基于后向軌跡模型的錦州市臭氧污染來源分布研究

徐 潔

(遼寧省大連生態環境監測中心，遼寧 大連 116023)

隨著全國PM2.5污染的大幅改善，近地面O3污染問題逐漸凸顯，全國范圍內以O3為首要污染物的天數占比開始逐年上升，復合型污染開始成為各大區域面臨的突出的環境問題之一。O3等二次污染問題對經濟環境協調發展和人群健康具有重要影響。2019年全國337個城市O3平均濃度為148μg·m-3，全國以O3為首要污染物的超標天數占總超標天數的41.8%，2019年全國337個城市O3濃度同比上升6.5%。錦州市位于渤海灣北部，獨特的地理位置和夏季西南流場的影響導致錦州市O3污染除了本地排放，還極易受到周邊區域傳輸影響。因此，分析錦州市O3來源分布及傳輸特征，對于研究錦州市O3污染成因，制定O3防控策略，具有重要意義。

利用后向軌跡模型開展臭氧來源分布研究是計算和分析臭氧傳輸和擴散的最重要的技術手段之一。HYSPLIT軌跡模型可以直觀地了解大氣中氣團和粒子運動軌跡，被廣泛應用于大氣污染輸送研究。軌跡分析中的聚類分析、潛在源貢獻因子分析方法(potental source contribution function,PSCF)和濃度權重軌跡分析法(concentation-weighted trajectory method,CWT)等被廣泛用于區域污染分布、擴散及傳輸特征研究。國外學者利用后向軌跡分析O3及前體物污染輸送特征，已有較多應用研究。國內學者分析大氣污染傳輸及來源分布特征大多是對PM2.5進行研究分析，針對O3進行分析研究的較少。本研究基于后向軌跡模型，結合錦州市近地面O3濃度計算2020年5—9月以錦州市為起點的后向軌跡，并利用PSCF和CWT分析法，計算了不同來源地區對錦州市臭氧濃度的貢獻影響。

1 資料與方法

1.1 資料來源

近地面O3數據來源于錦州市國控空氣自動監測站開發區點位(N40.66°，E122.24°)2020年5—9月審核后數據。后向軌跡模型是由美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)的空氣資源實驗室和澳大利亞氣象局聯合研發的HYSPLIT-4模型，該模型是一種用于計算和分析大氣污染物輸送、擴散軌跡的專業模型，已經被廣泛地應用于多種污染物在各個地區的傳輸和擴散的研究中。氣象數據取自美國國家環境預報中心(NCEP)的全球資料同化系統(GDAS1)數據，空間分辨率為0.25°×0.25°，時間分辨率為1h，以便更好地與O3小時濃度對應。

1.2 模擬參數設置

本研究模擬受體點選擇錦州市國控空氣自動監測站開發區點位(N40.66°，E122.24°)，開發區點位位于錦州市城區，能夠較好地反應錦州市環境空氣質量狀況，點位具有較好的代表性。模擬計算時段為2020年5月1日00∶00—9月31日23∶00，氣流高度選取100m、500m和1500m，模式起始高度均設置為500m，每條軌跡計算時長為48h，時間分辨率為1h。模式起始高度選擇500m，既可代表近地層風的流動、反應氣流區域流動性特征，又能減少近地面摩擦力的影響；計算48h后向軌跡主要考慮將研究范圍界定在更大區域，同時可涵蓋二次污染物的生命周期。

2 結果與分析

2.1 軌跡聚類分析

本研究利用TrajStat軟件提供的EUCLIDEN算法對氣流軌跡進行聚類，采用總空間方差(Total spatial variance，TSV)對分類質量進行判斷，最終選取TSV第2次迅速增大之前的分類結果，其原理為最初幾步分類的TSV迅速增加，之后又緩慢增加；當類別分到一定數目后，TSV又迅速增大，說明此次合并類已經非常不相似，分類合并結束；此次合并之前的各類即為分類結果，求出這幾類的平均軌跡，即代表該目標點在分析期內主要氣流軌跡類型。

將錦州市2020年5—9月后向軌跡進行逐月聚類分析。圖1為2020年5—9月錦州市后向軌跡聚類結果，得到5條聚類軌跡。第1類為東北氣團，占25.7%，主要起源于內蒙古最東部，途徑吉林省、遼寧省由東北部進入觀測點。第2類為華北氣團，占21.6%，起源于山東省，從西南方向跨越渤海灣到達觀測點位，此類氣團來源地污染較重，攜帶污染較多，是重點的污染輸入來源。第3類為黃海氣團，占19.1%，起源于黃海，途徑山東半島東部、渤海灣由南進入觀測點。第4類為遼寧本地氣團，占18.6%，此類氣團傳輸距離較近，起源于遼寧省中部從東部到達觀測點位。第5類為西北部氣團，占15.0%，起源于蒙古，途徑內蒙古、遼寧省從北部到達觀測點位。

