三種栽培模式下的冬棗農藥殘留及其膳食風險評估

中圖分類號： S481⁺. 8 文獻標識碼：A 文章編號：1000-4440（2025）07-1448-09

Pesticide residues and dietary risk assessment in winter jujubes under three cultivation modes

DING Yongchong1， CHEN Yongda2，LI Yueqing3， CHEN Yiwen4， ZHANG Jiakun2，LIU Pei'（ArculuedmofAgrculuedFstiecbeKbofntegiaOoofifeFoodEngineneUs；oclDalian116034，China）

Abstract：To assess the pesticide residues and dietary risks in winter jujubes cultivated under open-field conditions， in greenhouses，and with baging treatment，samples werecollected from the main winter jujube-producing areas inHebei provinceand tested for28 types of pesticide residues.Theresults showed thatthe detectionrate of pesticides in winter jujubes was as highas 80% ，with the most frequently detected pesticides being carbendazim，pyraclostrobin， difenoconazole，imidacloprid，tebuconazole，thiamethoxam，lambda-cyhalothrin and cypermethrin. The residue levels of these eight pesticides in winter jujubes under differentcultivationmodes，fromhighesttolowest，wereas follows：open-fieldcultivation gt; greenhouse cultivation gt; bagging treatment. The residues of carbendazim，pyraclostrobin，difenoconazole，tebuconazole，thiamethoxam，lambda-cyhalothrinandcypermethrin inopen-field winter jujubes were significantly higherthan thoseinbaggedwinter jujubes （ P lt;0.05）.Lambda-cyhalothrinand cypermethrin were not detected in bagged winter jujubes.The chronicdietary risk （ %ADI ）of pesticides in winter jujubes ranged from 0.002% to 1.190% ，and the acute dietary risk（ %ARfD ）ranged from 0.022% to 14.800% ，indicating an overall low risk.Based on the estimated maximum residue limit （ eMRL ）values， thisstudyproposedrecommended maximumresidue limit（RMRL）values forchlorpyrifos，carbendazim，thiophanate-methyl，difenoconazole，lambda-cyhalothrin，bifenthrin，cypermethrin，and tebuconazoleandrecommendedrevising the maximum residue limit （MRL）for carbendazim in fresh winter jujubes to 2mg/kg

Key Words： winter jujubes； cultivation pattern；pesticide residue；risk assessment

冬棗（Zizyphus jujubeMill.cv.Dongzao）為鼠李科（Rhamnaceae）棗屬（Zizyphus）植物['，其果實維生素C、糖分及微量元素含量顯著高于其他水果[2]中國冬棗主產區集中于滄州黃驊、山東濱州沾化、陜西渭南大荔及山西運城臨猗等西北部地區。冬棗生育期為5月下旬至10月上旬[3]，生長期間易受多種病蟲害侵擾。張國福等[4]研究結果表明，冬棗常見病害27種、蟲害46種，化學農藥的頻繁使用已嚴重影響其食用安全。2020-2023年全國冬棗零售市場共有7個批次產品農藥殘留量超標，檢出農藥包括氟蟲腈、多菌靈、氧樂果和氰戊菊酯[5-1]；毛江勝等[12]對山東沾化下洼鎮冬棗基地的冬棗進行檢測，發現多菌靈、咪鮮胺和戊唑醇檢出率達100% ，其中多菌靈超標率為 63.6% 。

套袋處理可有效降低農藥殘留，已被廣泛應用于梨、蘋果、葡萄等水果生產[13-14]，在冬棗種植中的應用也逐年增加[15-16]。隨著市場需求的增加，設施栽培（如塑料大棚和日光溫室）冬棗正被逐步推廣，以延長上市期[17-18]。針對冬棗農藥殘留問題，本研究通過檢測露地栽培、大棚栽培和套袋處理冬棗的農藥殘留量，開展綜合膳食攝人風險評估和農藥危害風險等級排序，同時提出冬棗上農藥的最大殘留限量建議值（RMRL），為政府正式制定法定最大殘留限量（ MRL_☉?? ）標準提供參考。

1 材料與方法

1.1 試驗樣品

試驗樣品采集自省主要冬棗種植區。2022年8月下旬，在黃華市20個大棚栽培冬棗園分別采集20份冬棗；在孟村回族自治縣20個套袋處理冬棗園分別采集20份冬棗。2022年10月上旬，在黃驊市20個露地栽培冬棗園分別采集20份冬棗。

