圓盤反應器液膜表面更新數值模擬

鄧斌，戴干策

（華東理工大學化學工程聯合國家重點實驗室，上海 200237）

引 言

圓盤反應器中水平軸旋轉帶動垂直圓盤，從釜體內拖曳液體，在圓盤表面形成不斷更新的液膜。圓盤反應器早期用于廢水處理及血液中氧傳遞。20世紀60年代應用于合成纖維聚酯，并獲得成功[1]。90年代以來，應用范圍進一步擴大，包括檸檬酸生產[2]、光催化[3]、精細化工[4]、石油回收[5]、微生物燃料電池[6]等。工業(yè)應用推動了圓盤反應器的研究。Bintanja 等[7]、Zeevalkink 等[8]、Afanasiev 等[5]研究了圓盤表面膜厚的影響因素，獲得了膜厚分布規(guī)律。Zeevalkink 等[9]、Kubsad 等[10]考察了圓盤反應器的傳質特性。王良生[11]、周賢爵[12]對聚酯工業(yè)中圓盤反應器的持液量和軸功率等進行了系統(tǒng)研究。盡管對圓盤反應器的流動與傳質研究有所進展，但液膜表面更新這一重要特性至今研究甚少。

表面更新概念始于Danckwerts[13]，考察氣液界面?zhèn)髻|，認為液相主體內的湍流旋渦或流體微團遷移到相界面，進行物質和能量交換，一段時間后界面微團流體被新的微團取代，進入主體內，完成更新。這一概念從20世紀50年代初期提出就曾經引起廣泛關注。20世紀60～70年代，對低黏物系，Perlmutter[14]、Harriott[15]、Koppel[16]、Chung 等[17]諸多學者對表面更新理論提出了不同程度的修改，概念上都更為合理，但是對更新頻率、旋渦表面停留時間這些關鍵參數仍未給出簡要的計算方法。

對中高黏度物系，表面更新特性更為重要。Murakami 等[18]在1972年根據拉絲模型估算聚酯圓盤反應器內液膜的表面更新頻率為0.8～80 s-1。Biesenberger 等[19]在1983年提出隨機表面更新模型和選擇性表面更新模型應用于聚酯圓盤反應器。潘勤敏[20]在1987年采用示蹤方法分析圓盤反應器內界面更新，提出以液相微元表面停留時間的倒數作為更新頻率，同時得到更新頻率S=1/tr=2N，認為表面更新正比于轉速。

周賢爵[12]在2001年研究籠式反應器流體動力學時，將表面更新頻率與液膜變形聯系，利用激光多普勒實驗測定圓盤液膜速度分布，計算更新頻率，并給出量綱1 關聯式。這是一種合理而且有意義的嘗試，但該研究未能探討圓盤結構與表面更新的關系。實際上，聚酯圓盤表面開窗，因而存在兩種類型的液膜[21]：一種是附壁膜（wall-bounded film），僅一個自由面；另一種是自由膜(free film)，無壁面支撐，存在兩個自由面。兩種液膜行為上的差異，特別是表面更新，有待研究。

本研究在分析低黏/高黏物系表面更新的基礎上對圓盤層流液膜建立表面更新頻率與變形率的關系，通過數值模擬圓盤反應器流場特性計算更新頻率并探討相關影響因素，從表面更新的角度將自由膜與附壁膜對比研究，進一步揭示圓盤表面開窗對過程強化的意義，并為圓盤結構優(yōu)化設計提供量化分析的基礎。

1 表面更新理論分析

1.1 液膜表面更新與變形率

Danckwerts 表面更新理論中，液體表面視為不同停留時間、不同濃度液體微團“鑲嵌”而成，液體表面周期性地被充分混合的主體相流體微團（與氣液界面接觸的湍流渦）取代。

單位時間內表面被新鮮液體取代的次數即為表面更新頻率，它可用黏性耗散范圍內湍流渦的特征參數旋渦特征速度ue、旋渦長度尺寸l定義[22]

