鋰金屬電池中復合固態電解質與負極界面的研究進展

朱曉琪，葛性波，張格非，王 凱，馬衍偉

(1 西南石油大學 化學化工學院，成都 610500;2 中國科學院 電工研究所，北京 100190)

為了解決可再生能源與電力需求的時空不匹配問題，發展儲能技術尤為重要[1]。在眾多的儲能技術中，電化學儲能技術因其高效、配置靈活、受環境影響小等特點而受到學術界和工業界的廣泛關注[2-3]。鋰離子電池主要依靠鋰離子在正、負極之間的往返移動來工作，在充放電過程中，鋰離子在兩個電極的活性物質內反復嵌入和脫嵌。鋰離子電池具有能量密度大、自放電小、環境友好等特點，其應用范圍已經從消費電子產品、電動工具等，擴展到新能源電動汽車、機器人、規模化儲能等領域，電池能量密度的需求也不斷提升[4-6]。鋰金屬具有極高的理論比容量(3860 mAh·g-1)、低密度(0.59 g·cm-3)和極低的負電化學電位(-3.040 VvsSHE)，與高電壓嵌鋰材料或高容量硫正極、氧正極等匹配具有較高的理論能量密度[7-10]。然而鋰金屬過于活潑易與電解液反應，生成的鋰枝晶甚至會刺穿隔膜導致電池短路。易燃有機液體電解液在過充、過放、熱沖擊、短路等不良工況下會導致鋰電池脹氣鼓包，甚至燃燒，帶來嚴重的安全隱患，因此嚴重阻礙鋰金屬電池的發展[11]。同時由于金屬鋰的高反應活性進而引發的界面不穩定性，導致金屬鋰負極的庫侖效率較低，電池的循環壽命縮短，限制了鋰金屬電池的實際應用[12]。固態電解質(SSE)相對于有機電解液的優勢體現在其不易燃燒的安全性和有可能抵擋鋰枝晶生長的力學性能，因此固態電解質與金屬鋰負極匹配組成高比能鋰金屬電池被稱為下一代高比能電池[13-14]。目前，固態電解質的離子電導率已經接近商業電解液，固態電解質與鋰金屬負極的界面問題已經成為制約全固態電池性能的主要因素之一[15-16]。如圖1所示，對于固態電解質與鋰金屬，關鍵的界面問題包括：界面接觸、界面反應層以及鋰離子在負極界面的沉積。

圖1 固態電池的電解質/負極界面問題及研究策略Fig.1 Interfacial issues of solid electrolyte/anode in solid-state batteries and their corresponding research strategies

從界面反應的角度來說，界面接觸可以分為沒有物質交換、不發生反應的物理接觸，以及發生化學反應的化學接觸[17]。相對于固-液界面的浸潤接觸，固-固界面則是更為困難的“硬”接觸，接觸面積小導致界面接觸阻抗高，制約離子在界面的傳輸，物理接觸直接影響全固態電池的性能[18]。化學接觸被視為固態電解質與鋰金屬因熱力學不穩定而產生化學反應的接觸過程，而隨之生成的界面反應層根據界面的熱力學和動力學穩定性一般被劃分為：熱力學穩定型界面、混合導體型界面和亞穩態型界面，固態電解質與鋰金屬之間存在的界面層普遍為后兩者，如圖2所示[19-20]。如果鋰金屬與固態電解質反應形成的界面層導離子的同時導電子，則為混合導電界面。隨著導電通路的形成，界面反應持續進行，界面層逐漸增厚，最終腐蝕掉整個固態電解質。如果形成的界面層只允許離子傳導，生成的亞穩態界面會防止固態電解質被持續腐蝕，這種鈍化層與液體電解液中負極表面的固態電解質界面膜(solid electrolyte interphase，SEI)類似[21-22]。在外電場的作用下，固態電解質和電極界面處保持其物理化學性質穩定的能力被視為電化學穩定性[23]。電池充放電過程中，鋰離子在負極表面不均勻沉積會形成鋰枝晶；隨著充放電過程的循環進行，鋰枝晶逐漸延伸刺破隔膜導致電池的短路，帶來嚴重的安全隱患。固態電池中枝晶生長如圖3所示，導致鋰枝晶生長的因素主要有：(1)物理接觸不良：產生的縫隙為枝晶生長提供了自由空間；(2)生成非理想的界面層：若界面層不均勻存在裂紋，將會導致不均勻的鋰成核；若界面層為反應和混合導電界面，鋰枝晶甚至可以直接沉積并生長在電解質內部的晶界或空隙中；(3)固態電解質有缺陷：表面出現孔洞，給鋰枝晶提供生長環境；若固態電解質在晶界的鋰離子擴散速率高于晶粒，晶界處的鋰枝晶將會優先沉積和溶解[21,24]。鋰離子在聚合物固態電解質和負極界面的沉積模式包括尖端生長、徑向生長和多方向生長。當界面凸起的地方存在局部電場和和離子擴散，鋰枝晶在尖端生長；當鋰離子穿過鋰枝晶表面的固態電解質界面層繼續沉積，此時鋰枝晶會繼續沿側向生長(徑向生長)；當局部存在雜質、缺陷等，鋰離子可能會被誘導形核結晶，同時鋰離子會繼續在已存在的鋰枝晶上繼續向各個方向沉積生長(多方向生長)[25]。雖然一般認為高機械強度的無機固態電解質能抑制鋰枝晶的生長，但是鋰枝晶仍然可以沿著固態電解質的缺陷、孔洞及晶界生長導致電池失效[26]。為了保障固態電池的安全運行，需要控制負極側的鋰的均勻沉積。

