雙波泵浦非對稱量子阱的光學整流效應

曹小龍,車永莉,姚建銓

（1.山東科技大學機械電子工程學院，山東青島 266590; 2.天津大學精密儀器與光電子工程學院，天津 300072; 3.光電信息技術教育部重點實驗室（天津大學），天津 300072）

雙波泵浦非對稱量子阱的光學整流效應

曹小龍1,2,3*,車永莉2,3,姚建銓2,3

（1.山東科技大學機械電子工程學院，山東青島 266590; 2.天津大學精密儀器與光電子工程學院，天津 300072; 3.光電信息技術教育部重點實驗室（天津大學），天津 300072）

為了實現基于光整流方式的室溫下寬調諧高效率太赫茲源，設計了一種適于雙波長CO2激光器共振子帶躍遷泵浦的雙阱嵌套形非對稱量子阱結構，結構組分為Al0.5Ga0.5As/GaAs/Al0.2Ga0.8As，采用密度矩陣及迭代方法計算了其二階非線性光整流系數表達式，在導帶為拋物線形和非拋物線形兩種條件下對進行對比研究。計算結果表明，其偶極躍遷矩陣元隨量子阱總阱寬的增大而逐漸減小。當固定量子阱總阱寬及其中一束泵浦光波長不變時，隨著另一束泵浦光波長的增加，呈現出先增大后減小的變化趨勢。當深阱為7 nm、總阱寬為23 nm、兩束泵浦光相等為10.64 μm時，達到最大值5.925×10-6m/V;隨著總阱寬的增大，曲線呈現“紅移”現象，其原因為量子限制效應導致了不同阱寬條件下的量子阱能級值差不同，從而造成滿足泵浦光光子能量與能級差共振條件的變化。導帶為拋物線形和非拋物線形兩種條件下的的最大值對應泵浦光波長基本相同，數值上的差異主要由躍遷矩陣元的不同導致。

光學整流;子帶躍遷;非對稱量子阱;太赫茲波

1　引 言

太赫茲（THz）科學與技術的關鍵在于THz源及探測器的發展。在現有各類THz輻射源中，基于非線性光整流方式的THz源具有輸出效率高、調諧范圍寬、光路結構緊湊，并能夠在室溫下穩定運行的優點，是一種重要的THz源[1-2]。

光整流是由電磁束和光子激發電介質而產生的一種Cherenkov輻射，在1962年由Bass等[3]首次在實驗上驗證了光整流效應現象。1971年，Yang、Shen等[4-5]提出采用基于光整流方法產生THz波的設想，但當時由于缺乏實際應用的背景，并沒有受到研究者的重視。1981年，貝爾實驗室的Fork等[6]成功研制出基于碰撞鎖模（Colliding Pulse mode-locking）的飛秒激光器，為光整流效應的深入研究開辟了新的途徑。1992年，張希成等[7]首次報道了光整流效應產生自由空間THz波。2005年，Karabulut等[8]對非對稱半拋物形量子阱中的光整流效應進行深入研究，表明光整流系數與量子阱的限制勢和阱寬有關。2008年，Baehr-Jones等[9]利用硅波導實現了室溫、可調、連續的THz波源和探測器。2010年，Beck等[10]使用大口徑光導天線解決了光學整流產生THz波轉化效率較低的問題。2012年，Ramakrishnan等[11]采用金屬表面等離子體激元方式提高了光整流的效率。2014年，Vicario等[12]基于級聯的光整流效應，獲得了緊湊、高效的THz源，突破了ManleY-Rowe關系的限制。

作為一種具有重要研究價值的非線性光學材料，量子阱結構中的子帶能級對應THz光子能量，并且各子帶能級間的躍遷具有很大的偶極矩陣元，可對其躍遷波長、躍遷粒子數及弛豫時間等進行人工調節，從而實現共振增強效應，具有比相應體材料大得多的非線性系數。本文設計了一種可用于雙波長CO2激光器子帶共振泵浦的GaAs非對稱量子阱結構，運用密度矩陣和迭代方法計算出其二階非線性光整流系數的表達式。研究了子帶躍遷矩陣元和二階非線性光整流系數與兩束泵浦光波長及量子阱阱寬之間的變化關系，并在導帶為拋物線形和非拋物線形兩種情況下對比了二階非線性光整流系數的變化規律。

