傳統等離子噴涂熱障涂層的裂紋擴展行為

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(西安石油大學，材料科學與工程學院，陜西 西安 710065)

1 引 言

20世紀30年代氣動熱力學解決了設計高效壓氣機的問題，燃氣輪機得到了廣泛應用。隨著航空航天及燃氣輪機行業的高速發展，對高透平初溫、高流量比燃機的需求越來越迫切。為了防止燃機高溫構件腐蝕、氧化等情況發生，將金屬高強度、高韌性與陶瓷的耐高溫性有機結合起來的熱障涂層(TBCs)成為確保高效燃機可靠運行的重要途徑之一[1-2]。熱障涂層是將導熱系數較低的高熔點材料涂覆于高溫構件表面起隔熱作用的功能涂層。

面層陶瓷層(典型成分為(7-8)wt%Y2O3-ZrO2，簡稱YSZ)脫落是熱障涂層失效的主要形式，導致脫落的主要原因是陶瓷層內部裂紋的擴展及合并。因此，本文在介紹影響等離子噴涂熱障涂層失效機制因素的基礎上，詳述了服役過程中熱障涂層裂紋合并行為對其擴展行為的影響；分析了熱障涂層剩余壽命隨裂紋尺寸增大的演變規律；基于上述研究進展，討論了熱障涂層裂紋擴展及其機理未來可能的研究趨勢。

2 等離子噴涂熱障涂層開裂機制影響因素

由于各層熱力學性能差異及粘結層(BC)氧化的原因，熱障涂層的應力主要集中于YSZ /BC界面附近[3-7]。應力分布決定了涂層失效機制，而熱生長氧化物(TGO)厚度能夠顯著影響涂層內部的應力分布。因此，TGO厚度是影響涂層失效模式最重要的因素。TGO厚度較小時，垂直方向的拉伸應力主要集中在界面波峰的上方，相應地，裂紋主要在YSZ內部擴展；當TGO厚度增加時，垂直方向的拉伸應力轉移至界面波谷處，此時裂紋轉移至YSZ /BC界面[1,3-6]。因此，等離子噴涂熱障涂層存在一個失效模式轉變的臨界TGO厚度。TGO厚度小于臨界厚度時，裂紋沿著YSZ內部擴展；TGO厚度大于臨界厚度時裂紋沿著YSZ /BC界面擴展。壓痕試驗的結果顯示臨界TGO厚度約為5.5μm[9]，等溫和梯度兩種熱震試驗的研究結果顯示臨界TGO厚度介于5.0～6.0μm之間[9-11]。因此，等離子噴涂熱障涂層失效模式發生轉變的臨界TGO厚度為5.0～6.0μm。同時，臨界TGO厚度對涂層壽命變化規律還起到決定性的作用[9-11]。

影響涂層壽命的其他因素對涂層開裂模式的作用不盡相同。作者前期研究發現[12-13]，YSZ厚度方向的溫差及BC層溫度對涂層應力的分布幾乎不產生影響，同時，梯度熱循環試驗也證明了涂層開裂模式不隨上述兩種因素發生變化。因此，涂層開裂模式不受上述兩種因素控制。熱障涂層服役過程中，當溫度高于1320℃時，YSZ會在短時間內發生嚴重燒結，陶瓷層由自由表面向YSZ /BC界面以逐步減薄方式剝落[14]。當溫度低于1300℃時，隨服役時間延長，涂層同樣發生燒結，但是由于基體的束縛作用，僅靠近自由表面的YSZ發生燒結[15]，并且由于燒結程度較低，不發生逐層減薄的失效方式，涂層開裂模式與YSZ燒結關聯性不大。傳統YSZ涂層的穩定服役溫度遠遠低于1300℃，因此，傳統熱障涂層的開裂模式不受YSZ燒結的控制。高溫服役過程中，YSZ發生相變時將產生3%～5%的體積膨脹[16]，誘發相變應力。相變應力對涂層開裂既有驅動力的作用[17-19]，又有抗力的作用[20-21]，二者交互作用下裂紋如何擴展尚待進一步研究。

3 等離子噴涂熱障涂層裂紋萌生、擴展及合并行為

3.1 等離子噴涂熱障涂層裂紋的萌生

通常，工件的失效過程包括裂紋的萌生、擴展及合并三個階段。由于存在大量的未結合界面，等離子噴涂熱障涂層的失效不需要經歷裂紋萌生的階段，陶瓷層扁平粒子間的未結合界面可作為預置裂紋直接擴展。大氣等離子噴涂陶瓷層由眾多的扁平粒子堆垛而成，具有典型的層狀結構[2,22-25]。等離子噴涂涂層中相鄰的兩層扁平粒子之間結合率有限，存在大量厚度約為0.1μm的片狀空隙[26]。研究指出扁平粒子之間最大結合率僅為32%[2]，因此，服役過程中，涂層內部基本不會再重新萌生裂紋，在驅動力作用下扁平粒子之間的未結合界面可以直接擴展。