圖2 鋰金屬和固態鋰離子導體之間的界面類型[20](a)非反應和熱力學穩定界面；(b)反應和混合導電界面(MCI)；(c)反應和亞穩固態電解質界面(SEI)Fig.2 Various interfaces between lithium metal and a solid lithium ion conductor [20](a)non-reactive and thermodynamically stable interface;(b)reactive and mixed conducting interphase (MCI);(c)reactive and metastable solid-electrolyte interphase (SEI)

圖3 固態電解質中的枝晶生長[21](a)枝晶生長在鋰金屬負極與固態電解質的界面上；(b)枝晶從鋰金屬負極向固態電解質內部生長Fig.3 Dendrite growth in solid-state electrolyte[21](a)dendrite growth occurs in the interface between Li-metal anode and SSE;(b)dendrite growth from Li-metal anode to the interior of SSE

固態電解質包括無機固態電解質、聚合物固態電解質和復合固態電解質。無機固態電解質具有高離子導電率，但是脆性大、成本高、與電極的固固接觸帶來較大界面電阻[27-28]。而聚合物電解質具有優越的柔韌特性，這使其可與當前鋰電池生產工藝兼容，有利于規模化應用；但是其室溫離子電導率仍然較低，限制了其實用化進程[29-30]。當前報道的提升聚合物電解質離子導電率的方法，主要包括：對聚合物進行共聚嵌段[31-33]、交聯[34-36]、增塑[37-40]、高分子共混[41-44]、界面修飾[45]等。其中，將無機填料或有機多孔填料與聚合物電解質相混合制備復合電解質的方法受到越來越多關注。大部分復合固態電解質兼顧無機固態電解質和有機固態電解質的優勢，具有較高離子電導率和一定的力學強度[46-48]。考慮到界面構筑對固態電池性能的重要影響，本文總結了復合電解質與金屬鋰負極的界面研究進展。為了改善負極界面，當前報道的研究思路包括以下方面：(1)設計界面“軟接觸”；(2)調控復合固態電解質的力學性能；(3)改善鋰離子的不均勻沉積。

1 構筑界面“軟接觸”

