基于灰色關聯分析法探究再生纖維對再生紙張機械性能的影響

關鍵詞：再生纖維；再生紙張；機械強度；灰關聯分析中圖分類號：TS724 文獻標識碼：A DOI：10. 11980/j. issn. 0254-508X. 2025. 05. 011

Analysis of the Influence of Recycled Fibers on the Mechanical Properties of Recycled Paper Based on Grey Relational Analysis

CHEN Li1 SHEN Wenhao1，* XIANG Shulin2 LI Hao2，* JIANG Wei2 （1. State Key Lab of Pulp amp; Paper Engineering，South China University of Technology，Guangzhou，Guangdong Province，510640； 2. Guangzhou Customs Technology Center，Guangzhou，Guangdong Province，510623） （*E-mail：ppwhshen@scut. edu. cn；haoyilee@126. com）

Abstract：This paper conducted three recycling processes for US old corrugated container（OCC） 12^# and 13^# to investigate the variations in the properties of recycled fibers and the mechanical strength of recycled paper as well as the correlation between them. The results showed that US OCC 12^# recycled fibers were thicker and longer than US OCC 13^# ，with higher proportion of fine fibers，and more extensive damage. After three recycling cycles，the fiber length-weighted average of US OCC 12^# and US OCC 13^# recycled fibers decreased by 10. 8% and 15. 7%，respective‐ ly，while their splitting length ratio increased by 11.2% and 2.3% ，respectively. Fiber twisting and bending decreased，whereas fiber breakage increased. The fine fibers content of US OCC 13^# recycled fibers progressively decreased，while that of US OCC 12^# recycled fibers initially in‐ creased and then declined. Following three recycling processes，both recycled paper exhibited reductions in tensile index（ 12^# ： 21.4% ， 13^# ： 10.7% ）and burst index（ 12^# ： 10.2% ， 13^# ： 2.6% ），while their folding endurance increased by 25.6% and 3.2% ，respectively. The tear in‐ dex of US OCC 12^# recycled paper increased，whereas that of US OCC 13^# recycled paper decreased. Overall，the mechanical strength of US OCC 12^# recycled paper was generally better than that of US OCC 13^# . Grey relational analysis showed that the proportions of short fibers，fine fi‐ bers，and twisted fibers were the key factors affecting paper mechanical strength，primarily acting on fiber bonding interactions.

Key words： recycled fibers；recycled paper；mechanical strength； grey relational analysis

廢紙是一種重要的造紙原料，利用廢紙造紙具有多種優勢：如減少林業資源的消耗，與我國的環境政策相適應等[1]；利用廢紙造紙，無需蒸煮，污染少；紙企所需的投資較少，生產耗能低，化學品用量小[2]。

我國再生紙漿來源復雜，受環保政策的制約，廢紙進口量大幅削減[3]，但為了穩定國內循環體系，每年作為包裝材料隨出口商品流出的紙制品仍需通過進口回流[4]，許多企業將廢紙加工成再生紙漿后再進口[5]；國內對各類廢紙的回收力度也在增強。不同來源和處理方式下的再生纖維品質差異較大，為方便后續生產，應對再生纖維進行再利用適用度的評估。

再生紙制品有很大一部分被用于商品的外包裝[6]，其機械性能十分重要。再生纖維性能對再生紙張的機械性能影響較大，回用導致的纖維衰變和角質化使其循環使用2～3 次就不再適用于生產[7]。很多學者對回用過程中再生纖維性能和再生紙張機械性能的變化進行了研究。呂惠琳[8]發現再生纖維回用過程中纖維微晶尺寸增加，促使其發生原纖聚合進而影響紙張的物理性能，在回用5次后再生紙張的抗張指數及耐破指數均下降，撕裂指數先增后減，然而羧甲基化可緩解纖維衰變，處理后再生紙張的抗張指數、耐破指數、撕裂指數分別提高了 28.8% ， 124.1% ， 55.0% ；任靜[9]對國產新聞紙進行回用，再生紙張抗張強度及耐破度均減小，撕裂度提升，研究發現纖維素共結晶是纖維角質化的內因，半纖維素可減輕纖維損傷，適當保留半纖維素可明顯減緩紙張抗張及耐破度的減弱；張燦燦等[10]通過實驗證實美廢 12^# 再生纖維的品質要高于國產廢紙中的纖維，用美廢 12^# 抄造的再生紙張撕裂指數、抗張指數、環壓指數和耐破指數分別比國廢高44% 、 12% 、 10% 和 27% ，回用使再生紙張機械強度下降且降幅漸趨平緩。

