液滴在不同潤濕性表面上蒸發時的動力學特性?

葉學民 張湘珊 李明蘭 李春曦

1 引 言

液滴蒸發是制造工業中的常見現象,處于蒸發狀態下的液滴在固體壁面上的運動特性與焊接、農藥噴灑和噴墨打印質量密切相關[1?4].基底材質、表面粗糙度和潤濕性[5]通過改變液滴運動過程中的接觸角和三相接觸線[6?8],從而影響液滴的動力學特性[9,10].深入研究其對液滴運動影響的內在機理有助于調控液滴運動,進而改進工藝和提高產品質量.

在實驗方面,Mollaret等[11]研究了不同基底加熱溫度下鋁和聚四氟乙烯表面上液滴蒸發的動態過程,發現基底溫度較高時呈現接觸線釘扎模式下的蒸發過程.Kuznetsov等[12]針對由Al2O3制成的固體基底上的純水和鹽水液滴的蒸發過程,指出濃度為9.1%的鹽水液滴蒸發過程中呈現接觸線釘扎模式,而濃度達到16.7%時則呈現接觸線移動模式下的鋪展過程.Kiper等[13]對比了環境壓力為1—101 kPa時疏水和超疏水基底上的液滴蒸發動態特征,指出接觸角隨壓力升高而減小;在較低壓力下,液滴將從Cassie-Baxter狀態轉變到Wenzel狀態.Lopes和Bonaccurso[14]探究了黏彈性基底上液滴的蒸發過程,發現通過調整基底柔軟度可控制接觸線釘扎模式和恒定接觸角模式間的轉變.Gatapova等[15]在基底與環境溫差為40?C的條件下分析了壁面潤濕性對液滴蒸發的影響,指出液滴運動過程中接觸線呈現釘扎、部分釘扎和去釘扎3種模式;且在液滴存續的最后階段,蒸發速率急劇增加.Guan等[16]發現放置在光滑紋理表面上的液滴蒸發過程遵循理想的恒定接觸角模式,底面紋理的存在對蒸發起抑制作用.Kuznetsov等[17]分析了不同粗糙度銅基板表面上的液滴蒸發過程,指出改變基底粗糙度可調控液滴鋪展歷程.張文彬等[18]通過觀測含SiO2顆粒的液滴蒸發后在固體表面上的環狀沉積圖案,發現液滴蒸發過程中的接觸線釘扎是形成環狀沉積的必要條件.

理論研究方面,早期對液滴蒸發過程的理論研究多基于預置液膜模型.Ajaev等[19]研究了在加熱傾斜平面上重力驅動的揮發性液膜流動過程中表觀接觸角的靜態值和動態值,指出靜態接觸角隨溫度升高而增大.Karapetsas等[20]模擬了不溶性表面活性劑和非相互作用的顆粒存在時液滴蒸發的動態特性,發現活性劑通過抑制接觸線的移動進而減緩蒸發過程.值得注意的是,采用預置液膜模型時,液滴并非與固體表面接觸,因此無法探究壁面潤濕性對液滴蒸發過程的影響.為此,近年來有學者研究液滴與固體表面直接接觸時液滴蒸發的動態特征.Bouchenna等[21]研究了接觸線釘扎時液滴的蒸發速率和內部的流動模式,指出可忽略熱浮力效應對液滴內部流動的影響;在蒸發的最后階段,接觸線處蒸發速率的影響才變得重要;熱毛細力主要控制蒸發過程中液滴內部的流動模式.Amini和Homsy[22]通過建立接觸線釘扎和具有恒定接觸角不同蒸發模式下的理論模型,模擬了光滑加熱基底上二維揮發性液滴的形態演變歷程,指出盡管隨時間推移,液滴厚度的減小使蒸發質量增加,但蒸發質量的總和與液滴的總面積變化使接觸線在后退過程中以幾乎恒定的速度移動.

上述關于處于蒸發狀態的液滴在固體表面上的動力學特性研究雖然涉及壁面性質的影響和以接觸線、接觸角為代表的壁面因素,但均未闡釋壁面潤濕性影響接觸線動態特征的物理機制,目前也鮮有這方面的文獻報道.為此,本文采用滑移邊界條件,建立受熱蒸發的液滴在固體表面上的二維演化模型,通過數值模擬探討液-氣、固-氣和液-固界面張力溫度敏感性對壁面潤濕性和液滴蒸發過程的影響,揭示壁面潤濕性對不同接觸線運動模式影響的內在機理.