在復合電解質中，聚合物因其優越的彈性能夠實現與固態電極的良好接觸、適應其體積變化，被視為“軟接觸”材料。一般通過調節復合電解質組分來改變力學性能，減小界面的接觸阻抗。例如，可適量共混具有不同力學性能的其他聚合物也是增加“軟接觸”的策略之一。潘峰等[49]將硼化聚乙二醇(boronized polyethylene glycol，BPEG)、聚環氧乙烷(polyethylene oxide，PEO)以及磷酸鈦鋁鋰(Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3，LATP)陶瓷填料混合制備復合電解質。實驗結果表明，添加了BPEG的復合電解質比未添加的復合電解質，不僅擁有更優越的離子電導率，而且與金屬鋰接觸更佳、界面電阻更小。在鋰對稱電池的循環測試后對Li片和電解質表面進行SEM表征，發現添加了BPEG的復合電解質，其對稱電池的Li片表面光滑、鋰沉積均勻。此外，設計多層復合電解質，在電極側構筑聚合物占比大的電解質層，也能夠增加電解質與Li片之間的“軟接觸”。Goodenough等提出由于鹽離子在“聚合物-陶瓷-聚合物”(“polymer-ceramic-polymer”)多層電解質中的傳輸受到限制，金屬鋰與聚合物界面的雙層電場減小，聚合物層能很好地黏附/潤濕鋰金屬表面，使界面處的鋰離子傳輸更加均勻，如圖4所示[50]。Thangadurai等[51]使用由聚環氧乙烷(PEO)、高氯酸鋰(LiClO4)和石榴石(garnet)顆粒組成的柔性且具有一定力學強度的聚合物膜作為鋰金屬和致密的石榴石陶瓷片之間的中間層，厚度為150 μm。鋰鹽的加入降低了PEO的結晶度，因此不僅提高了復合電解質的離子電導率，而且實現了較好的柔韌性。由復合膜組成的電池在界面處產生的電荷轉移電阻(400 Ω·cm2，RT)比鋰負極與石榴石顆粒之間的電荷轉移電阻(約為1638 Ω·cm2，RT)小1/4，并且顯示出穩定和可逆的鋰電鍍/剝離電壓分布。此外，聚合物復合膜在0.1 mA·cm-2的電流密度和長時間循環(140 h)下仍然顯示出良好的對鋰穩定性。徐友龍等[52]設計了一種對稱型復合電解質，通過引入聚合物PEO薄緩沖層對裸石榴石電解質進行改性，形成PEO-garnet-PEO復合電解質，界面阻抗從1360 Ω·cm2降到177 Ω·cm2，且LFP/P-0.15 Si-LLZO-P/Li電池在100次循環后，保持128.8 mAh·g-1的比容量，庫侖效率為98.5%。

圖4 在Li/LiFePO4電池的充電過程中，三明治型電解質(a)和單層聚合物電解質(b)的電勢分布的說明圖[50]Fig.4 Illustration of the electric potential profile across the sandwich electrolyte(a) and individual polymer electrolyte (b) in charge process of Li/LiFePO4 cell[50]

在固態電池中，液相療法是解決界面“硬接觸”最方便的方案之一[53]。液相療法即在固態電解質界面引入少量的液體電解液以增加界面潤濕減少固-固接觸阻抗。Guo等[54]探索了以活性陶瓷Li1+xAlxGe2-x(PO4)3(LAGP)為主要離子傳導介質，以聚合物聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)(poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene)，PVDF-HFP)為基體的復合固態電解質，采用了化學、熱、電化學穩定性皆高的離子液體溶脹在聚合物中，顯著改善了電池中的界面。但是若直接添加有機電解液或室溫離子液體進行界面潤濕，需要面臨鋰金屬與有機電解液發生化學反應，或是室溫離子液體隨著電化學反應被消耗引發的電池失效等問題。除了液相療法，原位聚合是近年來開發的一種有效的界面構筑方法。原位聚合主要是通過熱引發、紫外引發等方法在固態電解質和鋰金屬界面間原位聚合形成適應間隙的聚合物層，以此改善界面接觸[55-56]。崔光磊研究團隊[57]通過原位聚合成功制備了聚碳酸乙烯酯(poly(vinyl carbonate)，PVCA)與Li10SnP2S12(LSnPS)的復合固態電解質材料。如圖5所示，該原位聚合電解質可有效改善剛性界面問題，組裝的固態Li-Li對稱電池界面阻抗從1292 Ω·cm2顯著降低到213 Ω·cm2。組裝的LiFe0.2Mn0.8PO4(LFMP)/復合電解質/Li固態鋰金屬電池在室溫下以0.5 C的倍率循環140次后，容量保持率達88%，庫侖效率超過99%，電池容量可達130 mAh·g-1，優異的電化學性能可歸因于復合電解質與鋰金屬的良好相容性以及原位聚合法制備的復合電解液與固態電極之間的完整相容界面。郭玉國研究團隊[58]在鋰金屬表面采用紫外引發聚合修飾了一層耐還原的聚乙二醇二丙烯酸酯(polyethylene glycol diacrylate，PEGDA)，填充于聚丙烯腈(polyacrylonitrile，PAN)和磷酸鍺鋁鋰(Li1.4Al0.4Ge1.6(PO4)3，LAGP)(80%，質量分數，下同)復合電解質與金屬鋰之間，避免了鋰金屬直接與LAGP反應，減小了界面阻抗。與固態電池中很少使用的LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2和LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正極匹配，組成的固態鋰金屬電池具有容量大、循環壽命長等優異的電化學性能。此外，鋰對稱電池在2 mA·cm-2下可保持小于40 mV的穩定極化超過1000 h，顯示了優異的抑制枝晶生長能力。但是原位聚合方法仍然需要繼續優化，例如聚合后固態電池的內部化學組成與環境復雜，對性能的影響仍然需要進一步研究，此外規模化的原位聚合的工藝也還需要進一步摸索和控制。

