鐿原子超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3→6s21S0 E2 躍遷及超精細(xì)常數(shù)的精確計(jì)算*

趙國棟 曹進(jìn) 梁婷 馮敏 盧本全 常宏?

1) (中國科學(xué)院國家授時(shí)中心,西安 710600)

2) (時(shí)間基準(zhǔn)及應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710600)

3) (中國科學(xué)院大學(xué)天文與空間科學(xué)學(xué)院,北京 101408)

4) (合肥國家實(shí)驗(yàn)室,合肥 230026)

在鐿原子中,利用5d6s3D1 →6s21S0 躍遷探索宇稱破缺效應(yīng)已經(jīng)得到了深入的研究.但是5d6s3D1 態(tài)與基態(tài)6s21S0 之間的M1 躍遷和超精細(xì)誘導(dǎo)E2 躍遷很大程度上影響了宇稱破缺信號(hào)的探測.因此,很有必要精確計(jì)算5d6s3D1 態(tài)與基態(tài)6s21S0 之間的M1 躍遷和超精細(xì)誘導(dǎo)E2 躍遷的躍遷概率.本文利用多組態(tài)Dirac-Hartree-Fock 理論精確計(jì)算了5d6s3D1 →6s21S0 M1 躍遷和超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3 →6s21S0 E2 躍遷的躍遷概率.計(jì)算時(shí)詳細(xì)分析了電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對(duì)躍遷概率的影響.此外,還分析了不同微擾態(tài)和不同超精細(xì)相互作用對(duì)躍遷概率的影響.本文計(jì)算的3D1,2,3和1D2 態(tài)的超精細(xì)常數(shù)與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果符合得很好,從而證明了本文所用計(jì)算模型的合理性.結(jié)合實(shí)驗(yàn)測量的超精細(xì)常數(shù)和本文理論計(jì)算所得的核外電子在原子核處的電場梯度,重新評(píng)估了173 Yb 原子核電四極矩 Q=2.89(5)b,評(píng)估結(jié)果與目前被推薦的結(jié)果符合得很好.

1 引言

弱相互作用力是迄今為止唯一已知違反空間反演對(duì)稱性(宇稱)的基本相互作用力[1].這種宇稱破缺(parity violation,PV)效應(yīng)可以用來分離出原子系統(tǒng)中的弱相互作用,為檢驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)模型提供了一種新的方法[2,3].宇稱破缺效應(yīng)在鐿原子5d6s3D1→6s21S0躍遷中得到了廣泛研究[4,5],最新實(shí)驗(yàn)[6]的精度達(dá)到了0.5%,在此精度下不僅能夠探測鐿原子的PV 振幅隨同位素的變化,從而獲得附加Z 玻色子與電子、質(zhì)子和中子相互作用的極限,而且可以觀察到與核自旋相關(guān)的PV 振幅,其大小比與核自旋無關(guān)的宇稱破缺振幅小兩個(gè)數(shù)量級(jí).

對(duì)于實(shí)驗(yàn)觀測到的鐿原子5d6s3D1→6s21S0躍遷中宇稱破缺信號(hào),最大的貢獻(xiàn)來自PV 振幅與Stark 誘導(dǎo)躍遷振幅的干涉項(xiàng)[7,8],其他較小的貢獻(xiàn)則來自M1 禁戒躍遷和超精細(xì)誘導(dǎo)E2 躍遷與PV 振幅的干涉.因此,精確計(jì)算5d6s3D1→6s21S0M1 躍遷和超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1→6s21S0E2 躍遷的躍遷概率對(duì)于解釋3D1→1S0躍遷的宇稱破缺信號(hào)具有重要的研究意義.調(diào)研發(fā)現(xiàn),Stalnaker等[9]以及Sur 和Chaudhuri[10]分別對(duì)5d6s3D1→6s21S0M1 禁戒躍遷的躍遷概率進(jìn)行了測量和計(jì)算.而對(duì)于超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1→6s21S0E2 躍遷,僅有Kozlov等[11]考慮了超精細(xì)誘導(dǎo)下3D1和3D2態(tài)之間的混合,并利用組態(tài)相互作用結(jié)合多體微擾理論(configuration interaction combined many-body perturbation theory,CI+MBPT)方法計(jì)算了超精細(xì)誘導(dǎo)禁戒躍遷的躍遷概率.他們的結(jié)果不僅忽略了1D2態(tài)與3D1態(tài)的超精細(xì)誘導(dǎo)態(tài)混合對(duì)躍遷概率的影響,而且超精細(xì)常數(shù)的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值之間存在3%—26%的差距.因此,我們認(rèn)為有必要利用不同的理論重新計(jì)算超精細(xì)誘導(dǎo)禁戒躍遷的躍遷概率.

