高溫高壓下 CH4/C2H6 及 C2H6/H2O 在純氧中的爆炸上限

The upper explosion limits of CH₄/C₂H₆ and C₂H₆/H₂O mixtures at elevated temperatures and pressures in oxygen

WU Chuandong， CAO Dong， QI Chang， YAN Xingqing， YU Jianliang （SchoolofhemicalEngineering，aianUnversityofTechnology，alian624，iaoning，ina）

Abstract：Theexplosionlimitservesasakeyparameterforaessingexplosionrisksandpreventionstrategiesofcombustible gases.Through aself-developed 5-liter experimental platform for flammable gas explosion characteristics，the upper explosive limits （UELs） of CH₄/C₂H₆ and C₂H₆/H₂O gas mixtures under high-temperature and high-pressure conditions were investigated， revealingthe influence mechanisms of methane blending ratios and steam concentrations on the UELs of ethane under such extreme environments.The results demonstrate that methane blendingratios _（0-0.5） exhibit minimal influence on the UELs of CH₄/C₂H₆ mixtures at 200^°C and 0.4-0.6MPa ， and the UELs of CH₄/C₂H₆ mixtures increase with increasing initial pressure， while exhibiting a progressively diminishing rate of UEL increment. Under identical thermal conditions （ 200^°C 0 0.4-0.6MPa ） the UELs of C₂H₆/H₂O mixtures decrease approximately linearly with increasing water vapor concentrations （0-40%） ！ Conversely， higher initial pressures enhance the UELs of C₂H₆/H₂O mixtures. Notably， under 0.5MPa pressure， as temperature increases from 200°C to 270% ，the UELs of both pure ethane and C₂H₆/H₂O mixtures containing 40% Water vapor increase with a rise in temperature， with pure ethane demonstrating an accelerating UEL increase rate.

Keywords： elevated temperature; elevated pressure; CH₄/C₂H₆ mixtures; C₂H₆/H₂O mixtures; upper explosion limit

乙烯是全球最重要的化工產品之一，占石化產品的 75% 以上，其產量是一個國家石化工業發展水平的關鍵指標。乙烷的蒸汽裂解或熱分解是工業制乙烯的主要途徑之一。在該工藝中，存在乙烷/甲烷、乙烷/水蒸氣與氧氣混合的場合，一旦發生爆炸，將導致重大人員傷亡和財產損失[1-3]。爆炸極限是進行工藝安全風險評估的關鍵參數，分為爆炸上限（upper explosion limit，UEL）和爆炸下限（lower explosionlimit，LEL）。在乙烷制乙烯工藝中，乙烷濃度較高，關注爆炸上限更具工程意義。明確高溫高壓工藝條件下 CH₄/C₂H₆ 及 C₂H₆/H₂O 在純氧中的爆炸上限，是優化乙烷制乙烯工藝參數、提高反應轉化率、確保工藝安全的基礎。

學者們對初始壓力及初始溫度對乙烷爆炸上限的影響已開展了較多研究。Van den Schoor 等[4]實驗研究發現，當初始壓力較低時， C₂H₆ 的爆炸上限與初始溫度和初始壓力存在線性遞增的關系，但隨著初始溫度和初始壓力的繼續升高，其爆炸上限的變化更復雜。費軼等[5]發現，在 0.1～1.0MPa 的范圍內， Cl～C4 烴類氣體的爆炸上限與初始壓力呈線性遞增關系。Huang等研究了最高初始壓力為 5MPa 時 C₂H₆ 的爆炸極限，發現當初始壓力高于 3MPa 時其爆炸上限顯著提高。Mendiburu等[7]研究發現，爆炸上限隨初始溫度近似呈線性變化。 Yu 等研究發現，乙烷/氧氣混合物的爆炸上限與初始溫度呈線性關系，與初始壓力呈對數關系。Qi等研究發現，在高壓環境下乙烷在氧氣中的爆炸上限與溫度呈二次線性關系，轉折點在 200^qC 。另外，爆炸上限受預混氣體中惰性組分的影響。Song等[1]研究了二氧化碳和氮氣對乙烷在氧氣中爆炸上限的影響，發現二氧化碳的惰化效果比氮氣的更好。