圖5 LFMP/PVCA-LSnPS/Li電池的示意圖和其充放電曲線[57]Fig.5 Schematic diagram of LFMP/PVCA-LSnPS/Li battery and its charge-discharge curve[57]

2 調控固態電解質的力學性能：剛柔并濟

全固態電池中，由于固態電解質和電極是固固接觸，難以緩沖鋰離子在金屬鋰負極沉積/溶解帶來的體積變化，因此電極/電解質界面會產生結構應力，隨著充放電循環的進行，結構應力會不斷積累，導致界面結構破壞，并最終造成電池的失效[59]。無機固態電解質包括氧化物電解質和硫化物電解質，氧化物電解質一般擁有較高的力學強度，不易發生形變但不能適應充放電過程中極片的體積變化；硫化物電解質的彈性模量和斷裂韌度適中，與極片的界面接觸比較好但存在穩定性的問題[60-62]。聚合物固態電解質彈性模量低，Monroe和Newman理論預測要想阻擋鋰枝晶的刺穿，聚合物電解質的剪切模量需要高于金屬鋰(Li剪切模量為4.25 GPa)的2倍[63]。在復合固態電解質中，無機或有機填料、骨架提供了能夠抑制鋰枝晶生長可能性的力學強度，而聚合物電解質的存在使得固態電解質更能有效地接觸金屬鋰負極，因此通過調整復合電解質中聚合物和填料的成分、占比可有效調節電解質的力學性能。Goodenough等[64]報道的PEO和鋰鑭鋯鉭氧(Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12，LLZTO)復合電解質合成研究中，隨著LLZTO填料含量的增加，復合電解質從以聚合物為主的“ceramic-in-polymer”(CIP)變成以陶瓷為主的“polymer-in-ceramic”(PIC)。加入低濃度無機填料復合電解質保持其柔韌性的同時界面穩定性得到提高，而加入高濃度無機填料的復合電解質(PEO-LLZTO-PEG(質量比10∶85∶5)-60%LiTFSI)組裝而成的對稱鋰電池在55 ℃下以0.5 mA·cm-2的恒電流密度重復充電和放電1 h，對稱電池的電壓穩定時間超過680 h，表明PEO-LLZTO-PEG-60%LiTFSI復合電解質與鋰金屬負極具有良好的相容性。此種復合電解質中離子導電率和力學性能呈現出相互制約的關系。孫學良等[65]研究了不同粒徑石榴石復合電解質從CIP到PIC對枝晶的抑制效果的同時，設計“三明治”型多層復合電解質，較柔軟的復合層在兩側以提升與固態電極的接觸，而高力學強度的復合層在中間以抑制鋰枝晶，如圖6所示。適當組分的復合固態電解質，相對于無機固態電解質擁有更佳的加工性且與固態電極的接觸更加緊密，而相對于聚合物固態電解質力學強度更高、對金屬鋰的循環性能明顯提升，在30 ℃復合電解質能夠在0.2 mA·cm-2電流密度下進行400 h以上的高度穩定的鍍鋰/剝離循環。另外，高力學強度的有機填料或骨架也被選擇添加到聚合物電解質中以增加其阻擋鋰枝晶的能力。崔光磊等[66]提出了剛柔耦合的概念，并在此基礎上開發了一種非常有實用化前景的固態聚合物電解質，由聚環氧乙烷(PEO)、聚氰基丙烯酸酯(PCA)、雙草酸鋰硼酸酯(LiBOB)和堅固的纖維素非織造布組成。纖維素與PCA-PEO聚合物耦合，增強了力學強度、提高了耐熱性并且擴大了電化學窗口。崔屹研究團隊[67]報道了一種聚合物-聚合物固態電解質的設計，用PEO/LiTFSI聚合物基體填充一種8.6 μm厚的納米多孔聚酰亞胺(polyimide，PI)薄膜，復合而成的材料可以用作安全的固態聚合物電解質，如圖7(a)，(b)所示。PI膜不可燃，機械強度高，垂直通道增強注入聚合物電解質的離子導電性，且復合電解質在0.1 mA·cm-2電流密度下循環超過1000 h(如圖7(c)所示)，在0.5 C時，LFP/PI/PEO/LiTFSI/Li電池在200多次循環后表現出非常穩定的性能，而LFP/PEO/LiTFSI/Li電池在100次循環后急劇衰減。同樣，范麗珍等[68]采用PI膜為骨架支撐，澆鑄上不同濃度LLZTO陶瓷的PVDF基復合電解質。PI膜具有較高的機械強度、熱穩定性和化學穩定性，混合了PI后的復合電解質比原復合電解質在對鋰金屬的循環穩定性方面有較大的提升，室溫條件下在0.1 mA·cm-2電流密度下循環能達到1000 h。

