88Kr γ射線發射幾率的測量

黨云博，周冬梅，丁有錢，孫宏清，楊志紅，楊 磊，馬 鵬，張生棟

(1.中國原子能科學研究院 放射化學研究所，北京 102413；

2.中國原子能科學研究院 輻射安全研究所，北京 102413)

熱中子誘發235U的裂變產物88Kr(產額為3.7%)的半衰期為2.84 h[1]，其經過100%的β-衰變成為子體88Rb，共發射出80多條γ射線，其中能量高于2 MeV的達13條。由于88Kr是氣體放射性核素，且半衰期較短，其衰變數據測量較難。目前，世界上主要放射性核素評價庫援引的88Kr的γ射線發射幾率數據多為20世紀七、八十年代的測量結果[2-4]，這些數據均是用Ge(Li)探測器對裂變產生的混合氣體進行在線同位素分離后直接測量得到的，測量結果的差異較大，其主要γ射線發射幾率的不確定度達到4.63%[1]。因此，88Kr γ射線發射幾率的準確測量十分必要。本工作擬采用通過模擬氣體標準源刻度的HPGe γ探測器對放化純88Kr氣體源進行測量，利用放射性暫時平衡原理，通過子核88Rb的活度計算得到88Kr的活度，最終獲得88Kr的主要γ射線發射幾率。

1 實驗

1.1 材料和儀器

2個石英鈾靶(U3O8粉末約1 mg，235U豐度90%)及1個塑料鈾靶(硝酸鈾酰溶液烘干后的晶體，235U豐度90%)；4個基體材料為有機玻璃的模擬氣體刻度源盒(外徑75 mm、內徑52 mm、內高度8 mm，中國原子能科學研究院實驗工廠加工)；4張制備模擬氣體源盒底襯的碳纖維薄膜，基體材料為E-51，底襯增強材料為碳纖維3K雙向布(南京海拓復合材料有限責任公司)；32張直徑52 mm、厚度1 mm的PUF海綿(深圳群力海綿制品廠)；8個10 μL微量進樣器(上海安亭微量進樣器廠)；56Co、60Co、137Cs和152Eu的放射性標準溶液(購自國防科技工業放射性計量一級站)。

HPGe γ探測器(GEM40P4型同軸HPGe探測器，相對效率40%，對60Co的1 332 keVγ射線的能量分辨率為1.7 keV，美國ORTEC公司生產)；DESPEC jr數字化譜儀(美國ORTEC公司生產)。

1.2 88Kr源的制備

將約1 mg U3O8粉末(235U豐度90%)密封于石英靶中，在中國原子能科學研究院微型反應堆(中子注量率為5×1011cm-2·s-1)中輻照2 h，冷卻3 h。為避免Xe同位素對88Kr測量的干擾，將石英靶置于88Kr分離純化裝置中[5]，破碎后進行88Kr的分離。利用Kr和Xe在活性炭上吸附溫度不同的特性，使裂變產生的氣體先通過一0 ℃活性炭冷阱柱，則I和Xe吸附在活性炭柱上，而Kr不吸附。將純化后的88Kr樣品收集于氣體源盒中，圖1為氣體源盒實物圖。源盒內徑52 mm、外徑76 mm、容積約17 cm3。盒體為不銹鋼材質，底部用0.7 mm碳纖維材料密封，以盡量減少對γ射線的吸收。

圖1 88Kr氣體源盒實物圖

1.3 88Kr γ能譜的測量

將制備的88Kr氣體源盒放在距已校準的HPGe γ探測器25 cm位置處測量，獲取γ譜。88Kr樣品制備時，向氣體源盒里同時充入一定量的85Kr，作為內標源，以監測(或修正)盒內氣體的均勻性和氣密性，以137Cs源作為外標源，修正測量過程中死時間變化帶來的影響。