目前，關于不同初始溫度、初始壓力和惰性氣氛條件下爆炸上限的研究已經較充分，但是仍存在一定的局限性。首先，關于高溫和高壓并存的復雜條件下混合介質爆炸上限的數據相對缺乏。其次，針對C₂H₆/H₂O 混合氣爆炸極限的研究很欠缺，數據嚴重匱乏，高溫高壓條件下更是少之又少。鑒于此，開展高溫高壓下純氧氛圍中混合介質 C₂H₆/CH₄ 和 C₂H₆/H₂O 爆炸上限的測試，揭示不同初始溫度、初始壓力和摻混比下乙烷混合氣爆炸上限的變化規律，以期為石化行業提高生產效率和生產安全提供技術支持。

1實驗

現行適用于高溫高壓條件的爆炸極限測試標準有ASTME918[]、EN 17624^[12] 和GB/T 42368—2023[13]。參考 EN17624^[12] 和 搭建了 ^5L 可燃氣體爆炸特性實驗平臺，主要由球形容器、加熱系統、配氣系統、點火系統、數據采集與測試系統組成，如圖1所示。

球形容器依據GB150—2011《壓力容器》設計制造，采用15CrMoR材料，內部容積為5L，設計壓力35MPa ，水壓試驗壓力 55MPa 。通過纏繞的加熱帶對球體進行均勻加熱，球體內安裝熱電偶，可以實時監控球內的溫度，精確度為 0.1^qC 。配氣系統的核心是高精度數顯壓力表，可以對球內壓力進行實時監控，精確度為 0.1kPa 。采用鎳鉻合金電熱絲作為點火源，點火能量約 15J 。數據采集與測試系統由數據采集卡、壓力傳感器及計算機組成。數據采集卡的最高采樣頻率達到 2.5MHz/CH 。壓力傳感器量程為0～2MPa ，響應頻率為 100kHz ，可以采集點火后球內的壓力變化。

實驗介質為 CH₄/C₂H₆ ， C₂H₆/H₂O ，氧化劑是純氧，甲烷摻混比 φ_CH4 定義為 CH₄/C₂H₆ 混合物中 CH₄ 所占的體積分數，即：

式中： V_CH4 為混合氣體中 CH₄ 的體積， V_C2H6 為混合氣體中 C₂H₆ 的體積。

水蒸氣濃度 φ_H2O 定義為水蒸氣在全部混合氣體中所占的體積分數，即：

式中： V_H2O 為混合氣體中水蒸氣的體積， V_O2 為混合氣體中氧氣的體積。

CH₄/C₂H₆ 混合氣的實驗在初始溫度為 200^qC ，初始壓力為 0.4， 0.5 和 0.6MPa 的條件下進行， φ_CH4 （204號取 0， 0.2， 0.4 和0.5 Γ₂H₆/H₂O 混合氣的實驗在初始溫度為200、240和 270^qC ，初始壓力為 0.4， 0.5 和0.6MPa 的條件下進行， φ_H2O 取0、 10% / 20% 、 30% 和 40% 。實驗時，首先，將容器加熱至所需的溫度；然后，抽真空至預設值，通過分壓法依次通入各氣體組分，靜置 10min 使其混合均勻[14-15];最后，啟動點火源，通過數據采集與測試系統記錄反應后的壓力變化。測試結束后，排出容器內的廢氣，并使用惰性氣體進行沖洗。

圖1實驗裝置示意圖

Fig.1 Schematic diagram of experimental setup

依據 EN17624^[12] 和GB/T42368—2023[13]規定，以 0.4% 的濃度梯度進行實驗，將升壓超過初始壓力的 5% 作為爆炸判定依據。當同一濃度下連續3次實驗均未達到爆炸標準，則認為可燃氣體在該濃度不可爆，反之，只要有一次達到，則判定為可爆。爆炸上限取最大可爆濃度與最小不爆濃度的平均值。