本文采用多組態(tài)Dirac-Hartree-Fock (multiconfiguration Dirac-Hartree-Fock,MCDHF)方法重新計(jì)算了171,173Yb原子中5d6s3D1→6s21S0M1躍遷和超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3→6s21S0E2 躍遷的躍遷概率以及5d6s3D1,2,3,1D2態(tài)的超精細(xì)常數(shù).計(jì)算誘導(dǎo)躍遷概率時(shí)同時(shí)考慮了5d6s3D2態(tài)和5d6s1D2態(tài)與5d6s3D1,3態(tài)的超精細(xì)誘導(dǎo)態(tài)混合,并給出了171,173Yb原子中5d6s3D1,3→6s21S0E2 躍遷的躍遷概率.此外,我們計(jì)算的3D1,2,3和1D2態(tài)的超精細(xì)常數(shù)與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果符合得很好.結(jié)合實(shí)驗(yàn)上測量的電四極超精細(xì)常數(shù)B和理論上計(jì)算的核外電子在原子核處的電場梯度,重新評(píng)估了173Yb原子核電四極矩Q=2.89(5)b,與目前173Yb原子核電四極矩的推薦結(jié)果[12]符合得很好.

2 理論計(jì)算

2.1 超精細(xì)相互作用

由于171Yb和173Yb 原子核內(nèi)的質(zhì)子和中子都存在軌道運(yùn)動(dòng)與自旋,其矢量和產(chǎn)生的電磁多極矩將會(huì)與原子核外電子發(fā)生超精細(xì)相互作用,使原子核自旋I與電子的總角動(dòng)量J發(fā)生耦合,并產(chǎn)生新的總角動(dòng)量F=I+J.超精細(xì)相互作用的哈密頓量Hhfs可用一系列張量算符展開[13]:

式中T(k)與M(k) 分別表示作用于電子坐標(biāo)空間和原子核坐標(biāo)空間上的k階球張量算符,k=1 表示磁偶極相互作用,k=2 表示電四極相互作用,由于超精細(xì)作用高階效應(yīng)影響較小,這里忽略k ＞2的部分.根據(jù)Racah[14]提出的理論,超精細(xì)相互作用矩陣元可寫為

式中M表示磁量子數(shù),γ表示用來區(qū)分量子態(tài)的其他量子數(shù).在相對(duì)論框架下,電子部分的球張量算符可表示為[15]

其中α 為精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),α為狄拉克矩陣,C(k) 為球諧張量算符,求和指標(biāo)j表示第j個(gè)電子,rj為第j個(gè)電子的位移矢量.而對(duì)于原子核部分的約化矩陣元[15]:

其中μI與Q分別為原子核磁偶極矩和電四極矩.

根據(jù)超精細(xì)相互作用矩陣的對(duì)角元(J=J′),可以定義磁偶極超精細(xì)常數(shù)A和電四極超精細(xì)常數(shù)B為[16]

根據(jù)(7)式,核電四極矩可由下式計(jì)算[17-19]:

Q單位為b,其中

為原子核附近核外電子的電場梯度(electric field gradient,EFG),(8)式中超精細(xì)相互作用常數(shù)B和EFG 分別以MHz 和a.u.為單位.

2.2 超精細(xì)誘導(dǎo)躍遷

可以將初態(tài)|γ′IJ′F′M′〉與末態(tài)|γIJFM〉 之間電四極E2 躍遷的躍遷概率表示為[20,21]:

其中λ 為躍遷上下能級(jí)差對(duì)應(yīng)的波長.對(duì)同一精細(xì)結(jié)構(gòu)內(nèi)的所有超精細(xì)低能級(jí)求和后的躍遷概率為[22]

在超精細(xì)相互作用下,相同宇稱和總角動(dòng)量量子數(shù)F的原子態(tài)間將發(fā)生混合,一定程度上打開了原本完全禁戒的躍遷,這種躍遷稱為超精細(xì)誘導(dǎo)躍遷[23-26].本文令超精細(xì)混合后的躍遷初態(tài)為末態(tài)為式中的波浪號(hào)表示波函數(shù)的主要分量.根據(jù)一階微擾理論,此時(shí)初態(tài)可展開為

εn為微擾態(tài);展開系數(shù)為混合系數(shù),

原子末態(tài)可用同樣的方法展開,

利用矩陣元約化公式[27]以及Wigner-Eckart 定理,可將躍遷矩陣元約化為

將約化后的躍遷矩陣元代入(11)式,可得出超精細(xì)誘導(dǎo)躍遷概率的表達(dá)式:

2.2.1 鐿原子超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1IF′→6s21S0E2 躍遷

對(duì)于5d6s3D1IF′→6s21S0躍遷,利用(12)式可將初態(tài)5d6s3D1IF′M′表示為

對(duì)于5d6s3D1激發(fā)態(tài),僅考慮同一組態(tài)中3D2,1D2態(tài)與3D1態(tài)的混合.其他不同組態(tài)的相互作用可以忽略不計(jì),因?yàn)樗鼈冎g的能級(jí)差太大并且超精細(xì)相互作用很弱.末態(tài)6s21S0為基態(tài),由于鐿原子基態(tài)與其他能級(jí)間的能級(jí)差太大,導(dǎo)致相應(yīng)的混合強(qiáng)度很弱,因此基態(tài)與其他能級(jí)間的混合可忽略不計(jì).所以末態(tài)的波函數(shù)可表示為

此時(shí)超精細(xì)誘導(dǎo)E2 躍遷的躍遷矩陣元等于

由(19)式可知誘導(dǎo)躍遷概率

2.2.2 鐿原子超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D3IF′→6s21S0E2 躍遷

鐿原子躍遷初態(tài)5d6s3D3IF′M′在超精細(xì)相互作用下可展開為

與5d6s3D1IF′M′類似,僅考慮同一組態(tài)中3D2,1D2態(tài)與3D3態(tài)之間的混合.此時(shí)躍遷矩陣元等于

代入(19)式后可得如下躍遷概率公式:

2.3 多組態(tài)Dirac-Hartree-Fock 理論

在多組態(tài)Dirac-Hartree-Fock 方法[28-30]中,原子態(tài)波函數(shù)Ψ(ΓPJMJ) 由一組具有相同的宇稱P、總角動(dòng)量J以及磁量子數(shù)MJ的組態(tài)波函數(shù)Φ(γPJMJ)的線性組合來表示,即

其中cj為組態(tài)混合系數(shù),Γ與γ表示除P,J,MJ外區(qū)分量子態(tài)的其他量子數(shù).組態(tài)波函數(shù)由相對(duì)論單電子自旋軌道波函數(shù)的乘積線性組合而成.單電子狄拉克軌道具有以下形式:

式中P(r)與Q(r) 為單電子狄拉克軌道的徑向部分,χκm(θ,φ)與χ-κm(θ,φ) 為角向部分.自洽場(self-consistent field,SCF)中通過求解多參考組態(tài)方程,組態(tài)混合系數(shù)cj和單電子狄拉克軌道的徑向部分被同時(shí)優(yōu)化.在相對(duì)論組態(tài)相互作用(relativistic configuration interaction,RCI)中,僅有組態(tài)混合系數(shù)被優(yōu)化.在組態(tài)相互作用中可以考慮[28]高階電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)、Breit 相互作用和量子電動(dòng)力學(xué)(quantum electrodynamics,QED)修正.獲得原子態(tài)波函數(shù)后,躍遷概率可通過約化矩陣元〈γJ‖Oλ‖γ′J′〉 來計(jì)算,其中Oλ為電磁場多極算符.

3 計(jì)算模型

電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)是指量子態(tài)實(shí)際的能量與Hartree-Fock 近似下所得的能量間的差異.對(duì)于多電子原子體系,Dirac-Hartree-Fock 近似不足以準(zhǔn)確描述原子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì),原因在于電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對(duì)多電子原子體系的影響較大.計(jì)算時(shí)我們采用活動(dòng)空間方法[30,31]系統(tǒng)評(píng)估電子關(guān)聯(lián)效應(yīng).由微擾論可知,電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)分為一階關(guān)聯(lián)和高階關(guān)聯(lián).一階關(guān)聯(lián)進(jìn)一步分為價(jià)電子間的關(guān)聯(lián)(valence-valence,VV),價(jià)電子與殼層電子間的關(guān)聯(lián)(corevalence,CV)以及殼層電子之間的關(guān)聯(lián)(corecore,CC) 三種.通過單參考組態(tài)單激發(fā)(single excitation)或雙激發(fā)(double excitation)至活動(dòng)空間形成的組態(tài)空間來描述一階關(guān)聯(lián).待一階關(guān)聯(lián)描述充分后,挑選組態(tài)空間中混合系數(shù)較大的組態(tài)加入多參考組態(tài)(multi-reference,MR)基組,利用MR 基組單雙激發(fā)產(chǎn)生的組態(tài)空間來描述高階電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)[19].由于從MR 基組單雙激發(fā)等價(jià)于從單參考組態(tài)三四激發(fā)[32],MR 方法在很大程度上節(jié)約了計(jì)算資源,提高了計(jì)算效率.