2 結果與討論

2.1 樣品純度

實驗測得的88Kr樣品的γ能譜示于圖2。經計算得到：88Kr的初始活度為1.08×105Bq，85Krm(半衰期4.48 h)的活度為3.69×104Bq，87Kr(半衰期1.27 h)的活度為3.78×104Bq，放射性雜質85Krm和87Kr的活度分別占總活度的20.18%和20.7%。

2.2 HPGe γ探測器的效率校準

1) 氣體模擬源的制作

本工作借鑒文獻[6]制作模擬氣體源的校準方案，制作與88Kr氣體源盒尺寸和底襯相同的模擬源盒，盒體材料為有機玻璃，盒上端帶蓋，這樣便于機械加工和模擬源制作。以PUF(聚氨酯泡沫)低密度海綿(最小基質密度為0.043 g/cm3，自吸收影響小于0.5%)為填充材料，將盒體內部空間徑向分隔成10層，每層均勻地分割成8×8的小格。用微量進樣器，將已知比活度的10 μL放射性標準溶液滴在每一小格上。從最低層開始，第1層滴加完后，放置低溫(～40 ℃)烘干，再放入第2層海綿，再滴加、烘干，直至完成10層海綿的滴加，蓋好蓋子，備用。

圖2 88Kr樣品的γ能譜

本工作共制備了56Co、60Co、137Cs和152Eu 4種模擬氣體標準源，其中56Co和152Eu作為多γ射線源，用于HPGe γ能譜儀對γ射線探測效率的校準；而60Co和137Cs則作為發射幾率數據準確的單能γ射線標準源，檢驗多能峰效率曲線的準確性。

2) 模擬氣體標準源均勻性測試

將4個模擬氣體標準源放置在探測器軸向上方10 cm和20 cm處，分別在同心(與探頭保持同軸)和偏心(與探頭軸心相距10 cm)兩個位置進行測量，源盒每次旋轉60°，測量數據列于表1。

由表1可看出，4個模擬氣體標準源在高、低位偏心測量的相對標準偏差均小于0.7%，說明4個模擬源在縱向和橫向的均勻性均良好。

3) 能量和峰形FWHM刻度

用152Eu、60Co、137Cs和56Co的特征γ射線能峰對HPGe γ探測器進行能量和峰形刻度。譜儀的ADC為8 192道，能量刻度范圍為121 keV～2.5 MeV，HPGe γ探測器的能量E(MeV)和峰形FWHM(keV)的刻度結果分別為：

表1 模擬氣體標準源均勻性測量結果

E=0.057 2+0.437 249Ch-

2.896 68×10-8Ch2

(1)

FWHM=2.429 7+0.000 854Ch-

3.665 32×10-8Ch2

(2)

式中，Ch為道數。

4) 峰效率曲線的校準

將56Co、60Co、137Cs和152Eu 4個模擬氣體標準源在距探頭25 cm的位置分別進行了3次測量，使主要γ能峰計數為105～106，且統計不確定度小于0.3%。用Gamma Vision 6.2軟件解譜，用式(3)擬合效率曲線。圖3為雙對數坐標下的效率校準曲線。

(3)

式中，Ai為擬合系數，依次為-0.265 207、-7.649 168、0.761 270、-0.173 760、0.022 926和-0.001 242。

圖3 HPGe γ探測器探測效率擬合曲線

2.3 88Kr γ射線發射幾率計算

88Kr的發射幾率Pγ可由下式計算：

(4)

式中：nγKr為相應能量γ射線在所獲得的γ譜中對應的全能峰的凈計數率；εKr為探測器對相應能量γ射線的探測效率；AKr為待測樣品的活度。

88Kr的衰變鏈為：

由88Kr的衰變鏈可看出，利用原子核衰變理論中的放射性暫時平衡原理，可由子體88Rb活度反推得到88Kr活度，88Rb活度可根據圖3的效率曲線和相關的核參數得出。

從測量時刻到暫時平衡后某一時刻保存第1個譜，不清譜，累計計數到一定值后再保存第2個譜。88Kr的活度可由暫時平衡公式得到：

(5)

(6)

88Rb的活度可表示為：

(7)

