厚截面層合板非同步固化的三維有限元分析

張紀奎 張 江 馬志陽 程小全

(北京航空航天大學 航空科學與工程學院，北京100191)

隨著樹脂基復合材料在航空領域的廣泛應用，其使用范圍從初期的次承力結構逐步擴大到當前的主承力結構，厚截面樹脂基復合材料的需求也越來越大.如大型民機機翼根部厚度可達30～45 mm，鋪層均在幾百層以上.與設計和制造技術相對成熟的復合材料薄板相比，我國的厚截面復合材料層合板的研究仍處在起步階段.厚截面復合材料層合板的抗沖擊性、抗損傷能力、耐溫與耐濕性能均優于薄板，但由于厚度方向的低熱傳導率和低滲透率，厚板在固化過程中可能產生溫度過熱、非同步固化、壓實不均及殘余應力過大等問題.采用數值方法模擬厚板的固化過程，對分析并克服厚板的制造缺陷、改善工藝方法及節約生產成本具有重要意義.

近20年來，對復合材料厚板的研究逐漸展開并深入，文獻[1]將厚度大于5 cm的復合材料層合板稱為厚板，并對厚板的熱壓罐工藝進行了實驗研究，采用一維模型討論了厚板的溫度峰值和樹脂粘性對固化的影響;文獻[2]認為厚截面層合板的最終固化度不僅與固化壓力緊密相關，還與樹脂在吸膠膜邊緣的流動有關;文獻[3－4]分析了厚板固化中的溫度滯后與過熱現象，討論了工藝制度、固化壓力、升溫速率對降低厚板溫度峰值的作用;并建立了粘彈性數值模型分析了層合板的滲透性能和傳熱性能對固化的影響;文獻[5]測定了288層和380層兩種厚度的AS4/3501-6層合板的壓縮情況，建立了考慮吸膠膜影響的熱化學和壓縮數值模型，研究了樹脂性能參數的改變對計算結果的影響.文獻[6]提出了降低厚截面復合材料構件殘余應力的降溫-升溫的智能工藝制度，可減小殘余應力30%.文獻[7]等建立了含吸膠膜和真空袋的厚截面復合材料固化過程數值模擬的二維模型，研究了含吸膠膜內樹脂流動對厚截面復合材料固化的影響.我國對厚板所開展的研究工作則相對較少，郭戰勝等[8]建立了厚截面復合材料固化過程數值模擬的有限元模型，戴棣等[9]所分析的非同步固化引起的翹曲變形對厚板的研究具有一定的借鑒意義.

現有的研究工作大多集中在材料性能、工藝方法與工藝參數對厚板固化的影響上，缺乏針對厚板所特有的局部溫度過熱和樹脂分布不均勻現象的解釋和分析.本文建立了400層AS4/3501-6層合板的三維有限元模型，計算了其固化過程中的溫度、固化度、粘性、樹脂分布和厚度壓縮率的變化情況，分析了其局部溫度過熱和快速固化現象，解釋了厚板內樹脂分布不均的原因.

1 數學模型

目前，關于復合材料層合板固化過程的模型描述已經比較成熟，本文僅給出建立模型的數學基礎，具體的有限元離散過程與計算流程圖可參考文獻[10－11].

層合板內的溫度和固化度分布是一個具有非線性內熱源的熱傳導問題，其中的內熱源來自樹脂固化交聯反應所釋放的熱量，三維有內熱源各向異性材料的瞬態熱傳導控制微分方程[7]為

式中，ρ，c，T和t分別為密度、比熱容、溫度和時間;kx，ky，kz是材料在整體坐標下沿x，y，z方向的熱傳導系數;為熱生成率，即單位時間內固化交聯反應所釋放的熱量，表示為

式中，Vf為纖維體積含量;HR為單位質量樹脂固化反應總放熱量，為實驗測定值;α為固化度，表示固化交聯反應進行的程度;為固化反應速率，可由固化動力學方程表示為溫度與固化度的函數.式(1)和式(2)體現了固化過程中溫度與固化度的強耦合關系.