計(jì)算時(shí)將基態(tài)6s2和激發(fā)態(tài)5d6s 同時(shí)優(yōu)化.首先,在Dirac-Hartree-Fock (DHF)近似中,優(yōu)化了參考組態(tài){4s24p64d104f145s25p65d6s;4s24p64d104f145s25p66s2}中的光譜軌道.參考組態(tài)中最外層 5d 和6s軌道上的電子被當(dāng)成價(jià)電子,其他的電子為殼層電子.隨后在自洽場中,考慮了價(jià)電子與價(jià)電子及n≥3殼層電子與價(jià)電子之間的關(guān)聯(lián)效應(yīng).組態(tài)空間的擴(kuò)展是通過從參考組態(tài)限制性單雙激發(fā)產(chǎn)生組態(tài)波函數(shù)的形式實(shí)現(xiàn)的.限制性單雙激發(fā)代表最多只有一個(gè)電子從殼層電子激發(fā),其他的來自于價(jià)電子的激發(fā).在本文的計(jì)算中,占據(jù)的殼層逐層打開以激發(fā)至虛軌道,即先打開 5sp 殼層,隨后打開4spd 殼層.同時(shí),虛軌道也是通過一層層擴(kuò)展的,并且每次只優(yōu)化新加入的虛軌道.為了充分考慮VV 和CV 關(guān)聯(lián),擴(kuò)展了七層虛軌道以確保計(jì)算的物理量的收斂性.計(jì)算中,每一步的計(jì)算模型被標(biāo)記為CnV-m,其中n代表最新打開的殼層,m代表添加的虛軌道層數(shù).為了提高計(jì)算效率,去除了與參考組態(tài)無相互作用的組態(tài)[33].在C4V-7 計(jì)算模型中獲得的軌道基被用于隨后的RCI 計(jì)算.

隨后,在RCI 中考慮了n=5 殼層間的CC關(guān)聯(lián).為了充分考慮這部分的CC 關(guān)聯(lián)效應(yīng),七層虛軌道被激發(fā)以實(shí)現(xiàn)組態(tài)空間的繼續(xù)擴(kuò)展.相應(yīng)的計(jì)算模型被標(biāo)記為CC5-7.此外,通過多參考組態(tài)單雙激發(fā)的方法[32]來考慮n≥5 電子的高階關(guān)聯(lián)效應(yīng).多參考組態(tài)是通過在CC5-7 的組態(tài)空間中挑選出重要的組態(tài)形成的,即組態(tài)混合系數(shù)大于等于0.05 的組態(tài).計(jì)算中挑選出的多參考組態(tài)為{5s25p66p2;5s25p65d2;5s25p46s26d7d;5s25p66s7s;5s25p45d6s26d;5s25p55d6s6p;5s25p65f6p;5s25p66s6d;5s25p66d7s}.為了實(shí)現(xiàn)組態(tài)空間的繼續(xù)擴(kuò)展,從多參考組態(tài)的單雙激發(fā)至前三層虛軌道產(chǎn)生的組態(tài)被加入進(jìn)來,相應(yīng)的計(jì)算模型被標(biāo)記為MR-3.最后,基于MR-3 模型,Breit 相互作用和QED 效應(yīng)的影響被評(píng)估.不同計(jì)算模型下的組態(tài)個(gè)數(shù)如表1所列,并利用GRASP2018 程序包[34]完成計(jì)算.此外,利用rhfszeeman 程序[23]計(jì)算非對(duì)角超精細(xì)相互作用矩陣元,用transition-phase 程序[23]計(jì)算電四極躍遷矩陣元.

表1 不同計(jì)算模型下打開的光譜軌道(active orbitals,AO)、虛軌道(virtual orbitals,VO) 以及模型產(chǎn)生的組態(tài)空間內(nèi)總的組態(tài)個(gè)數(shù)(number of configuration state wavefunctions,NCFs). J=0 表示1S0 態(tài),J=1,3表示3D1,3 態(tài),而J=2對(duì)應(yīng)3D2和1D2態(tài)Table 1. Active orbitals (AO),virtual orbitals (VO) opened under different calculation models,and NCFs is the total number of the configurations in the configuration space. J=0 represents1S0 state,J=1,3 represents3D1,3 states,and the J=2 corresponds to the3D2 and1D2 states,respectively.

4 計(jì)算結(jié)果及討論

4.1 5d6s3D1→6s21S0 M1 躍遷及5d6s1,3D2→ 6s21S0 E2 躍遷

如圖1 所示,本文計(jì)算并比較了不同虛軌道層數(shù)對(duì)應(yīng)的5d6s3D1→6s21S0的M1 躍遷概率和5d6s1,3D2→6s21S0E2 躍遷概率.由圖1 可知虛軌道添加至第七層后,3D1→1S0以及1,3D2→1S0躍遷概率的計(jì)算結(jié)果均達(dá)到收斂.