2結果分析與討論

2.1 CH₄/C₂H₆ 混合氣在純氧中的爆炸上限

初始溫度為 200^°C 、初始壓力在 0.4～0.6MPa 范圍時， CH₄/C₂H₆ 混合氣在純氧中的爆炸上限隨甲烷摻混比的變化如圖2所示。初始壓力為0.4、0.5和 0.6MPa 時，甲烷摻混比由0增大到0.5，爆炸上限的變化幅度分別為 0.8%， 0.4% 和 0.6% 。這3種壓力下的變化幅度與實驗選擇的濃度梯度 0.4% 相當，故可認為初始壓力在 0.4～0.6MPa 范圍時，甲烷摻混比（ （0～0.5） 對混合氣體爆炸上限的影響很小，可以忽略。這是因為，甲烷和乙烷同屬飽和碳氫化合物，具有相似的燃燒特性和火焰傳播速度，碳原子數對燃燒特性的影響基本可以忽略，因此，它們不同摻混比的混合物的爆炸上限的變化很小[16]。

初始溫度為 200°C 時，不同甲烷摻混比的 CH₄/C₂H₆ 混合氣的爆炸上限隨初始壓力的變化如圖3所示。初始壓力由 0.4MPa 升至 0.6MPa ，純乙烷的爆炸上限由 76.8% 升至 80.6% ，升高了 3.8% 。在甲烷摻混比為 0.2， 0.4 和0.5的條件下，隨著壓力的升高， CH₄/C₂H₆ 混合氣的爆炸上限則分別升高了 3.2% /

3.4% 和 3.6% ，符合爆炸上限與壓力成正比的基本規律。根據碰撞理論[17，在恒溫下，對于給定的化學反應，反應物中活化分子的百分比保持不變。但隨著初始壓力的升高，單位體積內反應物分子的數量增加，預混氣體分子間的間距變小，分子間的有效碰撞次數和概率增大，并且隨著分子自由程的縮短，活性分子擴散到容器壁的可能性也降低。這些均導致反應速率升高，從而使可燃氣發生爆炸的危險性增大，爆炸極限的范圍增大。

圖2 CH₄/C₂H₆ 混合氣在純氧中的爆炸上限隨甲烷摻混比的變化（初始溫度為 200‰ ）

圖3 CH₄/C₂H₆ 混合氣在純氧中的爆炸上限隨初始壓力的變化（初始溫度為 200‰ ）

Fig.3Variation of the upper explosion limit of a CH₄/C₂H₆ gasmixture in pure oxygen with initial pressure ataconstant initial temperature of 200^°C

注意到爆炸上限與初始壓力并不是呈線性關系，而是隨著初始壓力的升高，爆炸上限的升高趨勢有所減緩。原因如下：一方面，高溫高壓條件下，爆炸上限處預混氣中的氧氣含量逐漸降低，處于極度負氧狀態，雖然初始壓力的升高使得系統內可燃氣和氧氣分子的數量增多，但同時也導致未活化的可燃氣體分子過剩，從而阻礙了活化的可燃氣體分子與氧氣分子的有效碰撞[18]。

另一方面，乙烷的燃燒速度與初始壓力呈負相關。Gu等[研究了初始壓力和初始溫度對層流燃燒速度 S_L 的影響，得到了不同初始條件下非拉伸火焰 S_L 的統一表達式：

S_L=S_L，0（T/T₀）^α（p/p₀）^β

式中： S_L 為溫度 T 和壓力 p 時的非拉伸層流燃燒速度； S_L，0 為溫度 T₀ 和壓力 p₀ 時的非拉伸層流燃燒速度； α 為溫度指數， β 為壓力指數，它們主要取決于燃料當量比 φ ，乙烷的壓力指數 β 的實測值如圖 4^[20-23] 所示。乙烷爆炸上限處的燃料當量比很大，由圖4可知，此時 βlt;0 ，所以燃燒速度隨著初始壓力的上升而有所下降，而燃燒速度反映了該條件下反應物的反應活性。因此，隨著初始壓力的上升，乙烷的爆炸上限逐漸增大，但增加幅度有所減小。

圖4乙烷的壓力指數隨當量比的變化 Fig.4Variation of pressure exponent of ethane with equivalence ratio