每個果園選取15株長勢均勻的冬棗樹，在每株向陽面和背陰面的上、中、下3個部位隨機采摘冬棗，每個果園采集約 2kg 冬棗。稱量單果重，去核并剔除果核殘留果肉，稱量果核重量，計算果肉占比。果肉勻漿后于 -18°C 冷凍保存，用于檢測農藥殘留量[19]

1.2 材料與試劑

乙酸乙酯（美國Sigma-Aldrich公司產品）乙腈（美國Sigma-Aldrich公司產品） ??N -丙基乙二胺（天津艾杰爾公司產品） ρ_↓C18（50μm，60AA ，天津博納艾杰爾科技有限公司產品）、石墨化碳黑（上海歐尼儀器科技有限公司產品）、乙酸（天津永大化學試劑有限公司產品）氯化鈉（天津永大化學試劑有限公司產品）、無水硫酸鎂（天津永大化學試劑有限公司產品）、檸檬酸氫二鈉（天津永大化學試劑有限公司產品）。

農藥標準品克百威、三唑磷、涕滅威、吡蟲啉、啶蟲胱、甲維鹽、噻蟲嗪、噻蟲胺、螺蟲乙酯、丙環唑、多菌靈、甲基硫菌靈、咪鮮胺、嘧菌酯、戊唑醇、吡唑醚菌酯、噠螨靈、氟蟲腈、氧樂果、甲氰菊酯、聯苯菊酯、高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯、氰戊菊酯、溴氰菊酯、敵百蟲、毒死蜱、苯醚甲環唑規格為 100mg/L （北京海岸鴻蒙標準物質技術有限責任公司產品）。

1.3 儀器與設備

液相色譜-三重四極桿質譜聯用儀（型號TripleQuad4500，SCIEX公司產品）、氣相色譜-三重四極桿質譜聯用儀（型號7890B-7010，美國Agilent公司產品）、分析天平（型號AUW220，日本島津公司產品）、電子天平（型號ScoutTMSTX，美國奧豪斯公司產品）、氮吹儀（型號JC-WD-12，青島聚創環保集團有限公司產品）、多管游渦混合儀（型號MS400，杭州瑞誠儀器有限公司產品）、低速離心機（型號JIDI-5D，廣州吉迪儀器有限公司產品）、移液器（德國Eppendorf公司產品）。

1.4 檢測方法

農藥殘留量的檢測依據《食品安全國家標準植物源性食品中208種農藥及其代謝物殘留量的測定氣相色譜-質譜聯用法》（GB23200.113-2018）[20]和《食品安全國家標準植物源性食品中331種農藥及其代謝物殘留量的測定液相色譜-質譜聯用法》（GB23200.121-2021）[21]。28 種農藥的檢出限（LOD）均為 0.01mg/kg ，未檢出或低于檢出限的農藥，其殘留量以1/2檢出限計[22]。食品安全的判定依據為食品安全國家標準食品中農藥最大殘留限量（GB2763-2021）[23]

氟蟲腈、氧樂果、甲氰菊酯、聯苯菊酯、高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯、氰戊菊酯、溴氰菊酯、敵百蟲、毒死蜱、苯醚甲環唑檢測方法參照《食品安全國家標準植物源性食品中208種農藥及其代謝物殘留量的測定氣相色譜-質譜聯用法》（GB23200.113-2018）[20]。克百威、三唑磷、涕滅威、吡蟲啉、啶蟲胱、甲維鹽、噻蟲嗪、噻蟲胺、螺蟲乙酯、丙環唑、多菌靈、甲基硫菌靈、咪鮮胺、嘧菌酯、戊唑醇、吡唑醚菌酯、噠螨靈檢測方法參照《食品安全國家標準植物源性食品中331種農藥及其代謝物殘留量的測定液相色譜-質譜聯用法》（GB 23200.121-2021）[21]

