連續能量點截面庫CENACE-1.0的能量平衡檢查

趙秋娟，吳海成，葛智剛

(中國原子能科學研究院 中國核數據中心，北京 102413)

在核反應過程中會產生γ射線、中子、各種帶電粒子及反沖核。由于γ射線和中子不帶電，自由程長，易于穿過物質。而帶電粒子，如質子、氘、氚、α粒子及核反應中的各種反沖核，由于與核外電子和其他核之間的庫侖場的相互作用，都會滯留在物質內部離反應位置很近之處，將其動能全部損耗，并轉化為相應的熱量[1]，即核釋熱。釋熱是核裝置的一重要參量，代表著反應產物的流失，如在動力反應堆中，會影響諸如包殼和結構組件等外圍系統的設計[2]。

KERMA(kinetic energy released in materials)系數是釋熱的響應函數，因此釋熱通常用KERMA系數來描述。正確計算KERMA系數對于確定核工程中材料、元件的熱力學性能和輻射損傷，熱工系統在傳熱、載熱和冷卻方面的設計，以及在核醫學中確定放射治療的輻照劑量，均起關鍵作用[1]。

美國LANL研制的NJOY99程序[2]中有一功能模塊HEATR，用于計算中子KERMA系數。HEATR模塊有一選項，評價工作者可通過HEATR模塊計算KERMA系數的運動學上下限，并將它們與能量平衡方法的計算結果進行比較，判斷計算結果是否在上下限范圍內，并以此為判據進行能量平衡檢查，作為微觀評價數據庫優劣的一項重要指標。

2008年，美國LANL以ENDF/B-Ⅶ.0評價核數據庫為基礎，發布了新版ACE格式連續能量點截面庫ENDF70[3]。該數據庫經過了11項檢查程序的測試，以提供質量保證。檢查程序包中CHECK_HEAT程序用來檢查釋熱截面為0或負的情況，以及自洽性。自洽性的檢查就是使用NJOY99/HEATR模塊內置的能量平衡檢查功能進行測試的。通過測試發現，其中一些核素微觀數據不自洽，并有35個核素釋熱截面為負。

2012年，為滿足核能應用需求，中國原子能科學研究院中國核數據中心在CENDL-3.1[4]、ENDF/B-Ⅶ.0[5]、JENDL-4.0[6]、JEFF-3.1[7]等評價核數據庫的基礎上研制了1套多溫度連續能量點截面庫CENACE-1.0。為保證該數據庫在堆芯釋熱計算中的可靠性，本工作應用能量平衡檢查方法，建立1套測試方法，對CENACE-1.0進行驗證。

1 原理與方法介紹

1.1 KERMA系數計算方法[2]

KERMA系數用來描述一種混合物的釋熱率，由式(1)定義：

(1)

式中：ρi為材料i的數密度；kij(E)為入射能量為E時對于材料i的j種核反應的KERMA系數；φ(E)為中子或光子在能量E下的標量通量。

KERMA系數就像微觀反應截面，只是它的單位是能量乘以截面。直接計算KERMA系數的方法為：

(2)

某些材料的上述數據在ENDF/B-Ⅵ中得到補充，但更早的ENDF/B版本并不包含計算式(2)所需的詳細的譜信息。

因此，NJOY99對很多材料的KERMA系數是通過能量平衡方法來計算的，從可獲得的能量中減去分配給中子和光子的能量便可得到被帶電粒子帶走的能量：

(3)

本方法適用于ENDF/B-Ⅴ，因為ENDF/B-Ⅴ包含中子和光子的譜數據，但不包括直接方法中所需的帶電粒子的譜數據。

由于ENDF/B文件通常不提供所有分反應道的光子產生數據，而是經常使用諸如去彈性(MT=3)和非彈性(MT=4)這樣的等和反應。對于這些等和反應依然可能計算分KERMA系數，只需將式(3)進行如下變換：

(4)

式中，j遍歷J中所有的中子，l遍歷J中所有的光子。HEATR模塊依次遍歷ENDF/B文件中的所有中子反應。如果要使用能量平衡方法，HEATR計算第1項中所需的中子貢獻。該值為：

(5)

當中子求和完成后，代碼接著處理光子產生文檔。如果評價數據中不包括光子數據，HEATR只返回第1項的求和結果。這就相當于假設所有光子能量沉積在產生處，和材料中沒有光子輸運源產生的貢獻是一致的。

1.2 能量平衡檢查的基本思想[2]

NJOY99/HEATR模塊為用戶提供了一很有用的選項，即用戶可對所請求的材料進行能量平衡檢查。因此，評價工作者可通過核對ENDF/B文件，檢驗中子/光子的能量平衡的一致性，以改進將來的評價。