圖1 5d6s3D1 →6s21S0 M1 躍遷及5d6s1,3D2 →6s21S0 E2 躍遷的躍遷概率隨虛軌道擴(kuò)展的變化Fig.1.Transition rates for 5d6s3D1 →6s21S0 M1 transition and 5d6s1,3D2 →6s21S0 E2 transition as a function of virtual orbital expansion.

表2 列出了不同模型下5d6s3D1→6s21S0M1 躍遷激發(fā)能ΔE、約化躍遷矩陣元(reduced matrix element,RME)和躍遷概率R的計(jì)算結(jié)果.由表2 可知VV 和CV 關(guān)聯(lián)是影響3D1→1S0M1 躍遷參數(shù)的主要因素,它們使躍遷能和約化矩陣元分別變化了5.13%和98.8% .CC 關(guān)聯(lián)對(duì)M1躍遷也存在較大影響.激發(fā)能和約化矩陣元在它們影響下的變化量分別為3.43% 與38.79% .此外,高階電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)和CC 關(guān)聯(lián)之間存在一定程度的抵消效應(yīng).M1 躍遷激發(fā)能的計(jì)算結(jié)果與NIST數(shù)據(jù)庫[35]給出的推薦值接近,二者相差0.24% .最后,在考慮了Breit 相互作用和QED 效應(yīng)后,激發(fā)能和約化矩陣元的變化量分別為0.53% 和1.37% .本文約化矩陣元的計(jì)算結(jié)果處在文獻(xiàn)[9]給出的測量誤差范圍以內(nèi).

表2 不同計(jì)算模型下5d6s3D1 →6s21S0 M1 躍遷的激發(fā)能ΔE (cm-1),RME (a.u.)和躍遷概率R(s-1).方括號(hào)中的值表示以10 為底的指數(shù),圓括號(hào)內(nèi)的值表示誤差Table 2. Excitation energyΔE(in cm-1),transition probability R (in s-1),and RME (in a.u.) for the 5d6s3D1 →6s21S0 M1 transition under various computational models.The values in brackets represent exponents with a base of 10,and values in parentheses indicate errors.

表3 列出了不同模型下計(jì)算的5d6s1,3D2→6s21S0E2 躍遷的激發(fā)能ΔE,RME 和躍遷速率R.表中V 表示速度規(guī)范,L 表示長度規(guī)范.理論上不同規(guī)范下的躍遷矩陣元應(yīng)給出同樣的躍遷線強(qiáng)和躍遷速率的計(jì)算結(jié)果,但采用MCDHF 方法得到的原子態(tài)波函數(shù)為實(shí)際原子態(tài)波函數(shù)的近似,從而造成兩種規(guī)范下的計(jì)算結(jié)果有一定差別.由表3可知,VV 和CV 關(guān)聯(lián)對(duì)5d6s3D2→6s21S0E2 躍遷的躍遷能和躍遷概率的影響分別為5.1% 和100% .在高階電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的影響下,3D2與1D2至1S0E2 躍遷的激發(fā)能接近于NIST 的推薦值,與其分別相差0.26% 和2.99% .

表3 5d6s1,3D2 →6s21S0 E2 躍遷的激發(fā)能ΔE (cm-1 ),RME(a.u.) 和躍遷概率R(s-1)在不同計(jì)算模型下的結(jié)果.V 表示速度規(guī)范,L 表示長度規(guī)范Table 3. Excitation energyΔE(in cm-1 ),RME (in a.u.),and transition probability R (in s-1) for the 5d6s1,3D2 →6s21S0E2 transition under various computational models.“V” denotes the velocity gauge,and “L” represents the length gauge.