1.5膳食風險評估方法

采用慢性膳食攝入風險（ %ADI 和急性膳食攝入風險 （%ARfD） 對膳食風險進行評估[24]，計算公式如下：

式中， sTMR 為規范殘留試驗中值，本研究取所有樣品檢測的農藥品種殘留量平均值（ mg/kg ）； c 為居民日均棗實際消費量（ kg/d? ，取值為0.027kg^[25] bw 為人體標準體重，取值為 60kg^[25] ADI 為每日允許攝入量 （mg/kg） ，數據來源于《食品安全國家標準食品中農藥最大殘留限量》（GB2763-2021）[23]。 LP 為消費者對冬棗的最大單日攝入量，取值為 0.2862kg^[25] HR 為最高殘留量，使用 PER-CENTILE函數計算的99.9分位點值，表示 99.9% 的樣本農藥殘留量低于該數值。

1.6 風險排序方法

本研究采用風險矩陣排序法[26]對冬棗中檢測出的殘留農藥品種進行風險分級。根據農藥殘留危害風險分值（S）進行排序，分值越高表明該農藥的殘留膳食風險越大。風險分值（S）的計算公式如下：

S=（A+B）×（C+D+E+F）

表1農藥殘留風險指標得分賦值標準

Table1 Pesticideresiduerisk index scoring and assignment criteria

A：毒性;B：毒效;C：膳食比例;D：農藥使用頻率;E：高暴露人群接觸程度;F：農藥殘留危害水平。MRL：最大殘留限量。

式中各指標定義及賦值標準如下：A為毒性，依據原中華人民共和國農業部公告第2569號劃分等級[27]； B 為毒效，依據《食品安全國家標準食品中農藥最大殘留限量》（GB2763-2021）中每日允許攝入量 ^*ADI） 劃分等級[23]； c 為膳食比例，取值為 0;D 為農藥使用頻率（ （FOD） ： E 為高暴露人群接觸程度，取值為 3;F 為農藥殘留危害水平，為實際殘留量與最大殘留限量（MRL）的比值。其中，農藥使用頻率（FOD） 計算公式如下：

FOD=T/P×100%

式中， P 為棗果生長期，取 150d^[25] T 為冬棗全生育期施用農藥次數，取最低次數4次；計算得FOD=2.7% ，對應 D 等級取值為1。

各指標具體賦值標準如表1所示。對于無MRL_☉ 的農藥品種，參考該農藥品種在核果中的MRL其他核果○

1.7最大殘留限量估計值的計算

基于最大日攝入量理論[28]，最大殘留限量估計值（eMRL）計算公式如下：eMRL=ADI×bw/LP

式中，eMRL為最大殘留限量估計值，單位mg/kg;ADI 為每日允許攝入量（ （mg/kg） ，數據來源于《食品安全國家標準食品中農藥最大殘留限量》（GB 2763-2021）[23]; bw 為人體標準體重，取值為60kg^[25] 5 LP 為消費者對冬棗的最大單日攝入量，取值為 0.2862kg^[25] （2

1.8 數據處理與分析方法

利用DPS、Excel軟件進行數據處理和顯著性分析，利用GraphPadPrism軟件繪制圖表。

2 結果與分析

2.13種栽培模式冬棗中農藥殘留

如圖1所示， 80% 的冬棗中均檢測出農藥殘留，20% 的冬棗中未檢測出農藥殘留， 2% 的冬棗中檢測出7種農藥殘留，檢測出3種和4種農藥殘留的冬棗最多，均占 17% 。

圖1冬棗中檢測出的農藥數量 Fig.1Thenumberof pesticidesdetected inwinterjujubes

如圖2所示，所有露地栽培冬棗中均檢測出農藥，大部分露地栽培冬棗中檢測出4～6種農藥。16份大棚栽培冬棗中檢測出農藥，大部分大棚栽培冬棗中檢測出2～4種農藥。12份套袋處理冬棗中檢測出農藥，大部分套袋處理冬棗中檢測到0～2種農藥。

表2所示，露地栽培冬棗中，檢出率最高的農藥為吡唑醚菌酯，氟蟲腈、多菌靈和吡唑醚菌酯殘留量超標。大棚栽培冬棗中，檢出率最大的農藥為吡唑醚菌酯，僅多菌靈殘留量超標。套袋處理冬棗中，檢出率最高的農藥為吡唑醚菌酯和噻蟲嗪，殘留量無超標農藥。此外，露地栽培冬棗中檢測出禁限用農藥氟蟲腈。露地栽培冬棗中檢出的農藥品種最多，其次為大棚栽培冬棗，套袋處理冬棗中檢測出的農藥品種最少。