能量平衡檢查的基本思想就是用運動學方法給出KERMA系數的運動學上下限，若KERMA系數計算結果在上下限范圍內，則證明能量是平衡的，否則，能量是不平衡的。KERMA系數的運動學上下限的計算公式是在給定極端假設的條件下得出的，所謂運動學上限就是通過一定假設使中子和光子帶走的動能最小時的限值，反之，假設中子和光子帶走的動能最大時的限值為運動學下限。例如，對于(n，2n)和(n，3n)反應就是假設1個出射中子的動能ER為0給出的運動學上限，通過假設出射中子對反沖核的反沖效應相互抵消給出的運動學下限，即對于(n，2n)反應：

ER,min=0

(6)

(7)

對于(n，3n)反應：

ER,min=0

(8)

(9)

對于其他類型反應的運動學上下限，計算公式參考NJOY99手冊[2]。

1.3 CENACE-1.0常溫庫的能量平衡檢查方法

在核數據的評價中，經常存在評價數據的能量不平衡問題，即計算值不在上下限范圍內，導致KERMA系數計算結果不合理，ACE文檔中平均釋熱截面曲線出現負值或異常走向。上述情況存在有可能造成反應堆釋熱和輻射損傷計算產生較大偏差。為彌補釋熱率計算的不確定性，核工程中通常需在計算中考慮一定的設計冗余，降低了反應堆的經濟性。因此，有必要從數據庫中識別平均釋熱截面不合理，特別是出現負值的核素，為數據庫的應用提供可靠性分析，為數據庫的修正和微觀評價核數據的重新評價提供反饋。

對CENACE-1.0庫的能量平衡檢查包括對不合理KERMA系數的檢查和ACE文檔負釋熱截面的檢查。圖1示出單核、單溫度ACE文檔NJOY99處理流程，圖中的(1)和(2)分別是對不合理KERMA系數和ACE文檔負釋熱截面的檢查模塊。

圖1 單核、單溫度ACE文檔NJOY99處理流程

2 CENACE-1.0常溫庫的測試結果

2.1 不合理KERMA系數的檢查

為檢查總KERMA系數的合理性，研制了chk-kerma.pl程序，用于批量分析NJOY99/HEATR模塊內置能量平衡檢查功能的輸出結果，統計總KERMA系數不合理(含負值)的情況。對檢查結果進行統計發現，400個核素中，295個核素的總KERMA系數不合理，存在能量平衡問題。圖2示出不合理KERMA系數的檢查結果。所選取的JENDL-4中的很多評價數據主要是通過理論計算給出的，未作進一步修訂，所以能量平衡較好。

2.2 ACE文檔負釋熱截面的檢查

為了檢查ACE數據庫中的負釋熱截面，研制了用于釋熱截面檢查的FORTRAN77程序chkACEheat和PERL語言測試腳本chkHeat.pl。檢查發現有27個核素的釋熱截面出現負值，即45Sc、92，94，96，97，98Mo、115Cdm、132Te、133Cs、143Ce、145，147Nd、147，149，151Sm、153，155Gd、165Ho、166Hom、166Er、177Hf、181Ta、197Au、196，199，202Hg、209Bi。上述核素除181Ta來自CENDL-3.1庫外，其他核素均來自ENDF/B-Ⅶ.0庫。與以ENDF/B-Ⅶ.0庫和JENDL-4.0庫為基礎研制的常溫ACE庫BL70和JL40相比，CENACE-1.0常溫庫只有27個核素釋熱截面為負，而BL70和JL40庫分別為35和73個。從這方面來看，CENACE-1.0庫優于其他ACE庫。

a——總KERMA系數不合理核素的來源；b——各評價庫所選核素中KERMA系數不合理的比例

3 檢查結果分析與討論

3.1 檢查結果分類

正常的能量平衡，總KERMA系數應介于運動學上下限之間，如果不在上下限范圍內，則證明能量不平衡。能量不平衡的檢查結果出現了以下4種情況。

1) 快中子區能量不平衡但無負值

圖3示出23Na的檢查結果。從圖3可看出，只在高能區(106～108eV)評價值超出了上下限，有可能是高閾值的反應的中子或光子出射譜不合理。

圖3 23Na的檢查結果

2) 快中子區能量不平衡并出現負值

圖4示出45Sc的檢查結果。從圖4可看出，在103～106eV能量范圍內釋熱截面出現了負值。經分析發現這個能區主要是共振俘獲反應的貢獻，有可能是共振區光子發射評價得不好，使過多的能量被光子帶走，造成帶電產物能量為負，從而使KERMA系數出現了負值。