以上研究對回用過程中再生纖維性能和再生紙張機械性能的變化多是定性分析。實際生產中需對再生纖維的質量有較準確的評估，有利于后續在保證再生紙張性能的前提下合理制定再利用工藝。再生纖維的多項性能均會對再生紙張機械性能造成影響，然而測量所有因素費時費力，找到主要影響因素很有必要。灰色關聯分析法可在保證較高準確度的前提下，利用較少的數據量計算多個自變量對因變量的影響因子，評定其間的關聯度并找到關鍵因素。歐陽平[11]采用灰關聯法分析三相導電混凝土材料中3種導電材料對其導電性能的影響，發現碳纖維的影響最顯著，其次分別是鋼纖維和石墨，為優化混凝土的材料比例提供了指導；駱詩華等[12]通過灰關聯度計算得出影響棉紗質量的關鍵參數是纖維長度、含雜率和成熟度系數，為棉紡廠提供了選料思路；劉寅[13]利用灰關聯法定量分析原生纖維的多種特性對紙張抗張性能的影響，為后續預測模型的建立打下基礎。

目前關于再生纖維在回用過程中性能變化及其對再生紙張性能影響的研究較少，關鍵影響因素尚不明晰。本研究分析了2 種再生紙漿在3 次回用過程中再生纖維的形態差異和再生紙張機械強度的變化，采用灰色關聯分析法，確定了影響再生紙張機械性能的再生纖維關鍵性能參數，以期為再生纖維的品質評估提供重要的技術依據。

1 實 驗

1. 1 實驗原料及儀器

本研究所用的原料分別是美廢 12^# 和美廢 13^#. 通過干法制備得到的絮狀再生紙漿，其中美廢 12^# 是經過雙重分揀處理的舊瓦楞紙箱，美廢 13^#. 是雙掛面牛皮瓦楞紙在紙廠的切邊廢料，均由硫酸鹽木漿、麻漿和仿箱紙板漿配抄而成[14]，經過粉碎刀片擠壓、粉扯、剪切等作用后被制成再生紙漿。

纖維角質化會削弱再生纖維的潤脹能力[15]，利用氫氧化物浸泡可逆轉部分角質化作用[16]，因此抄紙前需將再生紙漿以絕干漿質量為準配制成漿濃 4% ，在質量分數 1% 的 NaOH 溶液中浸泡 30min 后進行預處理。

本研究使用的儀器如表1所示。

表1 實驗儀器及設備

Table 1 Instruments and equipments of the experiment

1. 2 實驗方法

1. 2. 1 再生纖維回用流程

依次用高濃碎漿機和疏解機解離經NaOH 溶液預 處理后的再生紙漿，然后用漿料平板篩漿機除雜，觀 察檢測再生纖維的形態和性能參數，打漿后將漿料抄造成再生紙張，檢測其機械強度。隨后將再生紙張撕碎，重復上述步驟對再生纖維進行回用，回用流程如圖1所示。

1. 2. 2 再生纖維的觀察與檢測

首先使用光學顯微鏡觀察再生纖維的形態，然后用纖維分析儀對再生紙漿的纖維長寬及其分布、粗度、扭結程度、分絲帚化程度和細小纖維含量等纖維特性進行檢測統計分析。將再生紙漿稀釋至 0.03g/L ，分析樣本為1 L 稀紙漿，單次纖維分析測量的纖維數量不少于10 000根。

1. 2. 3 再生紙張的回用與抄造

由于再生紙漿多存在纖維損傷的情況，因此采用較為溫和的方式分散紙漿：將再生紙漿用高濃碎漿機處理 30min 后改用疏解機繼續解離纖維；用平板篩漿機除雜，收集過篩后的漿料；測定漿料的打漿度并用PFI磨對其進行打漿處理，使得漿料的打漿度在 40°SR 左右；用凱塞法自動抄紙系統（成形網孔徑 0.125mm ，網面上覆蓋尼龍紗布以截留細小纖維）抄造定量為125g/m² 的紙張，即完成一次再生紙張的抄造。待檢測完再生紙張的機械性能后，將廢紙撕成小塊，重復上述步驟進行回用。

1. 2. 4 再生紙張機械性能檢測

測定機械性能前先將再生紙張放置在 （23.0± 1.0） °C ，相對濕度 （50.0±2.0）% 的環境中進行恒溫恒濕處理。按照國家標準 （GB/T 12914—2018、GB/T 455—2002、GB/T 454—2020 和 GB/T 457—2008） 分別測量紙張的抗張指數、撕裂指數、耐破指數和耐折度，每次測量的平行樣不少于10組。