根據表2可知，冬棗中檢出率較高的農藥品種為多菌靈、吡唑醚菌酯、苯醚甲環唑、吡蟲啉、戊唑醇、噻蟲嗪、高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯。如圖3所示，露地栽培冬棗中檢測出這8種農藥的樣本數最多，其次為大棚栽培冬棗，套袋處理冬棗中檢測出這8種農藥的樣本數最少。其中高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯在套袋處理冬棗中未檢出。這是因為套袋處理減少了冬棗與農藥的直接接觸。

如圖4所示，露地栽培冬棗中這8種農藥的殘留量最多，其次為大棚栽培冬棗，套袋處理冬棗中這8種農藥的殘留量最少。吡蟲啉在露地栽培冬棗、大棚栽培冬棗和套袋處理冬棗中的殘留量無顯著差異0 （Pgt;0.05） 。在套袋處理冬棗中未檢測出高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯。露地栽培冬棗中多菌靈、吡唑醚菌酯、苯醚甲環唑、戊唑醇、噻蟲嗪、高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯的殘留量顯著高于套袋處理冬棗（ ?Plt;0.05） 。

2.2農藥殘留膳食風險評估

如表3所示，冬棗中農藥殘留慢性膳食攝入風險0 （%ADI 為 0.002%～1.190% 。氟蟲腈的慢性膳食攝入風險最大，為 1.190% ，同時急性膳食攝入風險（ %ARFD） 為0 .022%～14.800% 。吡唑醚菌酯的急性膳食攝入風險最大，為 14.800% 。甲基硫菌靈、溴氰菊酯、吡蟲啉、啶蟲胱、噻蟲嗪、丙環唑、噻蟲胺急性膳食攝入風險均小于 1.000% 。慢性膳食風險評估中，慢性膳食攝入風險（ （%ADI） 最大的農藥為氟蟲腈，氟蟲腈急性膳食攝入風險 （%ARfD） 僅為 0.100% ，表明日常攝入氟蟲腈的可能性較小。

表2冬棗中的農藥殘留量

Table2 The pesticide residue levels in winter jujubes

圖48種高檢出農藥在冬棗中的殘留量 Fig.4Residue levelsofeightpesticideswithhighdetectionratesinwinter jujubes

□套袋；口大棚；■露地

表3冬棗中慢性膳食風險評估和急性膳食風險評估

Table3Chronic and acutedietary risk assessment of pesticide residues inwinter jujubes

STRM：規范殘留試驗中值；ADI：每日允許攝入量； ：慢性膳食攝入風險；HR：最高殘留量；ARFD：急性參考劑量;%ARfD：急性膳食攝入風險。-：無該數據。

2.3 農藥殘留風險得分和排序

按照英國食品標準局獸藥殘留委員會（VRC）的風險等級評分標準，如圖5所示，風險分值 （S）? 20的農藥品種為高風險農藥品種，包括氟蟲腈、溴氰菊酯、聯苯菊酯和毒死蜱； 20gt; 風險分值 （S）?15 的農藥品種為中風險農藥，包括苯醚甲環唑、高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯、氰戊菊酯、敵百蟲； 15gt; 風險分值 （S）?10 的農藥品種為低風險農藥品種，包括吡唑醚菌酯、吡蟲啉、多菌靈、噻蟲嗪、戊唑醇、嘧菌酯、噻蟲胺、啶蟲胱、甲基硫菌靈和丙環唑。

高風險農藥品種氟蟲腈、溴氰菊酯、聯苯菊酯和毒死蜱在套袋處理冬棗中未檢出；中風險農藥中高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯、氰戊菊酯、敵百蟲在套袋處理冬棗中未檢出。表明套袋處理能最大程度減少冬棗中農藥殘留。

