這種結(jié)構(gòu)進(jìn)行了改進(jìn)，提出了可控的半導(dǎo)體薄膜屈曲幾何形狀的波紋型結(jié)構(gòu)。壓電材料由于其獨(dú)特的力電耦合行為和優(yōu)異的電學(xué)性能[9]，F(xiàn)ENG 等[10]通過預(yù)應(yīng)變方法在柔性基底上制造了具有波紋型的可拉伸PZT 納米帶。LI 等[11]分析了壓電器件-基底結(jié)構(gòu)的起皺，并獲得了波長、振幅和臨界電壓。

在實(shí)際應(yīng)用中，界面力學(xué)性能直接影響著整體機(jī)構(gòu)或裝備的服役壽命和性能[12-14]。KENDALL[15]解析得到了撕脫力隨撕脫角、界面黏附能與彈性能的變化關(guān)系；WANG 等[16]解析地給出了薄膜-基底屈曲的各種模式過渡的預(yù)測式；ZHANG 等[17]探討了大預(yù)應(yīng)變軟基底上薄膜自發(fā)屈曲驅(qū)動周期性分層的形成和演化機(jī)理；韓明杰等[18]通過撕脫實(shí)驗(yàn)研究了薄膜初始曲率、彎曲剛度等因素對界面粘附性能的影響；陳少華等[19]針對粘附接觸力學(xué)及薄膜-基底界面力學(xué)的系統(tǒng)總結(jié)。綜上所述，不難發(fā)現(xiàn)：現(xiàn)有的主要討論了粘附強(qiáng)度、膜的曲率、彎曲剛度因素對薄膜-基底結(jié)構(gòu)界面強(qiáng)度的影響，然而，并未考慮這些因素對該結(jié)構(gòu)屈曲特性的影響。

另外，柔性電子產(chǎn)品經(jīng)常暴露在各種載荷條件下[20]，除機(jī)械載荷和電載荷外，溫度也影響設(shè)備的電學(xué)和力學(xué)性能，對柔性電子封裝的結(jié)構(gòu)完整性和可靠性起著至關(guān)重要的作用[21]。WANG 等[22]根據(jù)剪切變形的轉(zhuǎn)角和位移關(guān)系給出了膜-基結(jié)構(gòu)界面應(yīng)力的解析解；GENT 和PETRICH[23]研究了溫度和加載速率對黏彈性薄膜撕脫行為的影響；GAO 等[24]得到了在熱載荷下的硅片與薄膜的界面應(yīng)力；YIN 等[25]系統(tǒng)研究了柔性電子器件周期維度、膜厚度和熱源配置對溫度范圍的影響；楊育梅等[26]研究了高溫超導(dǎo)薄膜中正應(yīng)力及基底-薄膜界面處切應(yīng)力的大小及分布特征；KESSENTINI等[27]給出了多層材料在濕-熱-機(jī)多物理場下的界面應(yīng)力的解析解。綜上現(xiàn)有研究可以發(fā)現(xiàn)：現(xiàn)有研究主要溫度變化對薄膜基底系統(tǒng)的界面應(yīng)力的影響，并未分析溫度對該系統(tǒng)失穩(wěn)特性的影響。

綜上所述可以發(fā)現(xiàn)，目前的研究對象偏重于單一因素對材料與彈性基底組成的粘接結(jié)構(gòu)界面失效分析，鮮有較為系統(tǒng)的研究物理場強(qiáng)度、預(yù)應(yīng)變、材料性質(zhì)和界面粘附情況對結(jié)構(gòu)屈曲與界面失效的力學(xué)行為的影響。本文基于Euler-Bernoulli 梁理論并考慮von-Karman 非線性及考慮溫度效應(yīng)和表面壓電效應(yīng)，討論預(yù)應(yīng)變、界面粘附力、基底彈性模量對薄膜基底結(jié)構(gòu)失穩(wěn)特性的影響；定量分析上述4 種因素對結(jié)構(gòu)的共同作用，能夠預(yù)測薄膜基底結(jié)構(gòu)的任何材料在任何粘附條件下的屈曲模式，并通過有限元仿真對本文分析結(jié)論進(jìn)行驗(yàn)證。