1. 3 灰色關聯分析法

本研究利用灰色關聯分析法探究再生纖維性能對再生紙張抗張強度、撕裂度、耐破度和耐折度4種機械性能的影響，以再生纖維性能對再生紙張抗張強度的影響計算為例進行介紹。

由于再生纖維長度分布較為復雜，本研究將纖維長 度 劃 分 成 5 個 區 間 （[0.20， 0.84）、 [0.84， 1.50）、[1.50，2.24）、[2.24，3.35）、 ?3.35mm ），研究各區間的纖維占比對紙張強度的影響。根據纖維分析儀獲得的長度分布情況，假設纖維在給定區間內的占比符合正態分布。

以5個長度區間內的纖維含量占比、寬度、粗度、扭結纖維占比、分絲帚化長度比、折斷纖維比、細小纖維加權長度比和細小纖維面積比共12 個變量作為自變量，分別用 x₁ ， x₂ ，…， x₁₂ 表示，以再生紙張的抗張指數作為因變量，用 y 表示。實驗共得到6 組數據，列出如式（1）所示的數列矩陣 θ 。

將原數據除以對應列的均值進行無量綱化和歸一化處理，得到 x_i^′（k） 和 y^′（k） ，如式（2）和式（3）所示。

式中， i={1，2，…，12} ； k={1，2，…，6} ；AVE表示平均值。

求自變量的每一個數與對應因變量的絕對差，令最大值和最小值分別為 M 和 N ，見式（4）和式（5）。

N=min_imin_k|x_i^′（k）-y^′（k）|

令第 i 列自變量中第 k 個數據對因變量的關聯度系數為 ζ_i（k） ，見式（6）。

式中， ρ 為分辨系數，根據研究經驗取 ρ=0.5^[17] 。對每一列的關聯度系數求得算術平均值，所得結果即為該項再生纖維性能對再生紙張抗張強度的影響因子，即灰色關聯度。

圖1 再生纖維回用流程示意圖

Fig. 1 Schematic diagram of recycled fibers recycling process

2 結果與討論

2. 1 回用過程中再生纖維特性分析

2. 1. 1 再生纖維形貌觀察

用光學顯微鏡觀察再生纖維形態的結果如圖2 所示。從圖2可以觀察到，再生紙漿中的纖維呈現出像絲帶一樣扭轉折疊的形態（圖2（a）和圖2（b）），植物纖維原有的中通圓柱結構很難呈現出如此狀態，證明纖維發生了胞腔塌陷而呈現出“絲帶化”的形態；對比3 次回用過程中美廢 12^# 的纖維形態（圖2（a）、圖2（c）和圖2（e）），再生纖維表面粗糙且伴隨有明顯的起毛、斷裂和分絲帚化現象，且隨著回用次數的增加，程度逐漸加深，這是纖維受到剪切、壓迫等機械作用的結果；從圖2（b）可以觀察到，美廢 13^# 再生紙漿摻雜的雜質比較少，潔凈度高于美廢 12^# ，然而經過1 次循環后，同為第2 次回用的再生纖維，美廢 13^# 再生纖維出現更多起毛、斷裂和“絲帶化”的現象且程度更深（圖2（c）和圖 2（d） ），推測可能是因為美廢 12^# 的原生紙漿中摻入了較多質量較好的原木纖維，由于回用過程中美廢 13^# 纖維受損程度比美廢 12^# 深，因此從觀察結果初步推測美廢 13^# 的再利用適用度不及美廢 12^# 。

2. 1. 2 再生纖維性能參數分析

表2 是對初始原料再生紙漿的纖維分析結果。由表2 可知，美廢 13^# 再生紙漿的纖維長度加權長比美廢 12^# 高 22.1% ，纖維的寬度、粗度也較美廢 12^# 大；美廢 13^# 中扭結纖維占比略高，纖維的彎曲情況、分絲帚化程度、折斷情況與美廢 12^* 相比更明顯，說明2種再生紙漿中美廢 13^# 的纖維衰變程度更深；美廢 13^# 的細小纖維加權長度比和細小纖維面積比分別較美廢12^# 高 6.3% 和 24.1% ，細小纖維加權長度比及面積比可以反映漿料中細小纖維的含量，因此，說明美廢13^# 中含有更多的細小纖維。

圖2 3次回用美廢 12^# 和美廢 13^# 再生紙漿纖維形態

Fig. 2 Three recycling processes of US OCC 12^# and US OCC 13^# recycled pulp fiber form