2 理論模型

2.1 物理模型

如圖1所示,一液滴放置在加熱的固體表面上并不斷蒸發,液滴初始最大厚度為H?,流動方向尺度為L?,壁面溫度為T?w.由于ε=H?/L??1,因此可應用潤滑理論[23]進行解析(上角標?表示有量綱量,下同).

液滴運動過程的控制方程包括連續方程、動量方程和能量方程:

式中 p?,T?和t?分別表示壓強、溫度和時間;μ?和ρ?分別為液體動力黏度與密度,λ?為液滴導熱系數,C?p為液體的定壓比熱,??為梯度算子;u?=(u?,w?),u?和w?分別為水平和垂直方向上的速度分量.

圖1 放置在加熱表面上的液滴示意圖Fig.1.Schematic of drop disposed on a horizontal heated substrate.

在液-氣界面處,滿足切向和法向應力平衡:

式中分別為界面處的單位法向和切向向量,h?為液滴厚度;k?= ???·n?為液-氣界面處的平均曲率,τ?= ?p?I?+ μ?(??u?+ ??ut?)為總應力張量,J?為界面質量遷移的質量躍變流率,σl?g為液-氣界面張力.

在液-氣界面處,運動學及熱邊界條件為

式中L?a為氣化潛熱.

界面處的蒸發流量與界面溫度有關,其方程為

式中為界面熱阻;T?i為界面溫度,Ts?為液體的飽和溫度,R?g為通用氣體常數,Mm?為單分子質量,ρ?v為蒸氣密度,a為協同因數.

壁面溫度滿足

假設界面張力與溫度滿足線性關系[8]:

式中為相應界面在T0?下的界面張力,為溫度引起的張力梯度;T?0和T?i分別為參考溫度和界面溫度;lg,ls和sg分別代表液-氣、液-固和固-氣界面.

將控制方程和邊界條件采用下式進行無量綱化:

式中為特征速度,為鋪展系數,λ?h為液-氣界面處液體的導熱系數,Tm?表示液滴的最高溫度,為相應界面在Tm?下的張力,Σi(i=lg,ls,sg)為相應界面張力對溫度的敏感系數.

通過無量綱變換并保留數量級大于等于O(ε),可得無量綱控制方程組為:

式中為邦德數,下角標表示對該參數求偏導.

無量綱邊界條件為:

式中分別表示毛細數、滑移系數、加熱系數和蒸發數,β?為滑移長度.

由(17)式和(22)式可得

無量綱形式的界面張力與溫度關系為

采用積分法可得液滴厚度的演化方程為

(25)式右側依次代表毛細力、重力、熱毛細力和蒸發在液滴運動過程中的作用.當K=E=0,可簡化為Karapetsas等[24]所建模型.

接觸線處的液滴高度為零,即h(x=xcl=xcr,t)=0,其中xcl和xcr分別代表左側和右側接觸線的位置,采用下式描述接觸線移動速率與接觸角間的關系[24]:

式中 B和q為常數,忽略接觸角滯后現象,θ和θa分別為液滴的動態接觸角和平衡接觸角.υc>0代表向外鋪展,υc<0則代表向內收縮.

在接觸線處,Young方程為

由于在液滴鋪展中θa很小,故采用Karapetsas等[24]的假設:cosθa→ cos(εθa); 又有1 ? (ε2θ2a)/2 ≈ cos(εθa),因此可得

式中A=σsg,0?σls,0?1.當(28)式右側為負時,取θa=0,表示壁面“完全潤濕”.

2.2 初始條件和網格選取

計算初始條件為

式中H(x)= 0.5[1+tanh(20x)]為Heaviside函數[25].

模擬中采用Karapetsas等[24]所提方法,把液滴運動區域采用坐標變換的方式固定在[?1,1];采用Freefem軟件,計算中將[0,2]×[0,1]的計算域劃分為500×2個均勻網格.因方程是一維的,液滴厚度與y方向無關,所以為節約計算時間在y方向僅劃分2層網格.計算中時間步長為10?6.模擬中,在x方向上對比了網格數為300,500和700的結果,表明當網格數為500時可同時滿足精確性與高效性的要求.

3 結果與討論

Σlg,Σsg,Σls表征液-氣、固-氣和液-固界面張力對溫度的敏感性.為探究界面張力影響壁面潤濕性和液滴運動過程的內在機理,下文分別討論上述3個敏感性系數在液滴蒸發中的作用.參照Mollaret等[11]和Gatapova等[15]的實驗,可得液滴基本參數的取值范圍(表1),由此可推出模擬所用無量綱參數的取值范圍(表2).如無特殊說明,取值如下:ε=0.1,B=0.001,q=3,σls,0=1,A= ?0.001,Bo=0.5,β =1×10?5,γ0=0.1,Ca=0.1,K=10,E=1×10?3.