3.2 等離子噴涂熱障涂層裂紋的擴展行為

迄今為止，有較多的研究報道了熱障涂層的開裂行為[27-38]，研究指出裂紋擴展可以分為三個階段：初始擴展階段、穩態擴展階段和失穩擴展階段，如圖1所示。涂層服役前期，在驅動力與抗力交互作用下裂紋尺寸以一定的速率增加。涂層處于該階段時，其制備過程中的殘余應力、TGO生長應力和熱膨脹失配實力是裂紋擴展的主要驅動力[29]，隨著裂紋擴展，殘余應力降低，當殘余應力通過裂紋擴展得到釋放時，裂紋進入穩態擴展階段。涂層服役中期，裂紋擴展速率降低，但仍以恒定的速率擴展。涂層服役前期和中期，裂紋的穩態擴展意味著其擴展抗力和驅動力處于相對平衡狀態。涂層服役時，不同位置的未結合界面承受的應力不盡相同，其開始擴展的時間也不同?；谏形磾U展的未結合界面不視作裂紋的原則，統計裂紋數量隨服役時間的變化規律發現，隨著服役時間延長裂紋數量逐漸增加；當服役時間達到涂層壽命的50%～70%時，裂紋數量達到最大值[30-33,36,39]。因此，在涂層服役前期和中期，絕大多數裂紋獨自擴展，裂紋相互之間無直接作用。基于上述裂紋擴展特征可知，盡管驅動力發生變化導致涂層服役前期和中期的裂紋擴展速率發生變化，但是在每個階段內，由于裂紋均以單獨擴展的形式增長，裂紋的擴展速率恒定。隨著YSZ內部溫差[12,32]、服役溫度[13,32]等服役環境的改變，涂層的壽命改變，這意味著裂紋擴展速率的變化。因此，改變涂層服役條件能夠影響裂紋的擴展速率。但是，當涂層始終在某一服役環境運行時，裂紋遵循圖1所示擴展特征。

圖1 等離子熱障涂層相對壽命與裂紋長度的關系[28]Fig.1 Crack length as a function of the relative lifetime of APS TBCs[28]

涂層服役后期，裂紋尺寸快速增加，進入失穩擴展階段，如圖1所示。涂層內部全部裂紋的總長度隨著服役時間延長近似線性增加[29-33]的結果表明，整個服役過程中涂層內部全部裂紋總的擴展速率基本不發生變化。TGO厚度、裂紋表面溫差等結果同樣支持上述結論：隨著TGO生長，裂紋長度線性增加[31-32,40]；裂紋兩表面的溫差對裂紋的擴展速率影響較小[12,41-42]。因此，涂層服役后期，裂紋尺寸快速增加的原因不能簡單地歸結為熱應力導致的擴展速率增大。從服役過程中裂紋數量的變化能夠較全面地解釋裂紋失穩擴展的原因，涂層服役后期裂紋數量逐漸減少，如圖2所示，這意味著前期單獨擴展的裂紋開始合并[31-32,36]。因此，涂層服役后期裂紋擴展速率升高的主要原因為裂紋的合并。裂紋尺寸的增加速率取決于合并速率，隨著時間的延長，越來越多的裂紋合并導致裂紋的擴展速率持續升高。李長久教授[31]通過數學模型分析了裂紋開始合并時其面積與涂層面積的比例關系，結果表明，當裂紋面積占涂層面積的78%～90%時，裂紋合并，涂層進入快速失效階段，該模型較好地闡明了裂紋擴展及合并特征，為研究涂層失效提供了基礎。

圖2 不同梯度熱循環階段涂層中的裂紋數量與裂紋長度分布[32,36]Fig.2 Distribution of crack length and crack number in TBCs against the fraction thermal cyclic life during the burner thermal cycling test[32,36]

裂紋合并存在臨界尺寸，臨界尺寸的大小與涂層噴涂工藝及方法等因素有關[28,31-33]，以冷噴涂沉積粘結層+APS沉積陶瓷層的熱障涂層為例，其臨界裂紋尺寸約為200μm[31-32]；而當粘結層和陶瓷層均由APS沉積時，臨界裂紋尺寸降低至約80μm[28]。當裂紋增大至臨界尺寸時，APS沉積的粘結層，裂紋密度為6N/mm[28]，而冷噴涂沉積的粘結層，裂紋密度為4N/mm[31-32]。APS沉積的粘結層具有典型的層狀結構，隨著高溫氧化時間延長，其表面出現混合氧化物的幾率遠遠大于冷噴涂沉積的粘結層。混合氧化物對開裂有顯著影響[26,43-45]，過早出現的混合氧化物會導致單位長度內裂紋數量升高，這便降低了相鄰裂紋之間的距離，進而降低裂紋合并的臨界尺寸。