在表面更新拉伸模型中[23]以新鮮表面產生的速率作為表面更新的頻率，因此

式中，r為膜表面平均交換速率，m2·s-1；A為液膜與氣相接觸的總面積，m2。

對于層流液膜（含波動層流），不存在湍流渦，混合與表面更新依賴剪切變形與拉伸變形，表面更新頻率由變形率決定。下面試就一維、二維液膜的表面更新做簡單推演。

1.2 一維液膜流動表面更新

如圖1所示，一寬為W的無限長平板，當t=0時，液膜以初速度u0在重力作用下加速向下流動，經過L達到充分發(fā)展，此時液膜表面流速為u。

圖1 液膜一維流動Fig.1 One-dimensional flow of liquid film

參照式(1)、式(2)，表面更新頻率定義為

式中，u、L分別為流場的特征速度和特征長度。

將式(3)分子、分母同乘寬度W，則有

式中，ΔA為Δt時間內由拉伸流動速度變化所致液膜增加的面積，即 (u-u0)WΔt。

于是所得的液膜表面更新頻率為

當L→ 0時，局部表面更新頻率為SP

1.3 二維液膜流動與表面更新

對二維液膜拉伸流動，如圖2所示。液膜在A1B1處沿x方向的速度是u，在C1D1處沿x方向的速度是液膜在A1D1處沿y方向的速度是v，在B1C1處沿y方向的速度是不考慮u隨y的變化和v隨x的變化，經過δt時間后，由流體質點組成的流體線C1D1較A1B1多移動距離，B1C1較A1D1向下多移動距離（這里為負），因此A1B1C1D1的新位置A1B2C2D2仍為矩形，但邊長不同，微團發(fā)生了形變，其特征量是單位時間內長度的相對變化，為線變形速率，以ε表示。

圖2 液膜二維流動Fig.2 Two-dimensional flow of liquid film

在x方向有

在y方向有

對于不可壓縮流體，連續(xù)性方程為

從以上分析可知，液膜的更新頻率與液膜表面的線變形速率直接相關。由此二維局部更新頻率定義為

圓盤表面液膜的平均更新頻率則為

2 計算方法

根據圓盤反應器內氣液兩相的流動特點和接觸方式，采用Hirt 等[24]提出的VOF 模型進行計算。該方法的基本原理：通過分析網格單元中流體和網格體積比函數確定自由面，追蹤流體界面的變化，而非追蹤自由液面上質點的運動。VOF 方法可以處理自由面重入等強非線性現象，所需計算時間短、存儲量少。若液相體積分數α=1，說明該單元全部為指定相流體所占據；若α=0，該單元內無指定相流體；當0＜α＜1時，該單元稱為交界面單元。

對于三維流動，VOF 模型的連續(xù)方程、動量方程、體積分數連續(xù)方程分別為

并有

因表面張力作用引起的動量方程的源項為

式中，ρ為密度，u為速度矢量，μ為流體動力黏度，αi為第i相的體積分數，κ為表面曲率，下角標1、2 分別代表空氣和液體。

計算中將圓盤和軸表面的邊界設置為旋轉壁面，壁面邊界條件為無滑移，自由面通過求解VOF模型方程得到。本研究不考慮液位變化的影響，圓盤浸沒深度始終保持為圓盤的半徑，即保持液位與轉軸在同一平面。