4.2 5d6s3D1,2,3,1D2 態(tài)超精細(xì)常數(shù)與173Yb核電四極矩

表4 列出了171Yb及其同位素173Yb 的磁偶極超精細(xì)常數(shù)A與電四極超精細(xì)常數(shù)B的計(jì)算結(jié)果,并與以往的理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果進(jìn)行了比較.表中Expt.與Theory 分別表示實(shí)驗(yàn)測量值與理論計(jì)算值.與其他理論的計(jì)算結(jié)果相比,本文采用MCDHF 方法計(jì)算的171,173Yb原子5d6s3D1,2,3態(tài)磁偶極和電四極超精細(xì)常數(shù)更接近實(shí)驗(yàn)值[36-39].例如173Yb 的5d6s3D1態(tài),本文計(jì)算所得的超精細(xì)常數(shù)A,B與實(shí)驗(yàn)值分別相差3.73% 和0.43%,而文獻(xiàn)[11,40]中利用CI+MBPT 理論計(jì)算的A和B與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果的差距大于5%和13% .對(duì)于5d6s3D2態(tài),本文計(jì)算的A和B與實(shí)驗(yàn)值的差距小于1%,文獻(xiàn)[40]結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值分別相差3.41%和9.65%,文獻(xiàn)[11]結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值分別相差2.6%和20.5% .在文獻(xiàn)[40]的計(jì)算中,僅考慮了VV 與CV 關(guān)聯(lián),而在本文的計(jì)算中,不僅考慮了VV 與CV 關(guān)聯(lián),還考慮了CC 和高階關(guān)聯(lián)效應(yīng).對(duì)于5d6s1D2態(tài)超精細(xì)常數(shù)B,本文計(jì)算結(jié)果比文獻(xiàn)[40]的結(jié)果稍差,但仍處在實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果[39]的誤差范圍內(nèi).

表4 5d6s3D1,2,3 態(tài)與1D2 態(tài)的磁偶極超精細(xì)常數(shù)A (MHz)和電四極超精細(xì)常數(shù)B (MHz)Table 4. Magnetic dipole hyperfine constant A (in MHz) and electric quadrupole hyperfine constant B (in MHz) for the 5d6s3D1,2,3 and1D2 states.

表5 列出了不同模型下173Yb原子5d6s3D1,2,3態(tài)的EFG 值.結(jié)合實(shí)驗(yàn)測量的電四極超精細(xì)常數(shù)B,重新評(píng)估了173Yb 原子核電四極矩.根據(jù)MR-3模型的計(jì)算結(jié)果,5d6s3D1,2,3態(tài)下本文評(píng)估的核電四極矩分別為Q(3D1)=2.79 b,Q(3D2)=2.77 b,Q(3D3)=3.04 b.取它們的平均為最終的評(píng)估結(jié)果Q=2.89 b,統(tǒng)計(jì)誤差為0.02 b.將5d6s1D2態(tài)排除在外,因?yàn)樗某?xì)常數(shù)對(duì)電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)特別敏感.由于殼層電子與殼層電子之間的關(guān)聯(lián)與對(duì)應(yīng)的高階關(guān)聯(lián)效應(yīng)存在部分抵消現(xiàn)象[42,43],將n=4 的CC 關(guān)聯(lián)效應(yīng)對(duì)EFG 的影響作為剩余電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)引起的誤差.取以上兩種方法中最大的誤差為最終誤差.因此,本文評(píng)估的173Yb 原子核電四極矩為Q(173Yb)=2.89(5)b .

表5 不同模型下的EFG(a.u.),以及重新評(píng)估后的173 Yb 原子核電四極矩Q(b)Table 5. The EFG (in a.u.) calculated under different models,along with the reassessment of the nuclear electric quadrupole moment Q (in b) for173 Yb.

Holmgren[41]利用相對(duì)論自洽場方法計(jì)算了173Yb原子6s5d3D1,2,3,1D2和6s6p3P1,2,1P1態(tài)的波函數(shù),并結(jié)合實(shí)驗(yàn)測量的超精細(xì)常數(shù)B,評(píng)估的173Yb原子核電四極矩Q=3.6 b .此外,Singh等[44]測量了173Yb原子3P2態(tài)的電四極超精細(xì)常數(shù)B,并結(jié)合他們利用相對(duì)論耦合簇(relativistic coupled-cluster,RCC)方法計(jì)算的核外電子在原子核處的電場梯度,評(píng)估173Yb原子核電四極矩為Q=2.46(12)b.目前,173Yb 核電四極矩的推薦值Q(173Yb)=2.80(4)b是通過測量μ鐿原子X射線和原子核γ射線得到的[45],本文計(jì)算所得的結(jié)果與其符合得很好.與Holmgren 以及Singh 等評(píng)估的結(jié)果相比,本文的結(jié)果更接近于173Yb 原子核電四極矩的推薦值,同時(shí)評(píng)估誤差更小.

4.3 171Yb和173Yb 超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3IF'→ 6s21S0E2 躍遷

表6 列出了171Yb和173Yb 原子中超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3→6s21S0E2 躍遷的混合系數(shù).計(jì)算混合系數(shù)時(shí)核磁偶極矩、核電四極矩、矩陣元以及能級(jí)差均采用原子單位[46].原子單位下核磁矩μI(a.u.)=μN(yùn)×μI(nm),μN(yùn)=1.987131×10-6,核電四極矩Q(a.u.)=3.5706×10-8×Q(b) .對(duì)于171Yb,μI=0.49367(1)nm,Q=0.而對(duì)于173Yb,μI=-0.67989(3)nm,Q=2.8 b .