圖6 PIC-5 μm,CIP-200 nm和分層三明治型復合電解質的示意圖[65]Fig.6 Schematic of the PIC-5 μm,CIP-200 nm and hierarchical sandwich-type composite electrolytes[65]

圖7 PEO/LiTFSI/PI復合固態電解質[67](a)設計原則示意圖；(b)超薄納米多孔PI膜(底部)的橫截面SEM圖和對齊納米孔(頂部)的放大圖像；(c)采用PEO/LiTFSI薄膜電解液和PI/PEO/LiTFSI電解質的對稱鋰電池在60 ℃下的長期循環，插圖：分別在第200，500和800小時的Li/PI/PEO/LiTFSI/Li的電壓分布，每一周期持續1 hFig.7 PEO/LiTFSI/PI composite SSE[67](a)schematic showing the design principles;(b)cross sectional SEM images of an ultrathin nanoporous PI film (bottom) with zoomed-in image of the aligned nanopores (top);(c)long-term cycling of symmetrical Li-Li cells with PEO/LiTFSI thin-film electrolyte and PI/PEO/LiTFSI electrolyte at 60 ℃.Inset:voltage profile of Li/PI/PEO/LiTFSI/Li at the 200th,500th and 800th hours,respectively.Each cycle lasts for 1 h

3 實現鋰離子的均勻沉積

復合電解質一般以聚合電解質層或聚合物含量占比多的一相與鋰金屬負極匹配，因此復合電解質與鋰負極產生的化學反應界面層，通常主要是聚合物與鋰負極產生的化學反應界面層。鋰金屬具有極強的還原性，會導致聚合物在鋰負極表面自發分解生成還原產物，形成界面反應層。鋰負極與不同組分的聚合物會生成不同的界面反應層，致密的界面反應層可以阻擋電解質和負極發生進一步反應，因此設計合理的界面層是關鍵[69]。穩定的界面反應層是良好的離子導體，鋰離子可以穿過界面反應層在電極表面沉積，但因為鋰負極、固態電解質和界面反應層自身電勢、電化學穩定性的問題，以及存在的過充過放操作，常導致鋰離子沉積不均勻甚至鋰枝晶析出最后刺破電解質使電池失效，改善鋰離子在負極表面的不均勻沉積是當務之急。南策文等[70]采用不同種類的鋰鹽與PVDF混合制備固態電解質，發現含有雙氟磺酰亞胺鋰(LiFSI)鹽的聚合物電解質與Li片組裝成電池后，原位形成了具有穩定均勻鑲嵌結構的納米界面層(如圖8(a)，(b)，(c)所示)，有效地抑制鋰枝晶的生長。其在0.1 mA·cm-2下重復鍍鋰-剝離循環測試超過2000 h仍然穩定(如圖8(d)所示)，與LiCoO2匹配的全固態電池也顯示出了優異的循環性能，在25 ℃,0.15 mA·cm-2下進行200次循環后幾乎沒有容量衰減。界面層的阻抗低，循環過程中由此導致的極化小。此外，提升復合電解質本身的離子遷移數也可以有效降低鋰離子在界面的積累，從而降低因濃度梯度的提高而產生的較大的過電位，抑制鋰枝晶的生長[71]。張蘭等[72]通過實現LGPS與PEG之間的化學鍵合，添加PEO后得到高離子導電率、高離子遷移數的復合電解質，電極/電解質界面上的離子積累減少，同時電解質在耦合過程中形成了致密的排列有序分子的保護層，這種雙重作用能夠更好地抑制枝晶的生長。進一步利用聚合物材料的自愈性的特點也可以改善鋰離子的不均勻沉積。孫學良等[73]提出了一種自修復靜電屏蔽的聚合物固態電解質。如圖9所示，通過引入0.05 mol·L-1Cs+來實現均勻的鋰沉積。與鋰離子的還原電位(1.7 mol·L-1)相比，Cs+顯示出更低的還原電位。在鋰沉積過程中，Cs+在初始鋰尖端周圍形成一個帶正電荷的靜電屏蔽層，迫使鋰進一步沉積到負極的相鄰區域，最后得到一個平滑的沉積層和無枝晶的鋰負極表面。