2.2 C₂H₆/H₂O 混合氣在純氧中的爆炸上限

2.2.1水蒸氣濃度對爆炸上限的影響

初始溫度為 200^°C 、初始壓力在 0.4～0.6MPa 范圍時， C₂H₆/H₂O 混合氣在純氧中的爆炸上限隨水蒸氣濃度的變化如圖5所示。初始壓力為 0.4， 0.5 和 0.6MPa 時，水蒸氣濃度由0增大到 40% C₂H₆/H₂O 混合氣的爆炸上限分別降低了 35.0% 、 37.0% 和 37.6% ，水蒸氣的加入起到了抑爆的效果。從鏈式爆炸理論角度分析，隨著水蒸氣的加入，鏈式反應中自由基的濃度下降，同時水蒸氣分子會與反應過程中的自由基發生碰撞，從而銷毀自由基，導致乙烷分子與氧氣分子之間有效碰撞幾率降低[24]。另外，水蒸氣會消耗反應釋放的熱量，使得反應溫度和燃燒速率降低，乙烷的爆炸極限范圍減小。

除了前面提到的抑制效果外，水蒸氣作為乙烷和氧氣反應的生成物，在反應過程中可參與到各種復雜的化學反應中，如通過生成OH自由基等方式調節反應路徑，促進或抑制某些關鍵反應步驟，或與帶有活性的基團結合，占據它的位置，從而在化學反應動力學角度阻礙爆炸反應的進行。

將圖5中的爆炸上限替換為乙烷在乙烷和氧氣中的體積占比，即可得到圖6。由圖6可知，排除掉水蒸氣在降低反應物濃度方面的影響，它在其他方面也能起到抑制作用。

圖5 C₂H₆/H₂O 混合氣在純氧中的爆炸上限隨水蒸氣濃度的變化（初始溫度為 200‰ ）

圖6爆炸上限處乙烷在乙烷和氧氣中的體積占比隨水蒸氣濃度的變化

Fig.6Variation of the volume percentage of ethane in the ethane-oxygen mixture at the upper explosion limit as a function of water vapor concentration

Le Chatelier定律可以預測可燃氣體混合物的爆炸極限，但它不適用于惰性氣體稀釋的情況[25-26]。為了使Le Chatelier 定律適用于預測含有惰性氣體的混合物的爆炸極限，Kondo等[25-26]提出了改進的LeChatelier定律。對于爆炸上限，Kondo等[25-26]采用如下公式：

式中： c₁ 為可燃氣體在可燃/惰性氣體混合物中的體積分數， c_dilution=1-c₁ 為惰性氣體在可燃/惰性氣體混合物中的體積分數， n₁ 為 1mol 可燃氣體消耗的氧氣的物質的量， U_fuel 為可燃/惰性氣體混合物的爆炸上限， U₁ 為純可燃氣體的爆炸上限， q，r 和 s 為實驗確定的參數。

不同惰性氣體的抑爆效果存在差異，對應的校正項 q，r 和 s 也不同。結合實驗數據得到水蒸氣抑制條件下相關系數分別為： q=0.2992143，r=19.0668955，s=-22.1304901_c

式（4）對 C₂H₆/H₂O 混合物爆炸上限的預測值與本文實驗值的對比如圖7所示，可見兩者吻合較好，最大絕對誤差為 1.23% ，平均相對誤差為 0.94% 。

2.2.2 初始壓力/初始溫度對爆炸上限的影響

初始溫度為 200^°C 時，不同水蒸氣濃度的 C₂H₆/H₂O 混合氣在純氧中的爆炸上限隨初始壓力的變化如圖8所示。由圖8可知，初始壓力由 0.4MPa 升至 0.6MPa ，純乙烷在純氧中的爆炸上限由 76.8% 升至80.6% ，升高了 3.8% ；水蒸氣濃度為 10% 、 20% / 30% 和 40% 的 C₂H₆/H₂O 混合氣的爆炸上限則分別升高了 2.0%，2.8%，2.4% 和 1.2% ，符合爆炸上限與壓力成正比的基本規律。不同水蒸氣濃度的 C₂H₆/H₂O 混合氣爆炸上限的升高幅度有所差異，無明顯規律性，可能是由實驗誤差引起。

