石灰性物質連續培養及添加鎂對土壤pH及鎘有效性的影響

［KH－*D］喻華，羅婷，馮文強，秦魚生，涂仕華*，羅大春，周小野

(1．四川省農業科學院土壤肥料研究所，四川成都610066;2．四川省屏山縣組織部，四川宜賓645350;3．彭州市農村發展局，四川成都611930)

石灰性物質連續培養及添加鎂對土壤pH及鎘有效性的影響

［KH－*3D］喻華1，羅婷2，馮文強1，秦魚生1，涂仕華1*，羅大春3，周小野3

(1．四川省農業科學院土壤肥料研究所，四川成都610066;2．四川省屏山縣組織部，四川宜賓645350;3．彭州市農村發展局，四川成都611930)

石灰是常用的酸性土改良劑，也是鈍化土壤鎘有效性和抑制植物吸收鎘的有效措施之一。通過培養試驗，第1年研究了3種石灰性物質［Ca(OH)2，Mg(OH)2和CaCO3］不同用量對土壤pH及鎘有效性的影響，第2年在評估第1年試驗結果的基礎上研究了連續施用不同用量Ca(OH)2或與硫酸鎂配施對土壤pH及鎘有效性的影響。第1年的培養試驗結果表明，3種石灰性物質對調節土壤pH的堿性強度順序是Ca(OH)2＞Mg(OH)2＞CaCO3。氫氧化鎂對降低土壤有效Cd的效果最好，其次是石灰，石灰石粉幾乎沒有效果。在第2年為期60 d的淹水培養試驗過程中，連續施用石灰處理的土壤pH隨石灰用量的增加而增加，土壤有效Cd含量變化則呈相反趨勢。從連續施用石灰對降低土壤Cd有效性的效果來看，連續施用低量石灰既經濟，對土壤Cd有效性的抑制效果又較好，可以在生產中采用。在施用石灰的基礎上添加硫酸鎂對土壤pH和有效Cd濃度有微小降低作用。而連續施用石灰和連續施用石灰+鎂處理的土壤pH變化趨勢基本一致，對應的土壤有效Cd濃度變化趨勢也一致。因此，石灰是提高土壤pH和降低土壤有效Cd的有效物質，以連續施用低量石灰的效果更佳，增加硫酸鎂可以稍微降低土壤有效Cd的濃度，對消除Cd的毒性起到增效作用。

石灰;鎂;pH;鎘有效性

鎘(Cd)是植物生長的非必須元素，在所有重金屬中其生物毒性最強。它在環境中具有較強的化學活性，在作物體內移動性大，易被作物吸收，在可食用部位累積，通過食物鏈進入人體。一旦鎘進入體內，它既不能被降解，也難以排出體外。鎘具有很強的致病、致癌、致突變作用，能誘發人體腎臟等器官突變、神經痛、“骨痛病”、癌癥等病［1－2］，嚴重危害人類健康。

土壤是農業生產最重要的物質基礎，是人類賴以生存的自然資源，與人類的生存和健康息息相關。隨著工業“三廢”的排放、固體廢棄物的處置不當和農藥、化肥的濫用，土壤重金屬污染日趨嚴重［3］。在所有重金屬中，土壤鎘污染最為突出，已成為當前我國食品安全生產和主要的環境問題之一。據美國和歐洲許多國家調查統計，排放到環境中的鎘有82 %～94%進入了土壤，主要為農業土壤［4］。

土壤－植物系統中的鎘污染修復近年來一直是國內外環境污染研究的熱點，國內外環境學和土壤學專家在鎘治理技術方面已經取得了一定的進展。對鎘污染土壤的治理技術研究與應用主要從物理方法［5］、化學方法［6－8］和生物修復［9－10］等方面開展。其中施用石灰來降低土壤鎘有效性取得了良好的效果［11－14］。但由于這些試驗大多屬于短期或單季作物試驗，對指導大面積生產的實際應用還缺少可操作性。同時，現有文獻中還缺少連續施用石灰以及利用鈣鎂交互作用控制土壤鎘有效性的研究報道。因此，本研究旨在鎘輕度污染土壤上，連續施用不同用量的石灰性物質以及不同用量的石灰、鎂配合施用對土壤pH以及鎘有效性的影響，以降低土壤中鎘的生物有效性或毒性，最終降低植物對鎘的吸收，為鎘污染農田的食品安全生產提供有效的技術支撐。