表1 有量綱液滴的基本參數取值范圍Table 1.Typical range of dimensional parameters of drop.

表2 液滴的無量綱參數取值范圍Table 2.Range of dimensionless parameters of drop.

3.1 相同的界面張力溫度敏感性

當Σlg= Σls= Σsg=1時,其平衡接觸角θa=0.447為定值,即此時壁面呈現均勻潤濕特征(圖2和圖3).因液滴運動在x=0兩側呈對稱形式(圖2(a)),下文以右側接觸角、接觸線為例來闡明其動態過程.如圖(2(b))所示,液滴演化過程大致分為3個階段:I)t=0—1.0×104為鋪展階段;II)t=1.0×104—2.55×104為接觸線釘扎階段;III)t=2.55×104—3.4×104為液滴直徑和接觸角同時減小、直至被蒸干階段.

圖2 液滴演化過程 (a)輪廓;(b)接觸線;(c)最大高度Fig.2.Evolution of drop with time:(a)Profi le;(b)contact line;(c)maximum thickness.

圖3 液滴演化過程中的各作用項影響 (a)整體過程;(b)階段II和IIIFig.3.Eff ect of items during evolution of drop:(a)Entire process;(b)stage II and stage III.

由(25)式可知,液滴運動歷程受毛細力、重力及熱毛細力和蒸發等因素的影響.由圖3可知,重力對液滴鋪展起促進作用,而毛細力、熱毛細力則起抑制作用.整個運動過程中,隨時間持續,毛細力、重力和熱毛細力對液滴厚度變化的影響在降低,而蒸發對液滴厚度減少的影響在增強.圖2(a)和圖2(c)表明,在階段I,液滴厚度最大時下降最快,此時重力占主導作用,且在階段I時毛細力對鋪展的抑制作用比熱毛細力和蒸發更顯著(圖3(a));在階段II和III,熱毛細力對鋪展的抑制作用超過毛細力的影響(圖3(b)).因液滴表面溫度與液滴厚度成反比,隨液滴鋪展其表面溫度增加,且接觸線處的溫度最高,所以液滴蒸發量由最大厚度處到邊緣處逐漸增大.因此,在階段II接觸線呈現釘扎現象,是由于重力、毛細力與熱毛細力等3項作用之和對液滴接觸線處的質量補充與蒸發攜帶走的質量達到平衡所致;而在階段III接觸線呈現去釘扎特征,是由于此時3項作用之和對液滴接觸線處的質量補充已不能彌補蒸發攜帶走的質量.

Mollaret等[11]將初始直徑約為3.25 mm的水滴放置在加熱到60?C的鋁表面進行蒸發實驗,將其所得接觸角變化的實驗結果采用文中所給無量綱變換式進行變換后,與本文模擬值進行對比,如圖4所示.圖4表明,模擬值與實驗結果趨勢相同、符合良好,但實驗結果中并未包含液滴鋪展階段,因此無法呈現階段I的特征.接觸角變化的斜率大于模擬值是實驗所用加熱溫度高于模擬值所致.

圖4 接觸角變化的模擬值和實驗值對比Fig.4.Comparison of variation of contact angle with time between simulated and experimental results.

3.2 不同界面張力溫度敏感性

3.2.1 液-氣界面張力溫度敏感性

取Σlg=1.005和1.008,其他參數不變,以體現液-氣界面張力敏感系數的影響.液滴演化歷程如圖5—圖7所示.由(25)式可知,液-氣界面張力系數發生變化時,將改變液滴所受熱毛細力,且由圖3可知,增大Σlg,即增大熱毛細力,可抑制液滴鋪展過程.

圖5 液滴輪廓變化 (a)Σlg=1.0;(b)Σlg=1.005;(c)Σlg=1.008Fig.5.Evolution of drop profi le with time:(a)Σlg=1.0;(b)Σlg=1.005;(c)Σlg=1.008.

圖6 不同Σlg時接觸線變化 (a)位置;(b)速度Fig.6.Changes of contact line with diff erentΣlg:(a)Location;(b)velocity.

圖7 不同Σlg時液滴的演化過程 (a)接觸角;(b)直徑Fig.7.Evolution of drop with diff erentΣlg:(a)Contact angle;(b)diameter of the drop.