1 壓電薄膜-柔性基底結(jié)構(gòu)失穩(wěn)模式

如圖1(a)所示，將壓電薄膜粘附在預(yù)拉伸變形的柔性基底上時，其中：壓電薄膜長度為L；厚度為h。當(dāng)釋放作用在柔性基底上的預(yù)拉伸應(yīng)變εpre時，薄膜基底結(jié)構(gòu)會出現(xiàn)4 種模式[16]：1) 無失穩(wěn)(flat，圖1(b))，當(dāng)預(yù)應(yīng)變 εpre較小時，薄膜完美平整粘附于基底上表面；2) 褶皺失穩(wěn)(wrinkling，圖1(c))，當(dāng) εpre增加時，薄膜仍然完全粘附于基底表面，但在其表面形成褶皺；3) 局部脫層屈曲(partial delamination，圖1(d))，當(dāng) εpre再 增 加 時，部分壓電薄膜與基底脫粘；4) 全脫層屈曲(total delamination，圖1(e))，當(dāng) εpre繼續(xù)增加時，薄膜完全從基底上脫離。本文基于能量方法和最小能量原理，解析給出了該系統(tǒng)失穩(wěn)的臨界應(yīng)變。

圖1 壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)Fig.1 Piezoelectric film-substrate structure

假設(shè)薄膜失穩(wěn)后的波長遠(yuǎn)大于其厚度，本文采用非線性Euler-Bernoulli 梁[28]理論對薄膜進(jìn)行建模，假設(shè)薄膜只在z方向存在電場分量，其位移-應(yīng)變關(guān)系及本構(gòu)關(guān)系可表示為[29-34]：

式中：u和w為 膜平面內(nèi)/外位移； σx為軸向應(yīng)力；Dz和Qz分別為z方 向電場位移和電場強(qiáng)度；e31、k33、 α、p3、 ?T分別為壓電系數(shù)、介電系數(shù)、熱膨脹系數(shù)、熱電系數(shù)和溫度變化量；E11為彈性模量。假設(shè)薄膜面內(nèi)位移w為[35]：

式中，A和 λ為待求的屈曲波幅和波長。根據(jù)胡克定律，壓電薄膜膜力Nx及薄膜-基底界面處的剪切力T1的表達(dá)式為[29]：

由靜電學(xué)可知[36]， Φ、Qz與Dz有如下關(guān)系：

假設(shè)Φ 的邊界條件為：Φ (-h/2)=0 ，Φ (h/2)=V；結(jié)合式(3)和式(6)，可以得到Ez：

假設(shè)薄膜與基底界面處的剪切應(yīng)力為0[29]，薄膜膜力Nx為均勻分布，即 ?εm/?x=0；根據(jù)式(1)和式(4)，可以得到壓電薄膜的面內(nèi)位移u為：

假設(shè)壓電薄膜的剛體位移為0，即C2=0；令C1=-εpre，負(fù)號表示薄膜受到壓縮[29]應(yīng)變。這樣，式(8)可以重新表示為：

1.1 褶皺失穩(wěn)系統(tǒng)的總能量

褶皺失穩(wěn)薄膜-基底結(jié)構(gòu)系統(tǒng)的總能量Uw由[16]薄膜勢能Up、基底的彈性能Us以及薄膜基底之間的界面粘附能Ua組成，即：

基于能量最小化原理可以得到褶皺失穩(wěn)結(jié)構(gòu)的臨界波幅A， 波長 λ：

通過求解式(11)可以得到A和 λ的解析表達(dá)式，再將其回代如能量表達(dá)式(10)。這樣Uw可由膜-基系統(tǒng)材料參數(shù)、幾何參數(shù)重新表示為：