1 材料與方法

1．1 試驗材料

供試土壤采自四川省綿竹市富新鎮，為輕度鎘污染的水稻土。當地主要作物輪作制為水稻－油菜，水稻收獲后采樣，采樣深度為0～20 cm的耕層。土樣采集后讓其室內自然風干，除去其中的植物殘體和砂礫，混合均勻后，研磨過1 mm尼龍篩備用。土壤基本理化性質分析采用以下方法:土壤pH用pHS-320型精密pH計測定(水土比2．5∶1．0)，有機質用重鉻酸鉀容量法－外加熱法，CEC采用醋酸銨法，全氮用凱氏法，堿解氮用堿解擴散法，土壤有效磷用Olsen-NaHCO3浸提—鉬藍比色法，有效鉀用NH4OAc浸提－火焰光度法，全鎘用HCl-HNO3-HFHClO4消解，石墨爐原子吸收光譜儀(novAA400-德國耶拿)測定［15］，有效鎘用采用Tessier(1979)五步連續提取法第一步:1 mol·L－1MgCl2(pH 7)溶液浸提，石墨爐原子吸收光譜儀(novAA400-德國耶拿)測定［16］。供試土壤的基本理化性質見表1。

1．2 試驗設計

本研究模擬田間水旱輪作，分兩年進行，第1和第2年的試驗處理、使用的物料及用量分別列于表2和表3。第1年設計了13個處理，每個處理1．5 kg污染土樣(以風干土計)，按各處理所需物料逐一加入，混勻，裝盆，在網室內培養1年，并使土壤水分始終保持在65%～100%。3次重復。1年后取樣分析，測定土樣的pH及有效鎘含量，并依此結果設計后續培養試驗方案。

在第2年的后續淹水培養試驗中，共設計了13個處理，6次重復。稱取10．00 g污染風干土樣于100 mL塑料瓶(帶蓋)中，加入各處理所需肥料或物料，與土壤充分混勻后加入20 mL去離子水，并保持土面1 cm水層。在隨后的培養過程中，用稱重法保持水分總量為20 mL，用紙板蓋住瓶口，為了使培養試驗的溫度與空氣濕度等盡可能的與田間情況接近，將培養瓶放置在網室培養0、5、15、30，60 d，分別取鮮樣測定鎘有效態含量及pH值。為了防止取樣誤差，將培養瓶中的10．00 g土樣全部用于分析測定。為了簡便，把試驗處理中氫氧化鈣［Ca(OH)2］簡稱為石灰，氫氧化鎂［Mg(OH)2］簡稱為鎂石灰，Ca-CO3簡稱為石灰石粉和硫酸鎂(MgSO4)簡稱為鎂。

土壤有效Cd采用1 mol·L－1MgCl2(pH 7)溶液浸提(以風干土計)［16］。為了避免土壤取樣誤差及樣品風干處理過程對土壤性狀和Cd有效性的影響，將培養瓶中全部土樣用于分析測定。測定時，采用稱重法補加去離子水使培養瓶水分總量保持為20 mL，然后加入60 mL 1．33 mol·L－1MgCl2浸提液，使水土比(以風干土計)為1∶8，再將培養瓶置于振蕩機樣品室內控溫25℃往返振蕩提取1 h，過濾后加0．5 mL濃HNO3定容到50 mL，待測液中的鎘含量用石墨爐原子吸收光譜儀(novAA400-德國耶拿)測定。

表1 供試土壤基本理化性質Table 1Some basic properties of the soil in study

表2 第1年不同石灰培養試驗處理及物料用量Table 2Treatments and different lime materials used in the first year incubation study

表3 第2年石灰培養試驗處理及物料用量Table 3Treatments and different materials used in the second year incubation study

土壤pH用pHS-320型精密pH計測定，水土比為2．5∶1．0。

1．3 數據處理

采用Microsoft Exce2007和DPSv6．55進行有關數據的計算、統計與處理。

2 結果與分析

2．1 不同石灰性物質對土壤pH和鎘有效性的影響

不同用量的石灰性物質對鎘污染土壤的pH影響顯著(表4)。對照處理經過一年的網室培養，土壤pH從原始土樣的6．65降到6．11，降低了0．54。在施入3種石灰物質Ca(OH)2、Mg(OH)2和CaCO3后，石灰和鎂石灰處理的土壤pH顯著高于對照，并隨著用量的增加而升高。石灰不同用量處理的土壤pH比對照分別高0．25，0．70，1．18，1．58個pH單位;鎂石灰不同用量處理的土壤pH比對照分別高0．73，0．97，1．12，1．50，說明在高濃度下Mg(OH)2的堿性比Ca(OH)2弱［21］。石灰石粉處理的土壤pH比對照顯著上升，但上升幅度沒有Ca(OH)2和Mg(OH)2大。石灰石粉1處理的pH只比對照升高了0．2，當石灰石粉用量從0．67 mg·kg－1增加到1．33 mg·kg－1，土壤pH增加了0．35，在此基礎上繼續增加石灰粉用量，土壤pH不再增加。這說明采用石灰石粉來調節土壤pH的作用是非常有限的，在pH＞6．5的土壤中其用量與pH之間沒有直線關系，即使在繼續增加石灰石粉用量的情況下，土壤pH也不會繼續明顯增加。