圖4 45Sc的檢查結果

3) 快中子區的異常突起

圖5 70Ge的檢查結果

圖5示出70Ge的檢查結果。從圖5可看出，在106～107eV能量范圍內釋熱截面曲線出現了一尖銳的峰。這可能是由于出射中子和光子的雙微分截面能點不足，但通過補充能點的數目可消除這種異常情況。

4) 評價值超出上下限范圍

圖6示出71Ge的檢查結果。從圖6可看出，在整個能區評價值均超過了上下限設定的范圍。這是因為評價數據中缺少光子產生數據。

圖6 71Ge的檢查結果

3.2 造成能量不平衡的原因及其修訂辦法

從上面的檢查結果可看出，能量不平衡問題普遍存在于各評價庫中，造成釋熱截面(或KERMA系數)計算結果不合理。造成能量不平衡問題的原因主要是評價數據及其表達不合理。為降低KERMA系數不合理在實際應用中帶來的問題，在由評價數據計算釋熱截面的同時，在HEATR模塊中也根據核反應運動學計算了總KERMA系數運動學上限并存儲于MT443反應道，作為較為合理的替代值使用。該ACE庫中提供的“熱數”即MT443。準備采取的臨時措施是用運動學上限替代出現能量平衡問題的KERMA系數。而進一步的修訂則依賴于對微觀評價數據的改進。如對237Np就是通過在微觀評價數據中增加主要反應道(裂變和俘獲反應道)的光子產生數據來進行修訂的。

圖7示出237Np修訂前后KERMA系數能量平衡檢查結果。從修訂前后的對比可看出，修訂前由于缺少光子產生數據，使KERMA系數的評價值超出了上下限，這是因為未給出光子產生數據，就相當于假設所有的光子能量均局部沉積，即本應被光子帶走的能量也計入到釋熱中，造成了過多的釋熱。修訂后KERMA系數的計算結果得到顯著改進。圖8示出237Np修訂前后截面的變化情況。由圖8可見，光子產生截面非常重要，因此，應在評價數據中給出光子產生數據，尤其是主要反應道的光子產生數據。

圖7 237Np修訂前后能量平衡檢查結果比對

圖8 237Np修訂前后截面的變化

4 總結

對CENACE-1.0庫的能量平衡檢查結果發現，能量不平衡問題普遍存在于各評價庫中，造成釋熱截面(或KERMA系數)計算結果不合理，但CENACE-1.0庫的計算結果要比其他ACE庫的好。目前，尚未建立直接修訂ACE文檔中異常釋熱截面的有效手段，有待將來進一步發展相關方法和程序。通過對可能造成異常檢查結果原因的分析，發現評價工作者需從以下3方面改進評價數據：補充、修訂光子產生數據文檔；更好地選擇出射中子或光子的雙微分截面文檔MF6中能點的數量；修訂高閾值的反應的中子或光子出射譜數據。另外，從上述分析也可看出，光子產生數據在KERMA系數和釋熱截面的計算中扮演著重要角色，所以評價數據中應給出光子產生數據，尤其是主要反應道的光子產生數據。

參考文獻：

[1] 張競上. 中子引發輕核反應的統計理論[M]. 北京：科學出版社，2009.

[2] MacFARLANE R E, MUIR D W. NJOY99, code system for producing pointwise and multigroup neutron and photon cross sections from ENDF/B data[R]. USA: Los Alamos National Laboratory, 2000.

[3] TRELLUE H R, LITTLE R C, LEE M B. New ACE-formatted neutron and proton libraries based on ENDF/B-Ⅶ.0[R]. USA: LANL, 2008.

[4] GE Z G, ZHUANG Y X, LIU T J, et al. The updated version of Chinese evaluated nuclear data library (CENDL-3.1)[J]. Journal of Korean Physical Society, 2011, 59(2): 1 052-1 056.

[5] CHADWICK M B, OBLOZINSKY P, HERMAN M, et al. ENDF/B-Ⅶ.0: Next generation evaluated nuclear data library for nuclear science and technology[J]. Nuclear Data Sheets, 2006, 107(12): 2 931-3 118.

[6] SHIBATA K, IWAMOTO O, NAKAGAWA T, et al. JENDL-4.0: A new library for nuclear science and engineering[J]. Journal of Nuclear Science and Technology, 2010, 48(1): 1-30.

[7] KONING A, FORREST R, KELLETT M, et al. The JEFF-3.1 nuclear data library[R]. OECD: Nuclear Energy Agency, 2006.