圖8 固態電解質的FIB-SEM圖和恒電流循環曲線[70](a)在0.1 mA·cm-2下50次循環；(b)在0.5 mA·cm-2下50次循環；(c)在0.5 mA·cm-2下失效后；(d)Li/PVDF-LiX/Li電池在電流密度為0.05,0.1 mA·cm-2和0.2 mA·cm-2時的恒電流循環曲線Fig.8 FIB-SEM image and galvanostatic cycling profiles of SSE[70](a)50 cycles at 0.1 mA·cm-2；(b)50 cycles at 0.5 mA·cm-2；(b)failure at 0.5 mA·cm-2；(d)galvanostatic cycling profiles of the Li/PVDF-LiX/Li cells at current density of 0.05,0.1 mA·cm-2 and 0.2 mA·cm-2

圖9 PEO-Cs+電解質(a)～(d)和常規純PEO電解質(e)～(h)的Li沉積過程圖解[73]Fig.9 Illustration of the Li deposition process for PEO-Cs+ electrolyte (a)-(d) and conventional pure PEO electrolyte (e)-(h)[73]

4 總結與展望

鋰金屬固態電池被認為是下一代電池，具有能量密度高、安全可靠等優點，目前對于固態電解質離子電導率的提升已經取得了一定的進展，而改善鋰金屬負極和固態電解質的界面性能仍然需要繼續深入研究和探索。復合固態電解質因為兼顧無機固態電解質和有機固態電解質的優點而備受關注，同時復合固態電解質與鋰金屬負極的界面問題(界面接觸、界面反應層以及鋰離子沉積)也在探索和優化中，并向實用化推進。通過調整復合電解質組分、設計多層結構復合電解質，可以調節復合固態電解質的力學性能以提高界面相容性、抑制鋰枝晶；而利用共混聚合物、添加聚合物層可以提高對鋰金屬的浸潤性，此外還可以在鋰金屬負極上直接原位聚合增加“軟接觸”，減少固態電解質與負極之間的縫隙、克服界面阻抗。設計合理的界面層、提升復合固態電解質離子電導率、利用聚合物電解質本身的自愈性，可以顯著改善鋰離子不均勻的沉積。

為了從根本上解決復合固態電解質和鋰金屬負極界面存在的問題，對界面反應機制和演化仍然需要更加深入的探索。例如，固態電解質和鋰負極界面處鋰離子的還原和擴散的機制、界面層的結構和組成以及界面層的演化都還尚未清楚。后續研究需要采用原子尺度的表征技術和跨尺度建模等來揭示界面的物理和化學相互作用。目前的鋰對稱電池循環測試還處于小電流密度測試階段，與實際要求的電化學穩定性相差甚遠。此外，還應考慮到充放電過程中鋰金屬體積的變化，這些變化導致的電極與電解質之間的物理接觸變差或界面應力增大，從而破壞界面結構并增大內阻。通過對電極/固態電解質界面問題的進一步深入研究，有助于大幅改善界面的相容性，這將有力推動固態電池實用化的進程。