采用Gambit 進行網格劃分，ANSYS FLUENT商業(yè)軟件求解。圓盤反應器網格劃分和計算區(qū)域如 圖3所示，均為六面體網格。為了減少網格數，節(jié)約計算時間，根據圓盤兩側流場關于圓盤對稱的特點，對于普通圓盤只將圓盤一側的區(qū)間選取為計算域，如圖4所示，并進行驗證，見表1。對于開窗圓盤，兩側均為計算區(qū)域。考慮到研究重點是圓盤表面液膜更新，對圓盤附近區(qū)域網格按邊界層加密方法進行加密，保證平均膜厚內有10 個網格，網格數控制在10 萬～20 萬個之間，兼顧計算時間和計算精度。計算過程中改變圓盤半徑、轉速、結構和黏度等參數，本研究模擬范圍為9＜Re＜3 00，取層流模型。借有限體積法離散控制方程；壁面服從無滑移條件，壓力-速度耦合方程的求解采用PISO 方法；對氣液界面的追蹤采用精度較高的 Geo-Reconstruct 界面重構技術。考慮重力和表面張力影響，參考壓力為標準大氣壓。根據操作條件的不同，計算的時間步長在10-5～10-4s 之間，待計算穩(wěn)定（膜厚和功率波動小于5%）再提取數據。

圖3 對稱與非對稱圓盤的網格劃分和計算域Fig.3 Mesh generation and computational domain

圖4 CFD 計算模擬單盤基本外形參數Fig.4 Computational simulation parameters of single disc

3 模型驗證

從網格無關性、液相流型、膜厚和液膜速度4個方面進行模型驗證。網格無關性檢驗見表1，不同網格數的非對稱網格、膜厚和功率相差均小于3%。垂直旋轉圓盤表面部分浸沒于液體中，液相流型為經典的Stewartson[25]流型，與相同狀態(tài)下的CFD 模擬結果比較如圖5、圖6所示，兩者流型 一致。

圖5 Stewartson 流型俯視圖Fig.5 Top view of Stewartson flow pattern

圖6 CFD 模擬跡線俯視圖Fig.6 Top view of trace of CFD simulation (y=-10 mm)

Afanasiev 等[5]在2008年通過有限元方法求解四階非線性偏微分方程研究圓盤表面液膜的分布規(guī)律，發(fā)現半徑一定時膜厚隨角度增加而減小，最后趨于恒定膜厚h∞，并得到了恒定膜厚的表達式。本研究模擬半徑R=150 mm、μ=1000 mPa·s、N=90 r·min-1的旋轉圓盤，當r=100 mm 時膜厚隨角度的變化如圖7所示，膜厚隨角度增加而減小，h∞（膜厚隨角度不再減小時的厚度）接近Afanasiev 等的研究結果。

膜厚實驗驗證采用黏度為253 mPa·s 的甘油 水溶液，轉軸水平，圓盤豎直，圓盤半徑75 mm，盤面1/2 浸沒在水槽中，轉速140 r·min-1。水槽足夠大，壁效應可以忽略。實驗過程中，圓盤轉速穩(wěn)定后，用德國Precitec Optronik GmbH 公司的CHR E測量系統(tǒng)進行非接觸式在線動態(tài)測量圓盤表面局部膜厚，所用探頭型號RB200050。探頭的光線在液膜表面形成的光點直徑12 μm，可認為是單點測試。液膜厚度方向的分別率為0.1 μm，采集頻率為1000 Hz，膜厚穩(wěn)定后取平均值。

表1 對稱與非對稱圓盤的模擬參數和結果Table 1 Simulation parameters and results of symmetric and asymmetric disc

圖7 r=100 mm 時膜厚切向分布Fig.7 Tangential distribution of film thickness at r=100 mm

圖8 θ=π/2 時膜厚徑向分布Fig.8 Radial distribution of film thickness at θ=π/2

實驗主要測量了圓盤表面液膜厚度徑向分布。以液面作為x軸。固定角度為π/2，分別取半徑r為25、35、45、55、65、68 mm 的6 個點進行膜厚測量。CFD 模擬參數完全按照實際測量工況設計，盡量減少不必要的誤差，數據采集和處理也同實驗一致，取相同位置的膜厚數據進行對比，兩者的對比結果如圖8所示。

