基于微流控方法提高致密油滲吸采出程度

王秀宇， 何愛國， 巨明霜， 徐雅萍， 張 雅， 許昌民

(1.油氣資源與探測國家重點實驗室(中國石油大學(xué)(北京))， 北京 102249； 2.中國石油大學(xué)(北京)， 北京 102249； 3.中國石油集團工程技術(shù)研究院有限公司煤層氣與儲庫研究所， 北京 102206)

由于致密儲層具有孔隙度和滲透率低、孔喉細小等特點，致密油藏的開發(fā)勘探難度巨大[1-3]。迄今，在中國主要盆地上分布的致密油面積有50×104km2，地質(zhì)資源總量接近200×108t，其中技術(shù)可采資源量最少為(20～25)×108t，資源開發(fā)潛力仍很可觀[4]。眾多學(xué)者在不斷探索研究致密油的各種實驗方法和技術(shù)手段，而微流控方法就是其中的一種。微流控技術(shù)是研究、處理和控制納微米尺寸流體的技術(shù)，它可以在最少一維尺度上達到微米甚至納米的微通道結(jié)構(gòu)中，對體積為納升乃至皮升的流體進行流動控制和傳質(zhì)[5]。近年來有不少學(xué)者致力于微流控的研究與應(yīng)用。苑海超等[6]為了檢測潤滑油中不同類型金屬磨粒, 設(shè)計并搭建了微流控芯片上基于離心力作用的金屬顆粒分離系統(tǒng)，可實現(xiàn)潤滑油液中直徑為15 μm的銅、鋁顆粒的有效分離。姜云峰等[7]設(shè)計了一種反應(yīng)速度快、精度高, 可生成穩(wěn)定濃度梯度的兩級自相似分形微流控濃度梯度芯片, 并進行了仿真與實驗研究。建立了多物理場耦合模型, 其優(yōu)勢在于,無需重新設(shè)計微流道構(gòu)型而只是簡單調(diào)節(jié)進樣流量比, 便可以實現(xiàn)生成不同濃度梯度的實際需求。在石油勘探開發(fā)領(lǐng)域，趙學(xué)之和馮玉軍[8]利用微流控技術(shù)進行表面活性劑驅(qū)油中乳化現(xiàn)象的研究，他們采用濕法刻蝕制備了用于模擬多孔介質(zhì)的玻璃模型，以不同濃度及鹽度的十二烷基苯磺酸鈉(sodium dodecyl benzene sulfonate，SDBS)溶液對模型油進行驅(qū)替，利用熒光顯微鏡對驅(qū)油過程中的乳化現(xiàn)象進行觀察，實現(xiàn)了多孔介質(zhì)中原位乳化過程的可視化。為克服常用注入液體性能評價方法的不足,同時實現(xiàn)對致密儲層注入液體驅(qū)油過程的有效評價。微流控芯片具有所需樣品少、使用成本低、易與其他設(shè)備整合等優(yōu)點。相比復(fù)雜的巖心模型，微流控芯片可以很大程度上對實驗的變量進行簡化和控制，也易于實現(xiàn)流體流動的可視化[9]。雖然微流控方法越來越多地應(yīng)用于油水微觀流動規(guī)律的研究中，但利用它進行滲吸的研究還鮮有報道。自發(fā)滲吸是在毛細管力的作用下，潤濕相置換非潤濕相的過程，是致密儲層開發(fā)過程中的一個重要機理。現(xiàn)設(shè)計模擬裂縫結(jié)構(gòu)的微流控芯片，以毛管滲吸作用為基礎(chǔ)，研究孔隙結(jié)構(gòu)和表面活性劑對及滲吸采出程度的影響，并直接觀察到滲吸過程中油水分布特點。