4 裂紋尺寸與熱障涂層壽命的關系

圖3 等離子噴涂熱障涂層剩余壽命隨裂紋尺寸的演變規律[28]Fig.3 Change rule of residual life of APS TBCs depended on crack length[28]

作者前期的研究結果表明[32-33]，裂紋合并前，隨著裂紋尺寸的增加涂層壽命近似直線降低；而裂紋合并以后，隨著裂紋尺寸的增加，涂層壽命以較為緩慢的速率降低。相似地，圖3中的實線表征是熱障涂層剩余壽命隨裂紋尺寸的演變規律。當裂紋尺寸較小時，涂層壽命隨裂紋尺寸的增加急劇降低，當裂紋尺寸達到臨界合并尺寸時涂層壽命降低的趨勢減緩[28]。與涂層的失效裂紋尺寸相比，裂紋合并時的尺寸較小，而裂紋擴展階段占涂層壽命的比率較大，因此出現隨著裂紋尺寸增加涂層壽命急劇降低的現象。圖3中虛線的斜率可表征裂紋合并前的擴展速率，基于上述數據可以推斷，當臨界裂紋長度由80μm提高至300μm時，涂層壽命可以升高3～4倍。因此，增大裂紋臨界合并尺寸是提高熱障涂層壽命的有效方法之一。前文提到，粘結層表面氧化程度對臨界裂紋合并長度存在較為顯著的影響。當粘結層耐氧化性不同時，熱障涂層內部裂紋合并的時間節點由涂層壽命的50%～60%[28,30,39]延后至80%～90%[31-33]。因此，通過改變粘結層沉積方法制備致密粘結層可以延長裂紋的擴展階段，推遲裂紋合并時間，進而提高熱障涂層服役壽命。另一方面，降低虛線斜率，即降低裂紋擴展速率，同樣是提高涂層壽命的有效方法之一。眾所周知，TGO生長和熱膨脹失配是裂紋擴展最主要的驅動力。盡管國內外專家學者嘗試從不同的方面控制TGO生長速率，譬如粘結層添加合金元素[46]，設計雙層粘結層[47-48]等，但是基于TGO生長動力學，其生長速率主要取決于粘結層服役溫度及時間，目前尚缺乏控制TGO生長的有效方法。基于調整陶瓷層結構能夠在一定程度上緩解熱膨脹失配的事實，專家學者嘗試通過設計陶瓷層結構降低熱膨脹失配應力，進而降低裂紋擴展速率，如典型的多層陶瓷層結構熱障涂層，取得了一定進展。

熱障涂層整個服役過程中總的擴展速率基本不發生變化；失穩擴展階段，裂紋尺寸表觀出現急劇增大的現象主要是因為多個單獨擴展裂紋的合并。因此，在不考慮橋聯等因素作用的情況下，裂紋合并后涂層的剩余壽命基本不變，即裂紋合并后剩余壽命與粘結層沉積方法等因素關聯性不大。前文提到熱障涂層采用不同粘結層沉積方法時，裂紋合并后涂層的相對剩余壽命不盡相同：粘結層采用冷噴涂制備時，剩余壽命為涂層壽命的10%～20%，粘結層采用等離子噴涂沉積時剩余壽命為涂層壽命的35%～50%。導致上述數據出現差異的主要原因是熱障涂層壽命的差異。因此，通過改變粘結層結構特征可以有效降低裂紋數量，提高裂紋合并時的臨界尺寸，進而提高熱障涂層壽命；但對裂紋合并階段的作用較小。

5 結論與展望

熱障涂層內部裂紋的擴展可以分為初始擴展、穩態擴展和失穩擴展三個階段。涂層服役前、中期，裂紋擴展的抗力和驅動力相對平衡，裂紋穩態擴展，初始階段裂紋的擴展速率大于穩態擴展階段。涂層整個服役過程中總的擴展速率基本不發生變化。失穩擴展階段，裂紋尺寸急劇增大的主要原因是多個單獨擴展裂紋的合并。

裂紋尺寸增大至臨界尺寸時裂紋開始合并，進入失穩擴展階段。粘結層的氧化性能是影響裂紋臨界尺寸的主要因素之一。目前的報道主要針對某種特定環境或因素下裂紋的擴展及合并行為，在一定程度上反映了裂紋擴展的基本規律，為涂層的壽命預測提供了基礎。而實際服役環境復雜，涂層裂紋擴展行為往往受多種因素的協同作用。為了給涂層服役提供更具實際意義的理論指導，尚需進一步研究多種因素交互作用下裂紋的擴展行為及其機理。

高壽命熱障涂層是現階段國內外專家學者研究的熱點。前文提到，通過提高裂紋合并的臨界尺寸能夠有效地延緩裂紋合并時間，進而大幅度提升熱障涂層壽命。另外，在研究裂紋擴展行為的基礎上，深入研究裂紋的驅動機理及控制因素同樣可以為高壽命熱障涂層的設計提供一定的理論指導。

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