2　非對稱量子阱模型與計算方法

中紅外波長的CO2激光器在9～11 μm范圍內具有豐富的譜線，其光子能量可對應設計的量子阱導帶子帶能級，適于作為量子阱的雙波長共振泵浦光源。通過前期的計算和結構優化設計[13]，我們設計的雙阱嵌套型非對稱量子阱及導帶子帶能級結構如圖1所示。

圖1　三能級階梯形非對稱量子阱結構示意圖Fig.1　Conduction-band diagram of the structure.E1→E3and E1→E2are tuned for CO2laser resonant Pum-Ping，and terahertz emission is sought from|3〉→|2〉transitions.

此非對稱量子阱結構組分設計為GaAs/ Al0.2Ga0.8As/Al0.5Ga0.5As，當保持深阱（GaAs）寬度為L1＝7 nm不變時，淺阱（Al0.2Ga0.8As）寬度（L2-L1）的變化可改變量子阱結構的對稱性。若假設該量子阱阱底勢能為0，經計算，該組分的量子阱兩勢壘高度V1＝167 meV、V2＝418 meV。雙波長CO2激光器的短波長λP1泵浦光對應于子帶能級E1→E3的子帶躍遷，而長波長λP2泵浦光對應于E2→E3的子帶躍遷。通過求解單粒子的薛定諤方程，可得到各阱中電子的能級值和波函數[13]。單粒子薛定諤方程表示為:

式中的m*為電子的有效質量，定義為:

若將導帶近似看作拋物線形，量子阱勢阱中的導帶子帶能級可表示為:

而若將導帶看作非拋物線形，此時勢阱中的導帶能級表達式變為[14]:

在式（5）中，k表示波數，γ表示非拋物線形參數，m0表示自由電子的質量。當以導帶底作為能級零參考點時，式（5）中的y定義為Δ/Eg，Δ是軌道自旋軌道分裂，值為Δ＝0.34-0.04x（eV），Eg為GaAs的禁帶寬度。將k→d/dz帶入（1）式后，導帶為非拋物線形條件下的薛定諤方程表示為[15]:

假設GaAs深阱和Al0.2Ga0.8As淺阱的導帶為非拋物線形，Al0.5Ga0.5As阻擋層的導帶為拋物線形，通過計算可得到阻擋層中的γ1＝γ4＝0，深阱中的γ2＝3.288×10-19，淺阱中的γ3＝1.7031× 10-19。再由式（6）及邊界條件，我們可得到導帶為非拋物線形條件下電子的本征函數和能級值[13]。

采用密度矩陣及迭代方法，可得到二階光整流系數表達式，對于三能級量子阱系統可表示為:

式（7）中，若有ωT?ω32，則非線性光學差頻效應變得很弱，此時光整流效應成為該過程的主要光學非線性效應。在僅討論光整流效應情況下，為分析簡便，可忽略第三能級E3，采用由E1和E2構成的二能級量子阱系統進行分析。在略去E3能級相關項后，式（7）簡化為:式（8）中，?為普朗克常數，是兩子帶能級間的偶極躍遷矩陣元，即為輻射的THz頻率。式（8）中載流子濃度N可取值為5×1022/m3。Γij是弛豫系數，一般可只考慮Γij＝1/T1（i＝j）和Γij＝1/T2（i≠j）兩個不同的弛豫值，Γ＝1/T1，T1是量子阱導帶子帶間弛豫的平均時間，取T1＝1 Ps，T2＝0.14 Ps[16-17]。由于熱平衡情況下各狀態的初始位相的無規則性，在密度矩陣表達式中可設定非對角矩陣元ρij的穩態值為0。當量子阱能級差與兩束泵浦光光子能量都相等時，即在達到雙共振條件（?ω1＝?ω2＝E2-E1）下，此時二階非線性光整流系數達到最大值，可表示為:

3　數值計算與分析

對于我們設計的非對稱量子阱結構，假定深阱寬度L1＝7 nm保持不變，限制能級E1不變條件下，由于量子限制作用，總阱寬L2的變化將導致量子阱能級E2的改變，從而可調制二階非線性光整流系數χo（2）。從式（8）可以看出，χo

（2）與子帶能級偶極躍遷矩陣元相關。我們首先討論導帶為拋物線形條件下的偶極躍遷矩陣元隨量子阱阱寬的變化情況。

圖2　偶極躍遷矩陣元隨量子阱阱寬L2的變化Fig.2　DiPole matrix element as a function of the well width L2

2大;但如果L2太小，量子阱能級E1也許不能限制在深阱中。

通過計算不同量子阱阱寬條件下的兩能級值及相應的偶極躍遷矩陣元Rij，代入式（8）后，我們可得到二階非線性光整流系數χo（2）隨兩束泵浦光波長λP1和λP2及量子阱總阱寬的變化關系，如圖3和圖4所示。

圖3　不同阱寬條件下，二階非線性光整流系數隨泵浦光波長λP1的變化（λP2＝10.64 μm）。Fig.3　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP1at different values of well width L2，while the λP2＝10.64 μm.

圖4　不同阱寬條件下，二階非線性光整流系數隨泵浦光波長λP2的變化（λP1＝9.69 μm）。Fig.4　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP2at different values of well width L2，while the λP1＝9.69 μm.

假定深阱寬度L1＝7 nm、總阱寬L2＝30 nm不變，我們對比了導帶為拋物線形和非拋物線形兩種情況下的隨泵浦光波長的變化情況。相比于導帶為拋物線形，在非拋物線形條件下量子阱的兩個能級值、波函數及相應躍遷矩陣元都將發生一定的變化。對于圖1中設計的非對稱量子阱，在假設導帶為非拋物線形條件下，通過計算得到量子阱的兩個能級的值分別為:E1＝58.838 1 meV，E2＝172.149 1 meV;能級間的帶間偶極矩矩陣元的值分別為R11＝3.7538×10-9、R12＝-1.4630×10-9、R22＝1.2559×10-8;而在導帶為非拋物線情況下，量子阱中兩個能級的值為:E′1＝56.707 8 meV、E′2＝170.029 2 meV;躍遷矩陣元分別為R′11＝3.8477×10-9、R′12＝-1.2942× 10-9、R′22＝1.2360×10-8。將兩種情況下的能級值及躍遷矩陣元代入式（8），通過計算，我們得到導帶為拋物線形和非拋物線形兩種情況下的χo

圖5　二階非線性光整流系數隨泵浦光波長λP1的變化（λP2＝10.64 μm）Fig.5　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP1，while λP2＝10.64 μm.

（2）隨兩束泵浦光波長λP1和λP2的變化關系。

圖6　二階非線性光整流系數隨泵浦光波長λP2的變化（λP1＝9.69 μm）Fig.6　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP2，while λP1＝9.69 μm.

從圖5和圖6可以看出，當固定其中一束泵浦光波長時，量子阱的二階非線性系數χo（2）隨另一束泵浦光波長的增大呈現出先增大后減小的變化趨勢。在圖4中，當固定泵浦光λP2＝10.64 μm不變時，兩種導帶條件下χo（2）同在λP1＝10.96 μm處出現最大值，分別為2.203×10-6m/V和0.8088×10-6m/V。圖6中保持泵浦光λP1＝9.69 μm不變，兩種情況下的χo（2）同在λP2＝10.96 μm時達到最大值，分別為5.217×10-7m/V和1.987× 10-7m/V。由式（8）可知，量子阱能級差和躍遷矩陣元數值的不同導致兩種導帶情況下數值的差異。相比導帶為拋物線形條件下，在導帶為非拋物線形條件下要大一些。