1.2 局部脫層屈曲結(jié)構(gòu)的總能量

假設(shè)脫粘失穩(wěn)部分出現(xiàn)n個屈曲形貌：n個屈曲形貌具有相同的波長，脫粘部分長度均為l。定義脫粘部分的總應(yīng)變?yōu)?εn，粘附區(qū)域的薄膜應(yīng)變?yōu)?εam。定義其位移-應(yīng)變關(guān)系為：

式中，脫粘部分應(yīng)變 εn由膜應(yīng)變?u/?x+(?w/?x)2/2和彎曲應(yīng)變 -z?2w/?x2組成。如1.1 節(jié)的推導(dǎo)，可以得到脫粘部分發(fā)生屈曲失穩(wěn)的面內(nèi)和面外位移為：

局部脫層失穩(wěn)系統(tǒng)總能量Ub是由脫粘屈曲形貌的勢能Up和粘附區(qū)域界面的粘附能Ua組成：

然而l無法顯式給出，只能給出它的隱式表達(dá)式為：

由式(16)可知，局部脫層失穩(wěn)系統(tǒng)總能量與發(fā)生屈曲形貌的個數(shù)n相關(guān)，圖2 描述了發(fā)生脫粘屈曲的形貌個數(shù)n與該系統(tǒng)總能量Upart之間的關(guān)系發(fā)現(xiàn)：當(dāng)n=1時，薄膜基底系統(tǒng)總能量最低。因此，在后文的研究中n取值為1。這樣，局部脫粘失穩(wěn)系統(tǒng)總能量可以表示為：

圖2 屈曲形貌數(shù)n與總能量的關(guān)系Fig.2 The relationship between the total energy and buckling pattern's numbern

圖3 0

1.3 全脫層屈曲結(jié)構(gòu)的總能量

對于全脫層屈曲的壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)，假設(shè)失穩(wěn)波長為L，這樣壓電薄膜的面內(nèi)和面外位移為：

發(fā)生全脫層屈曲的薄膜基底結(jié)構(gòu)系統(tǒng)總能量只有薄膜的勢能，即：

如1.1 節(jié)和1.2 節(jié)，根據(jù)能量最小值原理，得到發(fā)生全脫層屈曲的臨界波幅A，再回代入式(22)，壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)的系統(tǒng)總能量可以重新表示為：

令式(24)Ut中波幅A=0，可以無失穩(wěn)的薄膜基底結(jié)構(gòu)的系統(tǒng)總能量為：

1.4 薄膜基底系統(tǒng)總能量歸一化

為分析方便起見，引入無量綱參數(shù)為：

利用無量綱參數(shù)式(25)處理總能量方程式(12)、式(20)、式(23)和式(24)，得到無量綱形式膜基底結(jié)構(gòu)總能量分別為：

薄膜基底結(jié)構(gòu)存在6 種相互演變：1) 無失穩(wěn)和褶皺失穩(wěn)的演變；2) 無失穩(wěn)和全脫層屈曲失穩(wěn)的演變；3) 無失穩(wěn)和局部脫層失穩(wěn)的演變；4) 褶皺與全脫層失穩(wěn)的演變；5) 褶皺與局部脫層失穩(wěn)的演變；6) 全脫層屈曲與局部脫層失穩(wěn)的演變。接下來從能量角度，對壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)失穩(wěn)演變進(jìn)行分析：

同理，可得到其它演變的臨界應(yīng)變?yōu)椋?/p>

2 數(shù)值仿真與討論

為了驗(yàn)證第1 節(jié)定量分析的有效性及優(yōu)越性，本節(jié)將采用數(shù)值仿真和有限元方法進(jìn)行對比驗(yàn)證。在數(shù)值仿真中選取壓電薄膜為PZT-4，相關(guān)材料和幾何參數(shù)如表1[29,38]所示。在本文的有限元仿真中，設(shè)定壓電薄膜PZT-4 的厚度為100 nm，PDMS 基底的厚度為3 mm，薄膜與基底的厚度比約為10-4量級，柔性基底可等效為半無限大基底。