Table 2 Initial fiber performance parameters of recycled pulp

美廢 12^# 和美廢 13^# 再生紙漿3 次回用后的再生纖維性能測量結果如表3 所示。由表3 可以得到以下幾點結論： ① 回用使再生纖維的纖維長度加權長減小，相比于第1次回用的再生纖維，第3次回用的美廢 12^# 再生纖維的纖維長度加權長減小了 10.8% ，美廢 13^# 減小了 15.7% ，纖維受到擠壓、剪切等外力作用后發生斷裂致使其變短； ② 再生紙漿中扭結纖維所占比例減小，推測是由于扭結纖維的彎折處強度較差，在劇烈的機械作用下纖維斷裂而不再呈扭結的形態，這與3次回用中纖維彎曲指數的下降（美廢 12^#. 從 14.7% 下降為 12.6% ，美廢 13^#. 從 14.2% 下降為 13.0% ）及折斷纖維比的上升（美廢 12^#. 從 38.0% 上升至 39.0% ，美廢13^# 從 40.9% 上升至 42.4% ）相互印證； ③ 細小纖維長度加權比和細小纖維面積比反映了漿料中細小纖維的含量，再生纖維在碎漿、抄紙等過程中受到壓迫剪切等作用后纖維長度會減小，因此理論上細小纖維含量應增加，但由于設備和工藝等問題，過短的細小纖維會部分流失到白水中而不進入后續工段，導致在多次回用過程中美廢 12^# 再生紙漿中的細小纖維（表3 中細小纖維長度加權比和細小纖維面積比2個指標）先增加后減少，而美廢 13^# 則是一直減少； ④ 再生纖維的分絲帚化程度逐漸加重，美廢 12^# 第3 次回用的再生纖維的分絲帚化長度比相對于第1 次回用增加了11.2% ，美廢 13^# 增長了 2.3% ，纖維損傷加劇； ⑤ 回用過程對再生纖維寬度及粗度影響較小，回用過程中纖維的寬度和粗度沒有明顯的變化。

2. 2 回用過程中的再生紙張機械強度分析

按照1.2.3的方法分別將美廢 12^# 、美廢 13^# 再生紙漿抄造成再生紙張，2 種再生紙漿均回用3 次，每次回用均對所抄造紙張的抗張強度、撕裂度、耐破度和耐折度進行檢測，結果如圖3所示。

經過 3 次回用，再生紙張的抗張指數變化如圖3（a）所示。由圖3（a）可知，與第1次回用相比，美廢12^# 再生紙漿第3次回用中抄造的紙張抗張指數降低了21.4% ，美廢 13^# 降低了 10.7% ，說明再生紙張在回用過程中抗張強度逐步減弱。紙張的抗張強度受纖維長度的影響較大，長纖維是紙張機械強度的主要來源[18]，短纖維及細小纖維的存在有利于纖維之間的結合，但含量過高會引起應力集中，對紙張強度不利。再生紙張的抗張強度會隨著回用次數的增加而減弱且降幅逐漸減緩[19]，本研究中2 種再生紙張實驗結果均符合此規律。

在回用過程中，2 種再生紙張的撕裂指數呈現出不同的變化情況（圖 3（b） ）。由圖3（b）可知，美廢 12^# 再生紙張的撕裂指數由第1 次回用的 4.14mN?m²/g 升高至第3 次回用的 10.1mN?m²/g ，而美廢 13^# 再生紙張的撕裂指數從 9.76mN?m²/g 降低至 8.27mN?m²/g 。回用過程中纖維變短，短纖維和細小纖維的鍵接作用有利于增加紙張的撕裂度，但過度增加纖維間的結合強度會引起應力集中，因此在再生紙漿的多次回用中，短纖維和細小纖維含量的增加先加強了纖維間的結合，之后過量短纖維間的應力作用削弱了再生紙張強度，再生紙張撕裂指數由此出現先上升后下降的現象[20]。結合2.1.2 對2 種再生紙漿纖維分析的結果可知，美廢 12^#"的再生紙漿纖維長度分布比美廢 13^#"更均勻且纖維狀況更好，美廢 13^#"再生紙漿中細小纖維含量較高容易引起應力集中，因此2種再生紙張的撕裂指數呈現出不同的升降情況。

表3 3次回用后再生纖維性能的變化（打漿后）

Table 3 Change of properties of recycled fibers during three recycling processes （after beating）

圖3 美廢 12^# 和美廢13#再生紙漿3次回用后再生紙張的機械強度

Fig. 3 Mechanical strength of recycled paper of US OCC 12^# and US OCC 13^# recycled pulp for three recycling processes