圖7擬合公式對 C₂H₆/H₂O 混合物爆炸上限的預測值與本文實驗值的對比

Fig.7 Comparison between the predicted explosion upper limit of C₂H₆/H₂O mixture by fitting formula and the experimental values in this paper

圖8 C₂H₆/H₂O 混合氣在純氧中的爆炸上限隨初始壓力的變化（初始溫度為 200^qC ）

初始壓力為 0.5MPa 時，純乙烷和 C₂H₆/H₂O 混合氣（水蒸氣濃度為 40% ）在純氧中的爆炸上限隨初始溫度的變化如圖9所示。隨著初始溫度由 200^qC 升至 270^qC ，純乙烷和 C₂H₆/H₂O 混合氣的爆炸上限分別升高了 3.0% 和 1.2% 。可見，兩者類似，隨著初始溫度的升高，分子的動能增加，反應物分子更容易克服活化能障礙，活化分子增多，有效碰撞頻率增加，更容易發生爆炸反應。另外，乙烷作為烴類化合物，隨著溫度的升高容易發生熱分解和氧化反應。這些反應會產生活性自由基，例如甲基（ CH₃ 和乙基 （C₂H₅） ），這些反應中間體能夠進一步與氧反應，促進鏈式反應的進行，增加反應的放熱量，使得爆炸上限升高。

初始溫度由 200°C 升至 240^qC 和由 240‰ 升至 270°C 時，純乙烷的爆炸上限分別升高了 1.2% 和1.8% ，后者相比前者溫差有所減小，而升幅有所增大。這是因為乙烷的燃燒速度與溫度呈正相關。如圖 10^[27] 所示，乙烷的溫度指數 α 隨著當量比 φ 的變化均為正值。結合式（3）可知，隨著初始溫度的升高，乙烷的燃燒速度提高，爆炸上限的升高幅度也增大。 C₂H₆/H₂O 混合氣沒有出現這種情況，可能是受水蒸氣的影響，其燃燒速度與初始溫度的關系有所改變。

圖10乙烷/空氣混合氣的溫度指數隨當量比的變化（初始壓力為 0.5MPa ）

Fig.10Variationof the temperature indexof a C₂H_6^′ air mixture with equivalence ratio ataconstant initial pressure of 0.5MPa

此外，對比純乙烷和 C₂H₆/H₂O 混合氣在相同初始條件下的爆炸上限，由 79.6%～82.6% 顯著降低至42.6%～43.8% ，再次證明水蒸氣起到了抑爆效果。

3結論

針對乙烷蒸汽裂解制乙烯工藝，利用自主搭建的爆炸特性實驗平臺，對 CH₄/C₂H₆ 和 C₂H₆/H₂O 混合介質在氧氣中的爆炸上限進行了實驗研究，得到的主要結論如下。

（1）初始溫度為 200^°C 、初始壓力在 0.4～0.6MPa 范圍時，甲烷摻混比 （0～0.5） 對 CH₄/C₂H₆ 混合氣爆炸上限的影響很小；隨著初始壓力的升高， CH₄/C₂H₆ 混合氣的爆炸上限均提高，且增幅有所減小。

（2）初始溫度為 200^qC 、初始壓力在 0.4～0.6MPa 范圍時，隨著水蒸氣濃度的提高 （0～40% ）C₂H₆/H₂O 混合氣的爆炸上限大致呈線性降低;隨著初始壓力的升高， C₂H₆/H₂O 混合氣爆炸上限均提高。

（3）采用Kondo修正的LeChatelier定律，結合實驗數據擬合得到的公式預測較準確，最大絕對誤差為 1.23% ，平均相對誤差為 0.94% 。

（4）初始壓力為 0.5MPa 時，初始溫度由 200^°C 升至 270^qC ，純乙烷和 C₂H₆/H₂O 混合氣（水蒸氣濃度為 40% ）的爆炸上限均升高，且純乙烷爆炸上限的增幅有所上升。

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（責任編輯 張凌云）