圖5冬棗中農藥殘留風險得分和排序

Fig.5Pesticideresiduerisk scoringand rankingin winter jujubes

2.4最大殘留限量建議值（RMRL）的制定

最大殘留限量（MRL）是政府正式制定的法定限量標準，表示食品或農產品中充許殘留的農藥最大含量。最大殘留限量估計值（eMRL）是在正式MRL制定前，基于初步試驗估算的最大殘留限量。最大殘留限量建議值（RMRL）是由專家或機構基于科學評估提出的建議值，供監管機構參考。本研究中，計算得到氟蟲腈、毒死蜱、聯苯菊酯、多菌靈、甲基硫菌靈、苯醚甲環唑、高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯、戊唑醇在冬棗中的最大殘留限量估計值（eMRL）如表4所示。由于甲基硫菌靈的 ADI 值達 0.09mg/kg ，所以計算得到最大殘留限量估計值（eMRL）為 18.90mg/kg ，不合常理，故參考其在忙果上的 MRL_{☉?（?）?（?，?）} 值作為最大殘留限量建議值（RMRL）。在露地栽培冬棗和大棚栽培冬棗中多菌靈的超標率較高，多菌靈在冬棗上的 MRL_☉ 為 0.50mg/kg ，而其在桃、杏上的 MRL_☉ 為2.00mg/kg ，桃、杏、冬棗均屬于核果。因此建議將 MRL_☉ 修訂為 2.00mg/kg ，以更符合實際監管需求。

表4冬棗中農藥最大殘留限量估計值（eMRL）和最大殘留建議值（RMRL）

Table4 Estimated maximumresidue limit（eMRL）values and recommendedmaximumresiduelimit（RMRL）values forpesticidesinwinterjujubes

MRL：最大殘留限量；eMRL：最大殘留限量估計值；RMRL：最大殘留限量建議值。-：無該數據。

3 討論與結論

本研究系統分析了露地栽培、大棚栽培和套袋處理3種栽培模式冬棗的農藥殘留情況及膳食風險。結果表明，露地栽培冬棗中檢測出3種農藥殘留量超標，大棚栽培冬棗中檢測出1種農藥殘留量超標，而套袋處理冬棗中未檢測到農藥殘留量超標。氟蟲腈、溴氰菊酯等高風險農藥僅在露地栽培冬棗中檢測到，冬棗中檢出率較高的農藥品種為多菌靈、吡唑醚菌酯、苯醚甲環唑、吡蟲啉、戊唑醇、噻蟲嗪、高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯。這8種農藥在不同栽培模式冬棗中的殘留量從高到低依次為露地栽培冬棗 gt; 大棚栽培冬棗 gt; 套袋處理冬棗。內吸性農藥如吡蟲啉在露地栽培冬棗、大棚栽培冬棗和套袋處理冬棗中的殘留量無顯著差異（ （Pgt;0.05） 。這是因為吡蟲啉具有高水溶性和傳導性，可經葉片、枝干等部位吸收后傳導到果實[29]。在套袋處理冬棗中未檢測出非內吸性農藥（如高效氯氟氰菊酯、氯氰菊酯），套袋的物理阻隔作用能夠阻隔這類農藥[30-31]

本研究在冬棗中檢測到的農藥慢性膳食攝入風險 （%ADI） 為 0.002%～1.190% 。急性膳食攝入風險（%ARFD）為 0.022%～14.800% ，均低于安全閾值，風險較低。氟蟲腈的慢性膳食攝人風險為1.190% ，但急性膳食攝入風險僅 0.100% ，且檢出率 lt;5% ，表明日常攝入氟蟲腈的可能性較小，該農藥的使用較少。針對現行 MRL_☉ 標準覆蓋農藥品種范圍不足，基于計算得到的最大殘留限量估計值（eMRL），本研究提出8種農藥的最大殘留限量建議值（RMRL）。多菌靈在冬棗的殘留量超標較為普遍，毛江勝等[12]發現，山東省濱州市沾化區冬棗中多菌靈超標率為 63.6% 。李安等[25]發現，北方棗區棗中多菌靈超標率為 1% 。并且現行 MRL_☉?（0.5 mg/kg 遠低于 。因此建議將MRL_☉ 修訂為 2mg/kg ，以更符合實際監管需求。

為加強冬棗露地栽培過程中的農藥使用監管，應嚴格限制高風險農藥的使用。同時，應大力推廣套袋技術，該技術可顯著降低非內吸性農藥在冬棗中的殘留量。此外，需進一步完善冬棗專用農藥的最大殘留限量（MRL）標準體系，以提升監管工作的科學性和精準性，從而推動冬棗產業的綠色發展

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（責任編輯：成紓寒）