由(28)式可得,此時的平衡接觸角分別為θa=0.2982和0.1491,即增大Σlg,將減小液滴在固體壁面鋪展時形成的平衡接觸角,進而提高其壁面潤濕性能.液滴內部流體的水平方向速度為

(31)式表明,提高Σlg可增大u,即提高液-氣界面張力敏感系數可加速液滴鋪展.當Σlg=1.005和1.008時,接觸線達到釘扎的時刻分別為t=1.41×104和1.51×104,如圖6(a)所示.因此,提高液-固界面張力敏感系數后形成的較小平衡接觸角將推遲接觸線達到釘扎現象的出現.

Σlg=1.005和1.008時,接觸線xcr與t的冪律關系分別為xcr≈t0.041和xcr≈t0.059,即上述作用的綜合結果提高了液-氣界面張力敏感系數Σlg,進而顯著加快了液滴的鋪展速度(圖5和圖6),并使液滴厚度加快減薄.因液滴表面溫度與其厚度呈反比,此時液滴表面溫度得以提高,而蒸發速率與液滴表面溫度呈正比,故提高液-氣界面張力系數可增大液滴表面的蒸發速率.該情形下液滴的蒸干時間分別為t=2.39×104和1.64×104,相對于Σlg=1.0的情形,Σlg=1.005和1.008時液滴蒸干時間分別縮短了30%和52%.雖然Σlg僅改變了0.5%和0.8%,但卻對液滴鋪展和蒸發過程產生了顯著影響.

3.2.2 固-氣界面張力溫度敏感性

為探討固-氣界面張力敏感系數的影響,將Σsg增至1.005和1.008,其他參數不變.此時的平衡接觸角分別為θa=0.650和0.745,即提高固-氣界面張力敏感性系數Σsg可增大平衡接觸角,致使液滴在壁面上的潤濕效果變差.模擬顯示,這兩種情形下的液滴蒸干時間分別為t=6.94×104和7.8×104,相對于Σsg=1.0,其蒸干時間分別延長了104%和129%.由圖8可知,同一時刻下(t=1×104),液滴鋪展速度明顯減慢,因液滴表面溫度與其厚度呈反比,此時液滴表面溫度降低,而蒸發速率與液滴表面溫度呈正比,故提高Σsg可減慢液滴表面的蒸發速率.Σsg=1.005,1.008時接觸線達到釘扎狀態的時刻分別為t=8×103,7×103(圖9).由此可知提高Σsg可使接觸線提前達到釘扎狀態.

下文以Σsg=1.005,即平衡接觸角θa=0.650時做具體分析.圖10為液滴的接觸線釘扎蒸發模式與恒定接觸角蒸發模式.由圖11(a)和圖11(b)可知,液滴演化過程經歷4個階段:I)t=0—8×103迅速鋪展階段;II)t=8×103—3.5×104接觸線釘扎、接觸角減小階段;III)t=3.5×104—6.7×104接觸線去釘扎、 接觸角近似恒定階段;IV)t=6.7×104—6.94×104液滴直徑和接觸角同時減小、直至被蒸干階段.階段I和階段IV的時間較短,而階段II和階段III時間相對較長,且二者大體相當.這與Semenov等[4]總結出的液滴在固體壁面蒸發的4個階段特征相符合(見圖11(c)和圖11(d)).

Gatapova等[15]在控制基底與環境溫差為40?C的情形下,采用初始體積為92.6μL,直徑為4.5 mm的水滴在涂有六甲基二硅氮烷的表面進行蒸發實驗.類似于3.1節,將其所得接觸角和接觸線的實驗數據無量綱化后與模擬值進行對比,如圖11(a)和圖11(b)所示.該圖表明,文中所得模擬值與Gatapova等[15]實驗結果總體符合良好,即模擬結果可反映液滴在主要階段的典型特征.但值得注意的是,Gatapova等[15]的實驗結果并未呈現液滴鋪展階段與最后的蒸干階段,前者是因接觸角遲滯作用的影響所致,而后者的可能原因是受此階段變化較快、不易觀測記錄影響.

圖8 液滴演化過程 (a)輪廓;(b)接觸角Fig.8.Evolution of drop with time:(a)Profi le;(b)contact angle.

圖9 接觸線變化 (a)位置;(b)速度Fig.9.Changes of contact line with time:(a)Location;(b)velocity.

在3.2.1節中,液滴接觸線并未出現去釘扎現象就已被蒸干,從而未呈現本節提到的階段III和IV,這是由于與較大的Σlg相比,較大的Σsg對接觸線的影響更加明顯,所以接觸線的動力學特征受Σsg影響更為顯著,在工業應用中可利用此特性調控接觸線的移動過程來滿足實際需要.此結論與Gatapova等[15]使用不同潤濕性的基底對液滴蒸發進行控制,從而觀察到接觸線釘扎、部分釘扎、去釘扎現象的實驗結果符合.