雖然導帶為拋物線形和非拋物線形兩種條件下量子阱的兩個能級值和波函數都不同，但通過計算可知，導帶為拋物線形條件下兩能級差ΔE21＝E2-E1＝172.1491 meV-58.8381 meV＝113.3110 meV，與導帶為非拋物線形條件下兩能級差meV＝113.3214 meV近似相等，即單共振條件近似相同，這導致兩種條件下最大值對應泵浦光波長基本相同。而兩種情況下數值的差異主要由躍遷矩陣元導致。

4　結 論

設計了嵌套形的非對稱量子阱結構，研究了二階非線性光整流系數與兩束泵浦光波長和量子阱阱寬的關系。結果表明，固定總阱寬不變時，隨著泵浦光波長的增大先增大后減小;當兩束泵浦光波長相等為10.64 μm、總阱寬為23 nm時，最大值為5.925×10-6m/V;在導帶為拋物線形和非拋物線形兩種條件下，對應的泵浦光波長相等，原因為兩種導帶情況下能級差近似相等;由于量子限制效應，不同的量子阱阱寬對應不同的能級值，從而導致泵浦光光子能量與能級的共振條件不同，二階非線性光整流系數的最大值對應不同的泵浦光波長。選擇合適的量子阱阱寬及兩束泵浦光的波長，可以對二階光整流系數進行調制。

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曹小龍（1977-），男，山東德州人，博士，講師，2013年于天津大學獲得博士學位，主要從事太赫茲科學與技術方面的研究。

E-mail:caoxiaolong1977@126.com

Nonlinear Optical Rectification of Asymmetric Quantum Well Based on Dual Pump

CAO Xiao-long1，2，3*，CHE Yong-li2，3，YAO Jian-quan2，3

（1.College of Mechɑnicɑl ɑnd Electronic Engineering，Shɑndong Uniυersity of Science ɑnd Technology，Qingdɑo 266590，Chinɑ; 2.College of Precision Instrument ɑnd Opto-electronics Engineering，Institute of Lɑser ɑnd Opto-electronics，Tiɑnjin Uniυersity，Tiɑnjin 300072，Chinɑ; 3.Key Lɑborɑtory of Opto-electronics Informɑtion Technology（Tiɑnjin Uniυersity），Ministry of Educɑtion，Tiɑnjin 300072，Chinɑ）*Corresponding Author，E-mɑil:cɑoxiɑolong1977@126.com

Based on excitation from a dual-wavelength CO2laser，the oPtical rectification（OR）in a multiPle asYmmetric quantum well（AQW）was theoreticallY investigated by using the comPact densitY matrix aPProach and the iterative method.The numerical results for the tYPical Al0.5Ga0.5As/ GaAs/Al0.2Ga0.8As material show that the diPole matrix element decreases with the increasing well width of the AQW.Moreover，the oPtical rectification coefficient dePends sensitivelY on two PumP light wavelengths and well width of the AQW.The PhYsical origin of this shift in oPtical rectification curve is the quantum confinement effect in the AQW sYstem which causes the seParation of energY levels and the changes in resonant condition.For an AQW of 7 nm deeP well-width and 23 nm shallow well-width，the maximum of oPtical rectification coefficient for the AQW is 5.925×10-6m/V when the two PumP wavelengths are all 10.64 μm.The characteristics of oPtical rectification are also analYzed on Parabolic and non-Parabolic energY-band conditions in detail.

oPtical rectification;subband transitions;asYmmetric quantum well;THz-wave

O472＋.3;O437.1

A DOI:10.3788/fgxb20163702.0224

1000-7032（2016）02-0224-06

2015-11-11;

2015-12-12

國家自然科學基金（61271066）;山東科技大學人才引進科研啟動基金（2014RCJJ020）資助項目