表1 壓電薄膜PZT-4 的材料參數(shù)和幾何參數(shù)Table 1 Material and geometric parameters of piezoelectric thin film PZT-4

2.1 基底彈性模量、界面粘附力及預(yù)應(yīng)變對薄膜基底結(jié)構(gòu)屈曲特性的影響

因此，可以得到如下定量判斷準(zhǔn)則：

對于較軟基底情況下的薄膜基底系統(tǒng)失穩(wěn)判斷準(zhǔn)則式(39)進(jìn)行了有限元方法驗(yàn)證，如圖4(d)所示。

圖4 1

圖5 3

圖6Es>5時薄膜基底系統(tǒng)總能量與預(yù)應(yīng)變曲線和相圖Fig.6 The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure whenEs>5

2.2 電壓和溫度變化量對膜基結(jié)構(gòu)屈曲特性影響

由第2.1 節(jié)可知，膜基底能量表達(dá)式及臨界應(yīng)變還與溫度變化量和電壓有關(guān)，圖7(a)和圖7(b)描述了膜基底結(jié)構(gòu)總能量與溫度變化量和電壓關(guān)系。從圖7(a)可以看出，隨著溫度變化量的增加，局部脫層失穩(wěn)和全脫層失穩(wěn)的系統(tǒng)總能量呈現(xiàn)單調(diào)遞減趨勢，褶皺失穩(wěn)的膜基系統(tǒng)總能量先增加然后減小；從圖7(b)可以看出，隨著電壓的增加，除了發(fā)生褶皺失穩(wěn)的薄膜基底系統(tǒng)總能量，其它模式系統(tǒng)總能量是單調(diào)遞減，褶皺失穩(wěn)模式系統(tǒng)總能量先增加，再減小。

圖7 薄膜基底系統(tǒng)總能量與外加物理場強(qiáng)度之間的關(guān)系Fig.7 The relationship between the total energy of thin film substrate system and the intensity of applied physical field

從能量角度分析，可以發(fā)現(xiàn)：無論是溫度變化量還是電壓在微小調(diào)控的基礎(chǔ)上，能夠?qū)崿F(xiàn)無失穩(wěn)、褶皺、局部脫層和全脫層失穩(wěn)之間相互演變。即可以通過調(diào)控溫度變化量和電壓的方式，實(shí)現(xiàn)對壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)的失穩(wěn)特性精細(xì)化調(diào)控。

圖8 壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)的三維相圖Fig.8 Three-dimensional phase diagrams of piezoelectric film/substrate structure

3 結(jié)論

針對壓電薄膜-基底結(jié)構(gòu)的失穩(wěn)特性，本文首先基于彈性薄膜和半無限大基底假設(shè)，建立了壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)的力學(xué)模型；然后基于能量方法和最小能量原理，得到了壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)褶皺、局部脫層失穩(wěn)及全脫層屈曲的臨界應(yīng)變；并通過數(shù)值和有限元仿真，驗(yàn)證了本文臨界解析解的正確性；討論了柔性基底的彈性模量、薄膜/基底界面間的粘附能系數(shù)、電壓及溫度變化量等對該結(jié)構(gòu)屈曲模式轉(zhuǎn)化的臨界應(yīng)變的影響。研究結(jié)果表明：

(1)對于不同材料參數(shù)和界面粘附強(qiáng)度的薄膜基底結(jié)構(gòu)，改變預(yù)應(yīng)變和溫度變化量、電壓，能夠避免壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)界面脫粘分層，實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)表面失穩(wěn)特性的調(diào)控；

(2)與改變預(yù)應(yīng)變方式相比，通過調(diào)控壓電薄膜的溫度變化量和電壓，能夠?qū)崿F(xiàn)壓電薄膜基底結(jié)構(gòu)失穩(wěn)特性的精細(xì)調(diào)控。

本文的理論預(yù)測及結(jié)論有助于可延展壓電薄膜器件的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及優(yōu)化。