根據文獻[12]關于樹脂流動/纖維作用的機理模型，預浸層合板可以看作是充滿粘性流體的具有非線性彈性形變性能的多孔介質，多余樹脂流出復合材料的流動可以看作飽和狀態下多孔介質的滲流問題.樹脂在固化壓力下的流動采用多孔介質的滲流理論予以描述.

假設預浸層合板內的液態樹脂不可壓縮，則樹脂流動的連續性方程為

式中，vx，vy，vz分別為樹脂在x，y，z方向上的流動速度，u，v，w分別為纖維網絡在x，y，z方向上的位移;等式左端為單位時間內流入微元體的樹脂體積;等式右端為單位時間內微元體的體積變化量.

滲流問題的運動方程是通過Darcy定律來建立的，在三維流動中，Darcy定律可表述為

式中，sx，sy，sz分別為纖維網絡在x，y，z方向上的滲透率;μ為樹脂粘性;pr為樹脂壓力.

根據Gutowski提出的纖維網絡的形變模型，該模型假設固化壓力由纖維網絡和樹脂共同承擔.基于有效應力原理來建立飽和多孔介質滲流問題的力學平衡方程[13]:

式中，σx，σy，σz為x ，y，z方向上的總應力;為相應方向上纖維網絡承擔的有效應力;pr為樹脂壓力承擔的壓力.式(3)～式(5)體現了層合板內的樹脂液態流動和纖維網絡變形的流固耦合關系.

2 模型驗證

本文根據文獻[5]所測得的288層AS4/3501-6層合板的厚度壓縮值驗證三維有限元模型的有效性，采用通用有限元軟件ABAQUS的滲流模塊(Soils)來模擬層合板的固化壓實過程，所選用單元類型為3維8節點滲流六面體單元(C3D8P)，網格劃分如圖1所示，共4 851節點，4000單元.

圖1 模型的網格劃分

層合板長寬均為0.3115 m，厚0.03529 m，初始纖維體積含量為43.828%，單向0°鋪層;3501-6樹脂的固化動力學方程、層合板的固化工藝制度和模型邊界條件詳見文獻[5]，材料特性[3]如下.

導熱系數，(W·m－1·K－1):k11=12.954，k22=k33=0.53228;密度為1530 kg/m3;比熱容為949 J·kg－1·K－1;滲透率，m2:

粘性，Pa·s:

固化動力學方程:

圖2為本文模型計算結果和文獻[5]的實驗測量值與其所建立的二維模型計算結果的對比.由圖2可見:本文模型計算結果、文獻[5]的實驗測量值和數值計算結果的變化趨勢一致;在最終的固化壓實厚度上，本文模型的計算結果更接近實驗測量值，由此驗證了本文模型的有效性.

圖2 本文模型計算結果和文獻[5]結果的對比

3 厚截面層合板非同步固化現象分析

本文根據文獻[14]推薦的熱壓罐工藝制度和裝袋法研究400層AS4/3501-6層合板的固化特點，工藝制度曲線如圖3所示.

圖3 固化工藝制度

層合板的單層厚度1.651×10－4m，總體厚度0.06604 m，長寬均為0.3048 m，初始樹脂體積含量為52%，單向0°鋪層;根據對稱性，取1/4層合板建模，模型如圖4所示.

圖4 模型的邊界條件與載荷

邊界條件與載荷:在ABGH和EFGH面施加對稱邊界條件;上表面ADEH和兩側面ABCD和CDEF與熱壓罐環境接觸，通過對流換熱實現與熱壓罐環境的熱量交換;下表面BCFG與模具接觸，為溫度邊界條件，即下表面的溫度變化與熱壓罐環境溫度變化同步;單面吸膠，吸膠膜布置在上表面，即多余樹脂只能沿上表面流入吸膠膜;下表面和側面分別由模具和擋塊限制模型位移.模型所受載荷為熱壓罐壓力，施加于模型的上表面和側面.