表6 171Yb和173Yb原子的超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3IF′ →6s21S0 E2 躍遷的混合系數(shù)(a.u.)Table 6. Mixing coefficients (in a.u.) for the hyperfine-induced 5d6s3D1,3IF′ →6s21S0 E2 transition in171Yb and173Yb.

將表3 中5d6s1,3D2→6s21S0E2 躍遷的躍遷矩陣元以及表6 所列的混合系數(shù)代入(23)式與(26)式,即可得到171Yb和173Yb 的超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3IF′→6s21S0躍遷的躍遷概率.計(jì)算并統(tǒng)計(jì)了不同微擾態(tài)和不同超精細(xì)相互作用對(duì)超精細(xì)誘導(dǎo)E2 躍遷的躍遷概率的貢獻(xiàn).如表7 所列,磁偶極超精細(xì)相互作用對(duì)躍遷概率的貢獻(xiàn)比電四極超精細(xì)相互作用的貢獻(xiàn)高2—3 個(gè)數(shù)量級(jí),因此在超精細(xì)誘導(dǎo)躍遷中磁偶極超精細(xì)作用導(dǎo)致的態(tài)混合始終為主要部分.超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1IF′→6s21S0E2 躍遷在磁偶極超精細(xì)作用下,3D2微擾態(tài)與1D2微擾態(tài)對(duì)應(yīng)的躍遷概率都隨著總角動(dòng)量量子數(shù)F的減小而減小,但同一F下3D2態(tài)的貢獻(xiàn)始終是1D2態(tài)的3 倍以上;在電四極超精細(xì)作用下,3D2態(tài)的貢獻(xiàn)比1D2態(tài)高1—2 個(gè)數(shù)量級(jí).對(duì)于超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D3IF′→6s21S0E2 躍遷,磁偶極超精細(xì)作用下1D2微擾態(tài)的貢獻(xiàn)始終大于3D2微擾態(tài)的貢獻(xiàn).最終計(jì)算并總結(jié)了不同總角動(dòng)量量子數(shù)F′對(duì)應(yīng)的超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3IF′→6s21S0E2 躍遷的躍遷概率.相應(yīng)的計(jì)算結(jié)果統(tǒng)計(jì)于表7 的Total 列.

表7 171Yb和173Yb的超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3IF′ →6s21S0 E2 躍遷的躍遷概率(s-1 ). T1與T2 分別表示磁偶極超精細(xì)相互作用與電四極超精細(xì)相互作用下的誘導(dǎo)躍遷概率. R1與R3 表示超精細(xì)誘導(dǎo)躍遷5d6s3D1IF′ →6s21S0中3D2 微擾態(tài)和1D2 微擾態(tài)與3D1 態(tài)混合后的誘導(dǎo)躍遷概率.與表示超精細(xì)誘導(dǎo)躍遷5d6s3D3IF′ →6s21S0中3D2微擾態(tài)和1D2 微擾態(tài)與3D3 態(tài)混合后的誘導(dǎo)躍遷概率.方括號(hào)內(nèi)的數(shù)值代表以10 為底的指數(shù),圓括號(hào)內(nèi)的數(shù)值代表誤差Table 7. Transition probabilities (in s-1 ) for the hyperfine-induced 5d6s3D1,3IF′ →6s21S0 E2 transitions in171Yb and173Yb .T1 and T2 represent the induced transition probabilities under magnetic dipole hyperfine interaction and electric quadrupole hyperfine interaction,respectively. R1 and R3 represent the transition probabilities in the hyperfine-induced transition 5d6s3D1IF′ →6s21S0,where the perturbed states3D2 and1D2 are mixed with the3D1 state.Similarly, and denote the transition probabilities in the hyperfine-induced transition 5d6s3D3IF′ →6s21S0,where the perturbed states3D2 and1D2 are mixed with the3D3 state.The numerical values in square brackets denote the exponentiation with base 10,while the values in parentheses represent the error.