將88Rb活度代入式(4)可得：

(8)

對于短壽命核素應考慮測量時間內的半衰期修正，經過時間t衰變后的粒子數Nt為：

(9)

nγ也應修正到與活度測量相同的參考時刻，當達到暫時平衡后，則有：

(10)

(11)

將式(10)、(11)代入式(8)得：

(12)

利用式(12)計算可避免兩次應用半衰期數據修正及測量后期由于衰變造成的漏計數而帶來的誤差。88Kr γ射線發射幾率實驗數據與文獻值的對比列于表2。

由于效率刻度的能區范圍為121.8～2 598.4 keV，而效率曲線的擬合采用內插法，因此本工作未能給出88Kr衰變發射的兩條低能γ射線27.513 keV、28.26 keV和1條高能γ射線2 771.02 keV的發射幾率。本文的測量結果與文獻[2]的數據基本吻合，尤其對于2 392.11 keV γ射線的發射幾率，其相對不確定度為3.35%，與文獻給出的相對不確定度相比明顯減小。

由于88Kr氣體源中含有少量85Kr、85Krm、87Kr等同位素，部分γ射線將產生重峰干擾現象，如731.01 keV能峰會受85Krm的731.6 keV峰的干擾，834.83、944.92、1 529.77、2 408.91 keV4個峰會受87Kr的836.37、946.69、1 531.2、2 408.5 keV峰的干擾，1 685.6 keV會受子體88Rb的1 687.3 keV峰的干擾。在能峰面積的計算中這些干擾需扣除，扣除方法為通過雜質核素的特征峰計數結合效率曲線計算出其活度，然后從總活度中進行扣除。在本次測量中，由于樣品制備的活度不夠強，低能區又受源本身和外標準源康普頓散射的影響大，使發射幾率較小的168.5、268.24、350.04、363.5、391.20、421.70 keV峰的統計計數較小，難以給出測量值。

表2 88Kr γ射線發射幾率實驗數據與文獻值對比

續表2

2.4 不確定度分析

88Kr γ射線發射幾率計算公式中各參數的不確定度均對88Kr γ射線發射幾率數據有影響，A類相對不確定度來源于兩方面：1)88Kr各特征峰峰面積的不確定度，該項不確定度由各峰計數率決定；2) 活度計算中用到的88Rb 1 836 keV特征峰面積的不確定度，本文取0.25%。

B類相對不確定度主要有：探測器表面峰效率的不確定度，包括各峰效率的擬合不確定度、標準溶液活度的不確定度2.80%、溶液稱取過程的不確定度1.53%；源盒體積的不確定度0.3%；88Rb的1 836 keV的發射幾率數據不確定度0.66%；88Kr和88Rb的半衰期數據的不確定度，分別取1.056%和0.619%(核參數的不確定度均引自IAEA的最新評價值)。

每條γ射線發射幾率的不確定度列于表2。從表2可看出，對于同一條γ射線發射幾率的相對不確定度，本工作給出的值較文獻值小，原因可能是：1) 本工作采用了放化分離提純的88Kr氣體樣品，相比文獻中未經分離的樣品，避免了由于雜質核素干擾造成的重峰扣除引入的不確定度；2) 采用了碳纖維底襯的模擬氣體源，相比文獻直接采用液體標準源進行儀器效率校準，減小了自吸收修正所帶來的不確定度的影響。

3 結論

本工作用碳纖維底襯的模擬氣體源盒對HPGe γ探測器進行效率校準，有效避免了因自吸收效應修正帶來的不確定度的影響，使用經過放化分離提純后的88Kr氣體源，避免了雜質核素的干擾；通過經效率校準的HPGe γ探測器對短壽命氣體裂變產物核素88Kr的γ射線發射幾率進行了實驗測量，獲得了其主要γ射線的發射幾率的的實驗結果，88Kr 的2 392.11 keV γ射線發射幾率最大，為(34.3±1.1)%，相對不確定度為3.35%，與文獻測量值相比，相對不確定度明顯減小。

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