3.1 溫度和固化度分析

圖5是層合板上表面、中間層、下表面的溫度和固化度隨時間的變化歷程.

圖5 400層AS4/3601-6層合板的溫度和固化度歷程

由圖5可見:根據上表面、中間層和下表面的溫度變化情況，可將層合板的固化過程分為以下3個階段:

1)0～100min左右的階段:中間層的溫度低于上、下表面.

固化開始時，熱量是從層合板的上、下表面向中間層傳遞;上、下表面的固化反應在50 min左右開始啟動，而中間層則在70 min左右開始啟動，中間層的固化進程直至110 min之前都滯后于兩個表面.

2)100～180min左右的階段:中間層的溫度超過上、下表面，且出現溫度峰值.

導致中間層溫度超過上、下表面的原因如下:隨著固化環境溫度的升高，層合板內的樹脂固化交聯反應速率逐漸加快、固化反應放熱增加;由于上、下表面分別和熱壓罐環境與模具接觸，使得這兩個表面的熱量容易傳遞，故上、下兩表面的溫度上升平緩;同時，由于層合板沿厚度方向的導熱性能較差，中間層的固化反應生熱難以沿厚度方向向外傳遞，中間層溫度上升加快，并在100 min之后超過上、下表面.

另外，溫度的快速上升又加劇固化反應的劇烈程度，中間層在105～145 min的階段內均保持較高的固化反應速率，在110 min之后，中間層的固化進程超過上、下表面.

中間層的溫度峰值出現在145 min左右，其值約為502 K，高于保溫平臺溫度約49 K;該時刻也是中間層固化反應速率開始迅速減小的時刻，對應的中間層固化度已達到0.94左右，而上、下表面的固化度分別僅為0.46和0.43左右;在160 min左右，中間層的固化度已達到1，而相應時刻的上、下表面的固化度分別約為0.65和0.61;溫度峰值時刻之后，隨著固化反應速率的減小，中間層的固化反應放熱減少，溫度逐漸降至與保溫平臺溫度趨于一致.

3)180～300min的階段:固化進程進入保溫階段.

在235 min左右，上、下表面的固化度達到1，層合板內樹脂達到完全固化，固化結束時，層合板整體上的溫度和固化度達到一致.

另外，在整個固化過程中，由于與熱壓罐環境的換熱良好，上、下表面的固化反應速率和溫度上升相對平穩，不會出現明顯的溫度峰值;由于邊界條件的差異，上表面的固化進程略快于下表面，但兩者差別很小.

圖6是層合板中間層溫度達到峰值時刻所對應的節點溫度云圖和固化度云圖.

圖6 中間層溫度達到峰值時刻的層合板溫度和固化度

由圖6可見:在中間層的溫度達到峰值的時刻，在層合板內部的中心區域有明顯的局部溫度過熱和快速固化現象.該區域出現的原因是:由于沿3個方向熱傳導率的差異，固化反應生熱在層合板內的傳遞并不均勻，層合板中間區域的熱量傳遞表現為沿y、z向困難，x向次之;熱量在中部的堆積導致局部溫度過熱，并加速固化反應，使得該區固化度遠高于上、下表面.該現象將對層合板的樹脂流動與層合板壓實產生重要影響.

由此可見，厚截面復合材料沿厚度方向存在明顯的非同步固化現象，中間層固化反應開始最晚但最先結束.這點與普通薄板沿厚度方向的均勻固化有很大不同.

3.2 樹脂流動與粘性變化分析

圖7是固化終了時刻樹脂在層合板厚度方向的體積分布與云圖;圖8是上表面、中間層、下表面的粘性隨時間的變化歷程;圖9是中間層和下表面的樹脂體積含量和粘性歷程的對比;圖10是層合板的最終壓實率.