對比實驗和CFD 計算結果可知，在圓盤表面膜厚較薄或較厚的地方實驗測量結果和CFD 計算結果吻合較好，誤差小于0.2 mm；在膜厚由薄向厚過渡的地方兩者誤差小于0.5 mm。這是因為在過渡區(qū)域膜厚梯度較大，測量探頭位置的移動和網格劃分都會造成兩者誤差增加。文中最大誤差為0.5 mm，能夠滿足計算分析要求。

James[26]對平板抽出過程中液膜內速度分布進行了理論推導，認為在液膜內沿平板方向存在向上和向下的速度分布，如圖9所示。圓盤旋轉時，液膜上升段與平板抽出模型類似，因此將上升段液 膜內速度分布與理論解進行對比，如圖9和圖10所示。

圖9 理論推導液膜內速度分布Fig.9 Distribution of velocity theoretically

圖10 CFD 模擬上升段液膜內速度分布Fig.10 Distribution of velocity by CFD

總體而言，CFD 模擬結果與文獻和實驗對比，表明VOF 模型既能從宏觀角度模擬液相流型特征也能從微觀角度模擬圓盤表面膜厚變化，因此本研究數值模擬的結果是可信的。

4 結果與討論

4.1 圓盤液膜更新頻率空間分布

表面更新與速度分布密切相關，因此先對圓盤表面速度分布進行分析。對圓盤半徑R=150mm、液體黏度μ=1000 mPa·s、轉速N=90 r·min-1進行數值模擬，研究圓盤表面液膜的速度分布。以網格內液相分率VOF=0.99 等值面作為液膜自由面，即氣液接觸面。速度矢量分布如圖11所示，根據速 度方向和大小的差異將圓盤表面分為起始區(qū)、加速區(qū)、勻速區(qū)。

圖11 表面液膜速度矢量圖Fig.11 Liquid film velocity vector of rotating disc

圖12 液膜更新頻率分布Fig.12 Distribution of surface renewal frequency

圖13 液膜更新頻率隨角度和半徑的變化Fig.13 Relationship between liquid surface renewal frequency and angle and radius

4.2 圓盤液膜平均更新頻率及其影響因素

對于工業(yè)過程，更加關注液膜更新頻率的宏觀特征，因此先對圓盤平均更新頻率進行研究，考察轉速、半徑等因素的影響。

將平均更新頻率S0量綱1 化可得

式中，k為比例系數。

對R和ω進行量綱分析，得到：a=-0 .10，b=0.39。

圖14 液膜平均更新頻率擬合Fig.14 Linear fitting of average liquid film surface renewal frequency

擬合結果表明S0∝ω1.188，增加轉速顯著強化更新。液膜平均更新頻率S0∝R0.678，增加半徑更有利于加快液膜更新。在研究的黏度范圍內，液膜平均更新頻率S0∝μ-0.39，液膜更新頻率對黏度敏感，隨黏度增加急劇減小。

4.3 圓盤結構與表面更新

圖15 圓盤結構特征Fig.15 Diagram of different discs structure

對圓盤半徑均為75 mm、液體黏度μ=1000 mPa·s、轉速N=90 r·min-1進行模擬，物系和操作條件不變，分別從開窗與不開窗、開窗形狀和開窗大小3 個方面研究圓盤結構與表面更新的關系。為了方便表述，扇形窗圓盤記為圓盤A，是聚酯工業(yè)中最常見的開窗圓盤；普通圓盤記為圓盤B；開6 個大圓形窗的圓盤記為圓盤C；開12 個小圓形窗的圓盤記為圓盤D。結構分別如圖15所示，3 個開窗圓盤具有相同的開窗面積。

4.3.1 開窗圓盤與普通圓盤液膜更新對比 普通圓盤B 與開窗圓盤A 比較，表面更新頻率分布如圖16和圖17所示。由于開窗區(qū)域的存在，圓盤液膜表面更新頻率明顯加快，特別是在加速區(qū)和加速區(qū)與勻速區(qū)的過渡區(qū)域，開窗對于表面更新強化作用明顯。計算得到圓盤B 平均液膜更新頻率SB=1.68 s-1；圓盤A 平均液膜更新頻率SA=2.35 s-1，比圓盤B 高40%。