圖3（c）為2種再生紙張在回用過程中的耐破指數。由圖3（c）可知，2 種再生紙張的耐破指數在回用中均呈現下降趨勢，第3 次回用后美廢 12^# 再生紙張的耐破指數較第1次回用下降了 10.2% ，美廢 13^#. 再生紙張耐破指數下降了 2.6% 。紙張的耐破度受纖維的結合狀況和纖維自身性能的影響較大，回用過程使纖維發生化學衰變，角質化讓纖維變脆變硬，再生纖維間的結合力也被削減，因此，再生紙張的耐破度有所減弱。

回用過程剪切了纖維，短纖維會改善紙張的柔韌性并有利于纖維間的結合，因此，在3次回用過程中2種再生紙張的耐折度均有所提高，美廢 12^#. 再生紙張的耐折度提升了 25.6% ，美廢 13^# 再生紙張的耐折度提升了 3.2% （圖 3（d））。

2. 3 再生纖維性能對再生紙張機械性能的影響度分析

灰色關聯度的大小反映了再生纖維各項性能對紙張機械性能影響能力的強弱，灰色關聯度越大，表明再生纖維性能對再生紙張機械性能的影響效果越明顯。

表3中美廢 12^# 和美廢 13^#. 再生纖維的算數平均長和纖維長度加權長均相差較大，說明再生纖維的長度分布均一性較差。基于再生纖維復雜的長度分布，不同長度纖維的占比數據更有研究意義，因此本研究根據纖維分析儀的統計結果，將再生纖維劃分為5個長度區間。

本研究按照1.3 的方法，以再生纖維性能為自變量，紙張機械性能為因變量進行灰關聯分析（圖4），計算結果如圖 4（a）～圖 4（d）所示。由圖 4 可知，[0.20，0.84）和[0.84，1.50） mm 的纖維占比、扭結纖維占比、細小纖維加權長度比和細小纖維面積比對再生紙張項機械性能的灰色關聯度影響均較大，其中再生纖維的短纖維占比、細小纖維含量和扭結纖維占比是影響紙張機械強度的3個關鍵因素。

3 個關鍵因素主要是通過纖維間的結合影響再生紙張的機械強度，分析如下： ① 短纖維在成紙過程中起到了纖維間的聯結作用。回用使再生紙漿長纖維提供的纖維結合點減少，且纖維間的結合力也被削弱，此時短纖維對纖維間機械交織的促進作用使其成為再生紙張機械強度的重要來源。說明在研究再生纖維性能對再生紙張機械性能的影響時，纖維長度分布情況比纖維平均長度更有參考意義。 ② 細小纖維可以增加纖維占比、纖維間的聯結，但細小纖維含量過高容易引起纖維絮聚，不利于再生紙張均勻成形[21]，并會導致再生紙張應力集中，影響再生紙張強度。 ③ 扭結是纖維細胞壁受損后的強制性轉折，扭結纖維會增加纖維間的接觸面積，適量的纖維扭結有利于纖維的均勻分布和互相纏繞，但扭結過度會使纖維僵硬，不利于纖維間的物理連接和再生紙張勻度性能，進而削弱再生紙張強度。

3 結 論

本研究以美廢 12^# 和美廢 13^# 為原料，研究在3 次回用過程中再生纖維形態及物理特性和再生紙張機械性能的變化，并分析再生纖維性能與再生紙張機械性能間的關聯度。

3. 1 美廢 13^# 再生纖維更長更粗，細小纖維含量比美廢 12^# 高，存在較多扭結、彎曲和折斷的纖維，其纖維衰變程度比美廢 12^# 更深。回用主要改變了再生纖維的長度、角質化程度和細小纖維含量，寬度和粗度變化不大。對比第1 次回用，美廢 12^# 和美廢 13^# 再生紙漿經過3次回用后其纖維長度加權長分別下降了10.8% 和 15.7% ，分絲帚化長度比增加了 11.2% 和2.3% ，扭結和彎曲的纖維減少，折斷纖維增多，美廢12^# 的細小纖維含量先增后減，美廢 13^# 則一直減少。

3. 2 美廢 12^# 和美廢 13^# 抄造的再生紙張抗張強度和耐破度在3次回用中均下降，耐折度提升，撕裂度美廢 12^#. 上升而美廢 13^# 下降，美廢 12^#. 抄造的再生紙張性能普遍優于美廢 13^# 。相比第1次回用，經過3次回用后，美廢 12^# 的再生紙張抗張指數和耐破指數降低了21.4% 和 10.2% ，美廢 13^# 降低了 10.7% 和 2.6% ，2 種再生紙張的耐折度分別提高了 25.6% 和 3.2% 。3. 3 短纖維占比、細小纖維含量和扭結纖維占比與再生紙張機械強度的灰色關聯度最高，是影響再生紙張機械強度的主要因素，三者主要作用于纖維間的結合從而影響再生紙張強度。

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