表4 不同石灰材料及用量對土壤pH及Cd有效性的影響Table 4Soil pH and available Cd as affected by different lime materials and rates after the first year incubation

石灰和鎂石灰處理都比對照顯著降低土壤Cd濃度，并隨用量的增加而降低，其中降幅最大的是鎂石灰處理(表4)。鎂石灰按用量從低到高不同處理的土壤有效鎘分別降低15．91%，19．93%，20．66 %，35．04%，而相應的石灰處理分別降低6．18%，16．50%，20．40%，33．99%。很顯然，鎂石灰在低用量時對土壤有效鎘的降低效果優于石灰，而隨著用量的增加其效果逐漸與石灰接近。石灰石粉對土壤鎘有效性的抑制效果很差，無論用量高低都幾乎沒有明顯效果。

土壤pH與有效Cd濃度之間為負相關關系。石灰和鎂石灰處理都能顯著增加土壤pH和降低土壤有效Cd的濃度;而石灰石粉處理，無論用量高低，對土壤pH的升高和有效鎘的降低效果都不明顯。這是因為石灰石粉的堿性比石灰弱，其酸中和能力只相當于石灰的74%［17］。這與Chaney等人(1977)的研究結果相似，他們發現施用40 mg· kg－1石灰就能有效解除鎘對大豆的毒害，而施用500 mg·kg－1石灰石粉卻沒有任何效果［18］。鎂石灰在低用量時對降低土壤有效鎘的效果顯著優于石灰，一方面歸咎于它提高土壤pH的明顯效果，另一方面則是因為鎂本身也能有效降低土壤鎘的有效性［8，19］。

2．2 石灰+鎂對土壤pH和Cd有效性的影響

2．2．1 石灰+鎂對土壤pH的影響通過第1年的培養試驗發現鎂石灰對降低土壤有效鎘的效果最好，其次是石灰，石灰石粉幾乎沒有效果。我們在前期作物試驗中發現，使用高量的鎂會使作物中毒而鈣則不會。于是第2年試驗在第1年石灰處理基礎上添加硫酸鎂、石灰或石灰+硫酸鎂，以研究連續施用石灰和配施鎂在淹水條件下對土壤pH及進一步降低土壤有效鎘的效果。

圖1 石灰不同用量+鎂處理淹水培養60 d對土壤pH的影響Fig．1Effect of different rates of lime plus magnesium sulfate on soil pH incubated for 60 days under waterlogged condition

在60 d淹水培養中，石灰+鎂對土壤pH的影響顯著(圖1)。石灰1+鎂處理除在15～60 d的培養期外，其他處理在整個培養期間土壤pH都高于或顯著高于對照，且隨石灰用量的增加而增加，在時間上呈先上升后穩定的趨勢。0 d時，4個處理的土壤pH按石灰用量從低到高依次比對照高0．22，0．70，1．13和1．47。0～5 d，所有處理的土壤pH都比0 d有所上升，依次比0 d時高0．82，0．63，0．49，0．49和0．41。5～15 d期間，所有施肥處理的pH呈下降趨勢;在30～60 d期間，除對照外，其他處理的pH基本保持不變。結果表明，將硫酸鎂加到經石灰培養一年后的土壤中再繼續淹水培養，在培養初期所有處理的土壤pH都顯著上升，5 d時達到高值，隨后緩慢下降，在30～60 d內基本趨于穩定。土壤淹水后，無論初始pH是酸性還是堿性，隨后都會向中性趨近［20］;但對高量石灰處理來說，其土壤pH的穩定性較好。

2．2．2 石灰+鎂對土壤Cd有效性的影響在第2年的培養中，石灰+鎂對土壤有效Cd的影響顯著(圖2)。整個培養期間，土壤有效Cd的濃度都隨石灰用量的增加而降低，并明顯或顯著低于對照。在0～15 d，不同處理土壤有效Cd濃度的差異相對明顯;而在30～60 d，不同處理間有效鎘含量差異變小，最終只有石灰4+鎂處理與其它處理間的有效鎘含量差異達到顯著水平。與石灰培養1年相比，加入硫酸鎂后繼續淹水60 d，土壤pH略有下降或保持不變，但土壤有效鎘濃度保持下降，表明鎂對土壤鎘有效性的抑制作用較強［8，19］。