為進一步分析液滴演化過程中的內流特征,圖12給出了不同時刻下液滴內部的速度與流線. 內部流動大致可為3個階段. 1)t=0—6.7×104,流線由液滴內部指向邊緣處.但t=0—8×103接觸線處的水平速度為正,表明此時液滴處于階段I,如圖12(a)和圖12(b)所示.當t=0.8×104—3.5×104時,接觸線處的水平速度為零,表明此時液滴處于階段II;當t=3.5×104時接觸線處的水平速度為負,表明此時液滴開始出現接觸線去釘扎,即開始進入階段III,如圖12(c)所示.2)t=6.7×104—6.9×104,回流階段.t=6.7×104時,可發現液滴內部靠近接觸線處流線出現回折,而在t=6.8×104時可看到明顯的回流,表明此時液滴處于階段IV.3)t=(6.9—6.94)×104,流線由液滴邊緣處指液滴內部.此時液滴內部的流線已經完全改變方向,表明液滴已接近階段IV的最后時刻.

圖10 液滴輪廓變化 (a)接觸線釘扎階段;(b)接觸線去釘扎階段Fig.10.Evolution of drop profi le with time:(a)Contact line pinning process;(b)contact line de-pinning process.

圖11 接觸角和接觸線隨時間的變化Fig.11.Changes of contact angle and contact line with time.

圖12 不同時刻下液滴內部的流線與水平方向分速度 (a)t=2.0×103;(b)t=8.0×103;(c)t=3.5×104;(d)t=6.7×104;(e)t=6.8×104;(f)t=6.9×104Fig.12.Horizontal velocity contour within the drop along with streamlines at diff erent time:(a)t=2.0×103;(b)t=8.0×103;(c)t=3.5×104;(d)t=6.7×104;(e)t=6.8×104;(f)t=6.9×104.

3.2.3 液-固界面張力溫度敏感性

將3.1節中的Σls=1.0增至Σls=1.005和1.008,其他參數不變進行分析.此時的平衡接觸角分別為θa=0.2981和0.1490,與Σlg=1.005和1.008時相比,平衡接觸角值僅在小數點第4位有差別,因此該情形下的液滴運動過程與3.2.1節中幾乎完全相同,由此可知Σls和Σlg對壁面潤濕性能的影響總體相同.而Σsg變化0.5%和0.8%時的影響則非常顯著,因此通過改變固-氣界面張力溫度敏感系數調控處于蒸發狀態下的液滴運動更加有效.

4 結 論

液滴運動過程中受毛細力、重力、熱毛細力及蒸發等因素的影響,重力對液滴鋪展起促進作用,而毛細力和熱毛細力則起抑制作用.隨時間持續,毛細力、重力和熱毛細力對液滴厚度變化的影響逐漸降低,而蒸發對液滴厚度減少的影響則逐漸增強.界面敏感性系數是影響液滴運動過程的重要因素,通過改變界面張力溫度敏感系數,可使液滴蒸發過程中的接觸線呈現釘扎或部分釘扎模式下的動力學特征.

當界面張力溫度敏感性相同時,液滴演化過程呈現3個典型階段:1)鋪展階段;2)接觸線釘扎階段;3)液滴直徑和接觸角同時減小、直至被蒸干階段.而界面張力溫度敏感性不同時,則呈現不同的液滴演化過程和動力學特征.當Σlg> Σsg= Σls或Σls> Σlg= Σsg時,演化過程呈現兩個典型階段:1)鋪展階段;2)接觸線釘扎階段.與Σls=Σsg=Σlg時相比,該情形下的平衡接觸角減小,壁面潤濕性能得以改善,進而提高液滴鋪展速率,延長接觸線達到釘扎狀態的時間,增大液滴蒸發速率和縮短液滴存續時間.

當提高Σsg(Σsg>Σls=Σlg)時,液滴演化過程呈現4個典型階段:1)鋪展階段;2)接觸線釘扎階段;3)接觸線去釘扎且接觸角近似恒定階段;4)液滴直徑和接觸角同時減小、直至被蒸干階段.與Σls=Σsg=Σlg時相比,該情形下平衡接觸角增大,壁面潤濕性能惡化,致使液滴鋪展變慢,接觸線達到釘扎的時間縮短.因此,通過改變固-氣界面張力溫度敏感系數調控處于蒸發狀態下的液滴運動更加有效.

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