圖1 2020年5—9月錦州市后向軌跡聚類結果

2.2 PSCF(O3潛在源貢獻因子)分析

PSCF方法是一種條件概率函數，利用污染軌跡與所有軌跡在途經區域停留時間的比來表征每個區域對受體點的污染貢獻，PSCFif值高的網格被解釋為潛在源區。將研究區分為i×j個網格，每個網格PSCF計算公式：

(1)

式中，nij為落在某一網格內的所有軌跡節點數；mij為其中污染軌跡節點數。污染軌跡指受體點濃度超過某一濃度閾值時對應的軌跡，濃度閾值一般為所有軌跡對應濃度的平均值或空氣質量標準值，本研究將O3濃度閾值設定為100μg·m-3。本研究設定的PSCF網格區域包含主要軌跡所覆蓋的地理區域(E90°～144°，N25°～62°)，網格分辨率為0.25°×0.25°，共計約31968個網格。PSCF值越大表明該區域對于受體點污染貢獻越大，由于PSCF是一種條件概率，當各網格內氣流滯留時間較短(nij)較小時，PSCF計算結果的不確定性較大。為降低計算的不確定性，引入了權重函數Wij計算WPSCF值進行降誤差處理，公式：

WPSCF=Wij×PSCF

(2)

參考其他學者做法[13]，同時考慮本研究網格分辨率較高平均節點數較少的情況，為減少PSCF方法不確定性，權重函數Wij具體設定公式：

(3)

本研究按WPSCF值0～0.3、0.3～0.7、0.7～1.0分為輕度、中度和重度污染來標示潛在源區屬性。圖2為錦州市2020年5—9月O3的PSCF分析結果。網格顏色由藍到紅，WPSCF值越大，表明錦州市O3濃度超過100μg·m-3的時候更趨近于接受來自這些地區的氣團影響。由圖2可見，WPSCF的高值區主要集中在山東的西部、河北的南部，表明跨越渤海灣來自西南方向的長距離傳輸是導致錦州市高O3濃度的主要原因，同時遼寧東部局部地區也出現一些WPSCF高值，說明遼寧東部局部地區的短距離傳輸也有一定程度貢獻。

圖2 2020年5—9月錦州市O3的WPSCF分析結果

2.3 CWT(O3濃度權重軌跡)分析

PSCF方法是計算1個網格點中污染軌跡所占比例，反應網格對于受體點污染的影響潛勢，半定量給出網格對于受體點污染物濃度的貢獻，并未定量給出軌跡所對應的O3濃度。CWT分析法可以通過計算軌跡的權重濃度定量給出每個網格的平均權重濃度，反應受體點上游地區污染物濃度來源分布情況。計算公式：

(4)

式中，CWTi是網格i的平均權重濃度，l是軌跡，t是軌跡數目，nij是軌跡l在網格i的停留時間，Cij是軌跡l經過網格i時對應的O3濃度。在PSCF方法中所使用的影響系數Wi同樣適用于CWT方法，即WCWT=Wij×CWT。

圖3為錦州市2020年5—9月O3的WCWT分析結果。網格顏色由藍到紅，WCWT值越大。由圖3可見，WCWT高值區主要集中在山東省、河北省東部，說明來自山東省和河北省東部地區的軌跡所對應的O3濃度權重濃度最高，此外，來自遼寧南部、東部等本省地區的軌跡權重濃度次之，也有一定貢獻。

圖3 2020年5—9月錦州市O3的WCWT分析結果

3 結論

根據軌跡聚類結果，2020年5—9月錦州市的氣團主要為東北氣團和華北氣團，東北氣團占25.7%，主要起源于內蒙古最東部，途徑吉林省、遼寧省由東北部進入觀測點；華北氣團占21.6%，起源于山東省，從西南方向跨越渤海灣到達觀測點位，此類氣團來源地污染較重，攜帶污染較多，是重點的污染輸入來源。

PSCF分析結果表明，跨越渤海灣來自西南方向的山東西部及河北南部地區長距離傳輸是導致錦州市高O3濃度的主要原因，同時遼寧東部局部地區的短距離傳輸也有一定程度貢獻。

CWT分析結果表明，山東省和河北省東部地區的軌跡所對應的O3濃度權重濃度最高，此外，來自遼寧南部、東部等本省地區的軌跡權重濃度次之，也有一定貢獻。