2．3 連續施用石灰對土壤pH和Cd有效性的影響

2．3．1 連續施用石灰對土壤pH的影響在第2年的培養中，連續施用石灰對土壤pH的影響顯著(圖3)。4個石灰用量處理的pH都顯著高于對照，并與石灰用量呈線性關系。4個用量的土壤pH在0 d時與用石灰培養1年的土壤相比分別對應增加了0．96，1．32，1．16和1．62。但在隨后的60 d培養中，土壤pH逐漸下降，并向中性趨近。在培養結束時，4個石灰處理的土壤pH分別降至7．42，7．71，7．81和7．92，處理間的差距變小。與石灰培養1年后的土壤pH相比，連續施用低量石灰處理的pH增加較大，連續施用高量石灰處理的pH增加值反而較小。這與甲卡拉鐵等人［21］研究的淹水條件下，土壤pH向中性發展，并且初設pH離中性值越遠的處理其pH變化也越大的結論相符［20］。

圖2 石灰不同用量+鎂淹水培養60 d對土壤Cd有效性的影響Fig．2Effect of different rates of lime plus magnesium sulfate on soil available Cd under waterlogged incubation for 60 days

圖3 連續施用石灰淹水培養60 d對土壤pH的影響Fig．3Effect of continuous lime application on soil pH under waterlogged incubation for 60 days

2．3．2 連續施用石灰對土壤Cd有效性的影響連續施用石灰對土壤鎘有效性的影響顯著，其數值隨石灰用量增加而持續降低(圖4)。除15 d時有效Cd濃度出現暫時回升外，其余時間有效Cd濃度基本上是隨時間的推移而不斷下降。為什么在15 d有效Cd出現小反彈的原因目前尚不清楚。連續施用石灰培養60 d后，土壤有效鎘隨石灰用量增加分別降至0．04，0．03，0．02和0．02 mg·kg－1，與用石灰培養1年的土壤有效Cd相比分別降低0．08，0．07，0．07和0．05 mg·kg－1，降幅非常顯著，隨著用量的增加降幅變小。該結果表明，連續施用低量石灰(0．33 g·kg－1)不但能有效降低土壤鎘含量，達到令人滿意的結果，而且經濟合算，并使土壤pH始終維持在中性左右，有利于植物生長。

2．4 連續施用石灰+鎂對土壤pH和Cd有效性的影響

2．4．1 連續施用石灰+鎂對土壤pH的影響連續施用石灰+鎂的處理在整個淹水培養過程中土壤pH都隨石灰用量的增加而升高，但隨培養時間的推移而逐漸降低(圖5)。與連續施用石灰的處理的土壤pH相比，連續施用石灰+鎂處理按石灰用量從低到高0 d時分別低了0．08，0．07，0．05，0．17;60 d時分別降低了0．34，0．07，0．02，0．04，說明即使在連續施用石灰的情況下，施用硫酸鎂能稍微降低土壤pH，但作用不明顯。添加硫酸鎂對土壤pH的微小降低沒有影響，不同石灰用量下的pH呈持續上升趨勢。

圖4 連續施用石灰淹水培養60 d對土壤有效Cd的影響Fig．4Effect of continuous lime application on soil available Cd under waterlogged incubation for 60 days

圖5 連續石灰+鎂淹水培養60 d對土壤pH的影響Fig．5Effect of continuous lime application plus magnesium on soil pH under waterlogged incubation for 60 days

2．4．2 連續施用石灰+鎂對土壤有效Cd的影響

整個培養過程中，所有處理的土壤有效鎘都隨淹水培養時間而降低(圖6)。連續施用石灰+硫酸鎂處理的土壤有效Cd的濃度隨石灰用量的增加而明顯或顯著降低，并隨培養時間的延長而降低。0～60 d，各處理按石灰用量從低到高比連續石灰培養處理的有效Cd略有降低，這與藍蘭等人［19］研究發現Mg2+能降低土壤有效鎘含量的結論相符。連續施用石灰+鎂對土壤有效Cd濃度的變化趨勢影響與連續石灰培養處理的趨勢基本一致，說明在施用石灰基礎上添加硫酸鎂只能輕微影響土壤有效鎘濃度，而不能改變因不同石灰用量對土壤有效Cd影響的大趨勢。