開窗區(qū)域自由膜更新頻率如圖18所示，3 個開窗區(qū)域自由膜平均更新頻率為SAF=2.63 s-1。自由膜更新頻率沿角度依次減小，這與普通圓盤附壁膜更新頻率分布規(guī)律類似。自由膜上部更新頻率明顯 大于下部，因為在開窗區(qū)域沒有壁面作用，重力作用明顯，液膜向下加速，更新頻率加快，液膜在窗口下降一段距離后達到勻速，更新頻率減慢。

圖16 圓盤B 表面更新頻率分布Fig.16 Distribution of disc B surface renewal frequency

圖17 圓盤A 表面更新頻率分布Fig.17 Distribution of disc A surface renewal frequency

定量比較，圓盤表面半徑r=45 mm 更新頻率隨角度θ的變化規(guī)律如圖19所示。半徑r=45 mm的圓剛好經過開窗區(qū)域，開窗區(qū)域自由膜更新頻率明顯高于對應的普通圓盤附壁膜。普通圓盤附壁膜更新頻率在加速區(qū)出現最大值之后一直減小；開窗圓盤在每個窗口位置自由膜更新頻率都會出現一個峰值，峰值隨角度增加而減小。并且自由膜周圍的附壁膜更新頻率也得到了提高，圓盤A 附壁膜平均更新頻率為SAW=2.28 s-1，比圓盤B 高35%。

圖18 圓盤A 自由膜表面更新Fig.18 Free liquid film renewal frequency of disk A

圖19 半徑r=45 mm 時更新頻率隨角度的變化規(guī)律Fig.19 Relationship between liquid surface renewal frequency and angle (r=45 mm)

圖20 θ=π 時液膜速度變化對比Fig.20 Comparison of liquid film velocity (θ=π)

圖21 圓盤A 膜厚分布（z=0.061 m 為圓盤壁面）Fig.21 Distribution of disc A film thickness

分析認為，開窗區(qū)域沒有壁面的影響，使得重力作用效果明顯，液膜向下加速，重力方向（-y方 向）速度加快，如圖20所示（θ=π，開窗區(qū)域r=30～50 mm），液膜從窗口上緣r=50 mm 處開始加速，到達窗口下緣r=30 mm 處液膜積累，出現減速，到達壁面后又開始加速。根據質量守恒定律，液膜加速使膜厚變薄，如圖21所示，開窗區(qū)域液膜厚度顯著減小，內層液體暴露出來，更新加快。

4.3.2 開窗形狀與液膜更新的關系 圓盤C 表面更新分布如圖22所示。計算發(fā)現，開窗區(qū)域更新頻率較圓盤A 更快，圓盤C 開窗區(qū)域自由膜平均更新頻率SCF=3.26 s-1，高出平均值36%，高出圓盤A 自由膜平均更新頻率24%，SAF=2.63 s-1。但是圓盤C附壁膜平均更新頻率SCW=1.99 s-1，比圓盤A 低13%，SAW=2.28 s-1。最終圓盤C 液膜表面平均更新頻率為SC=2.37 s-1，接近圓盤A，SA=2.35 s-1。

圖22 圓盤C 表面更新頻率分布Fig.22 Distribution of disk C surface renewal frequency

圖23 半徑r=45mm 時更新頻率隨角度的變化規(guī)律Fig.23 Relationship between surface renewal and angle

圓盤A、B、C 半徑r=45 mm 時液膜更新頻率隨角度的變化規(guī)律如圖23所示。圓盤C 開窗區(qū)域自由膜的更新頻率比圓盤A 快，但是開窗區(qū)域壁面附近附壁膜的更新頻率沒有因為開窗區(qū)域的存在而明顯增加，而是接近實心圓盤B，這點不同于圓盤A。因此圓盤C 附壁膜更新頻率小于圓盤A，最終的結果是兩者平均更新頻率相差不大。可以推測，當增加圓盤開孔率后，開圓形窗的優(yōu)勢會顯現出來。

