中國科學院大連化物所甲醇制烯烴國家工程實驗室設計了一種新型催化劑,成功地實現了二氧化碳直接加氫制取芳烴,該工作以研究論文形式發表在《自然通訊》雜志上。
該研究團隊設計了一種具有納米尖晶石結構的鋅鋁氧化物(ZnAlOx),混配高硅鋁比的納米H-ZSM-5分子篩,制成了一種新型催化劑(ZnAlOx&H-ZSM-5)。在二氧化碳加氫制取芳烴轉化中,該催化劑可實現73.9%的芳烴選擇性,且副產物甲烷的選擇性低至0.4%。通過機理研究發現,二氧化碳能在ZnAlOx上加氫生成二甲醚和甲醇,它們擴散到分子篩孔道中形成烯烴,進而形成芳烴;通過2,6-二叔丁基吡啶紅外檢測發現,ZnAlOx與H-ZSM-5混合后能大幅度覆蓋H-ZSM-5晶粒外表面酸量;通過與一氧化碳加氫原位漫反射紅外對比發現,二氧化碳加氫能在ZnAlOx表面形成更多的甲酸鹽物種,從而留下更少的金屬活性位點。這些因素都有利于二氧化碳加氫生成具有高不飽和度的芳烴。同時,該研究還探討了抑制逆水煤氣變換反應以及優化產物分布的策略。