表7 171Yb和173Yb的超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3IF′ →6s21S0 E2 躍遷的躍遷概率(s-1 ). T1與T2 分別表示磁偶極超精細(xì)相互作用與電四極超精細(xì)相互作用下的誘導(dǎo)躍遷概率. R1與R3 表示超精細(xì)誘導(dǎo)躍遷5d6s3D1IF′ →6s21S0中3D2 微擾態(tài)和1D2 微擾態(tài)與3D1 態(tài)混合后的誘導(dǎo)躍遷概率.與表示超精細(xì)誘導(dǎo)躍遷5d6s3D3IF′ →6s21S0中3D2微擾態(tài)和1D2 微擾態(tài)與3D3 態(tài)混合后的誘導(dǎo)躍遷概率.方括號(hào)內(nèi)的數(shù)值代表以10 為底的指數(shù),圓括號(hào)內(nèi)的數(shù)值代表誤差Table 7. Transition probabilities (in s-1 ) for the hyperfine-induced 5d6s3D1,3IF′ →6s21S0 E2 transitions in171Yb and173Yb .T1 and T2 represent the induced transition probabilities under magnetic dipole hyperfine interaction and electric quadrupole hyperfine interaction,respectively. R1 and R3 represent the transition probabilities in the hyperfine-induced transition 5d6s3D1IF′ →6s21S0,where the perturbed states3D2 and1D2 are mixed with the3D1 state.Similarly, and denote the transition probabilities in the hyperfine-induced transition 5d6s3D3IF′ →6s21S0,where the perturbed states3D2 and1D2 are mixed with the3D3 state.The numerical values in square brackets denote the exponentiation with base 10,while the values in parentheses represent the error.

表8 列出了本文與其他理論計(jì)算的超精細(xì)誘導(dǎo) 5d6s3D1→6s21S0躍遷振幅的計(jì)算結(jié)果的比較.躍遷振幅正比于混合系數(shù)與約化躍遷矩陣元的乘積,通過比較發(fā)現(xiàn),本文計(jì)算得到的躍遷振幅與Kozlov等[11]的結(jié)果存在差異的主要原因是混合系數(shù)不同.由于混合系數(shù)與超精細(xì)相互作用非對(duì)角元相關(guān),而本文計(jì)算的超精細(xì)常數(shù)更接近于實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果.

表8 171Yb和173Yb 的超精細(xì)誘導(dǎo) 5d6s3D1IF′ →6s21S0 E2 躍遷的躍遷幅度. E2A與E2B 分別表示磁偶極超精細(xì)相互作用與電四極超精細(xì)相互作用下的誘導(dǎo)躍遷幅度. E2tot 表示磁偶極與電四極超精細(xì)相互作用共同作用下的誘導(dǎo)躍遷幅度.方括號(hào)內(nèi)的數(shù)值代表以10 為底的指數(shù),圓括號(hào)內(nèi)的數(shù)值代表誤差Table 8. Transition amplitude of the hyperfine-induced 5d6s3D1IF′ →6s21S0 E2 transition in171Yb and173Yb .E2A and E2B represent the induced transition amplitudes under the magnetic dipole hyperfine interaction and electric quadrupole hyperfine interaction,respectively. E2tot denotes the induced transition amplitude under the combined influence of magnetic dipole and electric quadrupole hyperfine interactions.The numerical values in square brackets denote the exponentiation with base 10,while the values in parentheses represent the error.

通過兩種方法來評(píng)估超精細(xì)誘導(dǎo)躍遷概率的計(jì)算誤差: 1)規(guī)范一致性引起的誤差;2)剩余電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)引起的誤差.對(duì)于前一種誤差利用如下公式計(jì)算:

其中,RL和RV分別是長度規(guī)范和速度規(guī)范下計(jì)算的躍遷概率.而對(duì)于后一種誤差,將n=4 的CC關(guān)聯(lián)效應(yīng)對(duì)躍遷概率的影響作為剩余電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)引起的誤差.最終,取兩種方法中誤差較大者作為最終的計(jì)算誤差,評(píng)估后的誤差展示在表7 和表8 中.

5 結(jié)論

本文基于MCDHF 理論,計(jì)算了171Yb和173Yb原子超精細(xì)誘導(dǎo)5d6s3D1,3IF′→6s21S0E2 躍遷的躍遷概率.同時(shí),詳細(xì)分析了不同微擾態(tài)和不同超精細(xì)相互作用的躍遷概率的貢獻(xiàn).通過計(jì)算發(fā)現(xiàn),微擾態(tài)3D2與3D1,3D3之間的磁偶極超精細(xì)相互作用占主要貢獻(xiàn).此外,3D1→1S0M1 躍遷和超精細(xì)誘導(dǎo)E2 躍遷的躍遷概率之比約為450∶1.

結(jié)合計(jì)算所得的3D1,2,3態(tài)核外電子在原子核處的電場梯度和實(shí)驗(yàn)測量的超精細(xì)常數(shù)B,重新評(píng)估了173Yb原子核電四極矩Q(173Yb)=2.89(5)b .該工作利用原子物理方法評(píng)估了173Yb 原子核電四極矩值,評(píng)估結(jié)果與目前被推薦的結(jié)果符合得很好.