4.3.3 開窗大小與液膜更新的關系 對比開窗圓盤C 和D，圓盤D 中每個小圓窗的面積為圓盤C 中大圓窗的1/2，兩者總的開窗面積相同。計算發(fā)現，自由膜平均更新頻率SDF=3.28 s-1，與圓盤C 接近；附壁膜更新頻率SDW=2.82 s-1，比圓盤C 高42%。總體而言，圓盤D 液膜平均更新頻率SD=2.91 s-1，比圓盤B 高73%，比圓盤A 和C 高22%。

在計算范圍內結果顯示，開窗大小對于自由膜更新頻率影響不顯著（單窗面積不宜過小），增加整體開孔率作用更突出。適當減小開窗區(qū)域間距，可強化附壁膜的更新頻率。

4.3.4 4 種圓盤液膜表面更新對比 將4 種圓盤自由膜與附壁膜和液膜平均更新頻率分別作圖比較，如圖24所示。

通過比較，可以得到以下規(guī)律。

（1）圓盤A 與B 比較，圓盤A 液膜平均更新頻率、自由膜和附壁膜更新頻率比圓盤B 附壁膜分別高40%、57%和36%。開窗區(qū)域自由膜更新頻率顯著提高。

（2）圓盤A 與C 比較，圓盤C 的自由膜更新頻率比A 高24%，附壁膜更新頻率比A 低13%，平均更新頻率相當。圓形窗口形成的自由膜比扇形窗自由膜更新頻率快，但是對附壁膜影響較小。

圖24 圓盤結構對液膜更新的影響Fig.24 Relationship between disc structures and liquid film surface renewal frequency

（3） 圓盤C 與D 比較，兩者自由膜更新頻率 相當，圓盤D 附壁膜更新頻率比C 高42%，因此平均更新頻率比C 高23%。適當減小開窗區(qū)域的間距能夠有效強化自由膜對附壁膜的影響。

5 結 論

表面更新是探討相際傳質的基本屬性，本研究建議更新頻率與變形率相關聯，通過數值模擬探討圓盤液膜更新，得到以下結論。

（1）普通圓盤液膜局部更新頻率沿盤面呈一定的分布；隨半徑增加到一定值后不再變化。隨角度先增加后減小，最大值出現在加速區(qū)。更新頻率較其他區(qū)域高150%，較平均值高75%。

（2）普通圓盤液膜平均更新頻率，隨轉速S∝ω1.2變化，隨半徑S∝R0.7變化。

（3）開窗圓盤表面存在自由膜和附壁膜，這是兩種不同性質的液膜。開窗區(qū)域自由膜厚度較薄，更新較快，同時能激化周圍壁面液膜更新，兩種液膜更新頻率的量化比較揭示了開窗圓盤強化機理，也證明開窗是一種強化措施。數值模擬可以對結構化圓盤做優(yōu)化設計。

符 號 說 明

A——氣液接觸面積，m2

Ca——Capillary 數，Ca=μω R/σ

Fr——Froude 數，Fr=ω2R/g

g——重力加速度，m·s-2

h——液膜厚度，mm

l——旋渦長度尺寸，m

N——圓盤轉速，r·min-1

R——圓盤半徑，mm

Re——Reynolds 數，Re=

r——某點位置半徑，mm

SAW——圓盤A 表面附壁膜平均更新頻率，s-1

SA0——圓盤A 表面自由膜平均更新頻率，s-1

SP——液膜局部更新頻率，s-1

S0——液膜平均更新頻率，s-1

t——時間，s

ue——旋渦特征速度，m·s-1

α——相體積分率

θ——角度，rad

ρ——密度，kg·m-3

σ——表面張力，N·m

下角標

A，B，C，D——圓盤

F——自由膜

W——附壁膜

0——平均值

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