圖7 樹脂沿厚度方向的體積分布與云圖

圖8 400層AS4/3601-6層合板的粘性歷程

圖9 中間層、下表面樹脂體積含量和粘性歷程的對比

圖10 400層AS4/3601-6層合板的壓縮率歷程

由圖7可見:固化完成之后，層合板的樹脂體積含量沿厚度方向呈現明顯的不均勻分布.在上表面(吸膠膜面，y/h=1)，最終的樹脂體積含量在41%左右，在下表面(模具面，y/h=0)，最終的樹脂體積含量在46.5%左右，在中間層(y/h=0.5)，最終的樹脂體積含量在44.8%左右.

由圖8可見:在上、下表面的固化反應啟動之后(50 min左右)，相應的樹脂粘性迅速減小，在70～135 min左右的階段，上、下表面的樹脂粘性降至較低的狀態，達到μ≤2 Pa·s;隨后，由于溫度和固化度的提高，粘性值又迅速增大，分布于上、下表面的樹脂迅速喪失流動性.由于上、下表面的溫度與固化度的進程基本一致，故其粘性變化也基本一致.

在中間層的固化反應啟動之后(70 min左右)，中間層的樹脂粘性開始迅速減小，在81～127 min左右的階段，中間層的樹脂粘性降至μ≤2 Pa·s;隨后，由于溫度和固化度作用，中間層的粘性值又迅速增大，樹脂迅速喪失流動性.

結合圖7可知，在固化結束之后，樹脂沿厚度方向存在明顯的分布不均，原因如下:

1)上表面由于靠近吸膠膜，其多余樹脂可以在固化壓力的作用下，順利流入吸膠膜，故上表面的樹脂含量最低;

2)由于層合板中部存在局部溫度過熱和快速固化區，導致中部的樹脂粘性變化劇烈，樹脂可流動時間段明顯小于上、下表面，即在層合板中部固化且樹脂喪失流動性后，下部的多余樹脂還未流出層合板，導致下部的樹脂堆積;結合圖9可見，當中間層的樹脂體積含量達到穩定的時刻(145 min左右)，下表面的樹脂體積含量就幾乎不再變化.厚截面復合材料特有的非同步固化現象是影響下表面樹脂分布的主要原因.在80～130 min的階段是中間層和下表面樹脂均具有良好流動性的階段，即該階段是層合板中、下部多余樹脂流入吸膠膜的最主要階段.

3)由于板的厚截面和多鋪層作用，中、下部樹脂流出層合板要穿過更多的纖維層，克服更大的流動阻力，所需要的樹脂流動時間更長.

由圖9可見:層合板下表面的樹脂體積含量變化要滯后于中間層.中間層的樹脂體積變化在65～145 min左右的時間段，下表面的樹脂體積變化在85～145min左右的時間段，這是由于在固化壓力作用下的樹脂流動和層合板壓實具有逐層進行的性質.層合板中間層的樹脂體積含量和粘性的變化基本同步，而下表面則滯后明顯，這同樣反映了下表面樹脂穿過層合板中部向吸膠膜流動的困難.

由圖10可見:在固化開始至150 min左右的階段，是層合板厚度變化的主要階段，在150 min之后，層合板的厚度變化已趨于穩定，即多余樹脂已沿吸膠膜流出層合板，層合板最終的固化壓實率在15.7%左右.

4 結論

1)建立了厚截面復合材料固化壓實過程模擬的三維有限元模型，并驗證了模型的有效性.

2)對400層AS4/3601－6層合板固化壓實的分析表明:在固化過程中，層合板的中部存在明顯的溫度過熱和快速固化區域;層合板沿厚度方向表現出明顯的非同步固化現象，中間層固化反應開始最晚但最先結束，這與普通薄板沿厚度方向的均勻固化進程有很大區別.

3)固化完成之后，層合板的樹脂體積分布沿厚度方向的差異明顯，靠近吸膠膜的上表面樹脂體積含量低，遠離吸膠膜的下表面樹脂體積含量高，厚截面引起的非同步固化和樹脂可流動時間縮短是導致樹脂分布不均勻的主要原因.

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