6連續石灰+鎂淹水培養60 d對土壤Cd有效性的影響Fig．6Effect of continuous lime application plus magnesium on soil available Cd under waterlogged incubation for 60 days

3 結論

3種石灰性物質的堿性強度順序是Ca(OH)2＞Mg(OH)2＞CaCO3。鎂石灰對降低土壤有效Cd的效果最好，其次是石灰，石灰石粉幾乎沒有效果。在第2年為期60 d的淹水培養試驗過程中，連續施用石灰處理的土壤pH隨石灰用量的增加而增加，土壤有效Cd含量則隨石灰用量的增加而顯著降低。從連續施用石灰對降低土壤Cd有效性的效果來看，連續施用低量石灰(0．33 g·kg－1)既經濟，效果又好，可在生產中采用。連續施用石灰和連續施用石灰+鎂處理的土壤pH變化趨勢基本一致，兩個高量處理的土壤pH隨時間推移呈不斷下降趨勢，而2個低量處理卻呈先上升后緩慢下降的趨勢。對應的土壤有效Cd濃度變化趨勢也一致，所有處理的土壤有效Cd濃度除在15 d時出現暫時回升外，隨時間的推移不斷下降，且顯著低于對照。說明石灰是提高土壤pH和降低土壤有效Cd的有效物質，連續施用低量(0．33 g·kg－1)石灰的綜合效果更佳。無論是只施一次石灰還是連續施用石灰，增加硫酸鎂都可以進一步降低土壤有效Cd的濃度，表明石灰和硫酸鎂配合施用能產生正交互作用，對消除Cd的毒性效果更好。連續高量石灰和連續高量石灰+鎂這2個處理在培養后期(30～60 d)對土壤pH和Cd有效性的影響差異都不顯著，說明石灰降低土壤有效Cd濃度的作用有一個極限值，具體是多少有待進一步研究。

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(責任編輯 李潔)

Effects of Consecutive Addition of Liming Materials and Magnesium on Soil pH and Available Cadmium

YU Hua1，LUO Ting2，FENG Wen-qiang1，QING Yu-sheng1，TU Shi-hua1*，LUO Da-chun3，ZHOU Xiao-ye3
(1．Institute of Soil and Fertilizer，Sichuan Academy of Agricultural Sciences，Sichuan Chengdu 610066，China;2．Pingshan Organization Department，Sichuan，Sichuan Yibin 645350，China;3．Pengzou Bureau of Rural Development，Sichuan Chengdu 611930，China)

Lime is a commonly used conditioner for acid soil improvement and an effective immobilizer to reduce soil cadmium(Cd)availability and its uptake by crops in Cd contaminated acid soils．Incubation experiments with three liming materials［Ca(OH)2，Mg(OH)2and CaCO3］of different rates in year one and with continued addition of different rates of Ca(OH)2alone or in combination with magnesium sulfate(Mg)based on the carry-on Ca(OH)2treatments in year two were conducted to examine the treatment effects on soil pH and Cd availability．The first year results showed that the acidity neutralizing power of the three liming materials was in an order of Ca(OH)2＞Mg (OH)2＞CaCO3．Mg(OH)2performed better than Ca(OH)2in reducing soil available Cd，but CaCO3had little effect．During the 60 d waterlogged incubation period in year two，the soil pH increased with an increase in lime rates while available soil Cd showed a reverse trend．It revealed that continued application of lower rate of lime could achieve ideal effect on soil Cd immobilization with low cost，which can be used to guide liming program in practice．Adding Mg on the carry-on lime treatments slightly reduced soil pH and available Cd content．Whether lime was consecutively added alone or in combination with Mg，the trend in soil pH and Cd availability changes resembled．It is thus substantiated that lime is an very effective material to raise soil pH and reduce Cd availability with best performance with consecutive applications of lower rates．Addition of Mg on the basis of lime could further reduce Cd availability，playing a synergistic effect on soil Cd immobilization．

Lime;Magnesium;pH;Cadmium availability

X131．3;S153．4

A

1001－4829(2017)1－0169－07

10．16213/j．cnki．scjas．2017．1．029

2016－02－22

四川省科技支撐計劃項目(2014NZ0008、2015NZ01 08);國家科技支撐計劃(2012BAD05B03-8);四川省公益性農業專項(2013NZ0028);四川省公益性農業專項(2011NZ0094)

喻華(1981－)，女，重慶市人，碩士研究生，助理研究員，主要從事植物營養和土壤化學方面的研究，E-mail:yuhua353@163．com，*為通訊作者:涂仕華，E-mail:shtu2015@ 126．com。