1 基于微流控方法的致密油滲吸實驗

1.1 實驗原理

芯片的制作采用親油性的聚二甲基硅氧烷(polydimethylsiloxane，PDMS)和親水性的刻蝕玻璃。將石蠟熔化，然后涂在玻璃上，在玻璃上形成一層蠟?zāi)ぁ８鶕?jù)孔隙喉道分布圖進行薄片的結(jié)構(gòu)設(shè)計，在蠟?zāi)ど系窨坛鏊枰膱D案。然后把玻璃平放，在上面涂上氫氟酸。大約30 min后，用水沖洗玻璃上的氫氟酸。刮去石蠟，得到圖案。巖心芯片在制作時需要先制成模具，然后再經(jīng)過PDMS澆筑后固化、切割得到。將巖心芯片和空白片鍵合后形成最終的巖心模型，簡稱芯片。利用芯片可直接看到實際的滲流情況。需要注意的是，由于PDMS材料和原油會發(fā)生溶脹反應(yīng)，所以不可一直在流道中儲存原油。用原油飽和芯片后，用微流泵微量緩速注入流體(水或表面活性劑)，在顯微鏡下觀察孔隙中流體的流動以及分布，并進行錄像。通過實驗，可比較不同孔隙結(jié)構(gòu)及不同流體對芯片滲吸效果的影響。實驗裝置圖如圖1所示。

1為微流控泵；2為顯微鏡；3為芯片；4為電腦圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Experimental setup

1.2 實驗步驟

芯片飽和油后，注入地層水或者表面活性劑發(fā)生滲吸現(xiàn)象，在顯微鏡下進行實時觀測。

具體步驟如下：

(1)在顯微鏡下觀察芯片鍵合是否完好以及孔喉連通是否正常。

(2)配制模擬地層水或者是表面活性劑，抽真空，待用。

(3)對芯片抽真空，用微流泵飽和煤油，且在顯微鏡下觀察是否完全填充孔喉，并靜置30 s后再次觀察。若孔喉中仍未完全飽和，調(diào)低流速，再次進行飽和。

(4)完全飽和油后，用微流泵低速注入地層水或者表面活性劑，顯微鏡下觀察，一旦流體突破，減低流速開始滲吸實驗。

(5)全程使用顯微鏡觀察并錄像記錄，直至實驗結(jié)束。

1.3 實驗條件及材料

微流控滲吸實驗是由PDMS材料和玻璃片刻蝕模擬巖心薄片，利用壓汞測試得到的孔隙喉道分布圖設(shè)計得到芯片的孔隙結(jié)構(gòu)。由于致密油在PDMS芯片中流動易堵塞，產(chǎn)生溶脹反應(yīng)。因此設(shè)計芯片結(jié)構(gòu)中去掉了部分納米級的孔隙結(jié)構(gòu)，保留的孔隙半徑主要在微米級，但其孔喉分布能夠反映實際巖心中的情況。芯片形狀為邊長5 499.98 μm的正方形。根據(jù)孔隙分布不同設(shè)計了兩種孔隙結(jié)構(gòu)，芯片1代表滲透率較低、孔隙半徑較小的情況，其平均孔隙半徑為23.95 μm；芯片2代表滲透率較高，孔隙半徑較大的情況，其平均孔隙半徑為27.86 μm，且半徑的分布更為集中。兩種芯片的孔隙半徑分布如圖2所示。為模擬動態(tài)滲吸過程，每種芯片又分為兩種通道結(jié)構(gòu)。一種為不帶裂縫的巖心刻蝕薄片，另一種則帶有兩條互相垂直的流道，一條主流道來模擬裂縫，另一條流道進行飽和油操作。模擬芯片的結(jié)構(gòu)設(shè)計圖如圖3所示。

圖2 兩種芯片的孔隙半徑分布Fig.2 Distribution of pore throat size of the chips

圖3 模擬芯片結(jié)構(gòu)Fig.3 Simulated chip structure diagrams

2 實驗研究

2.1 孔喉結(jié)構(gòu)對致密儲層靜態(tài)滲吸的影響

將無裂縫的平均孔隙半徑較小的芯片命名為芯片1-1，對應(yīng)的增加了中間通道模擬裂縫的芯片命名為1-2。同理，將無裂縫的平均孔隙半徑較大的芯片命名為2-1，對應(yīng)的有裂縫的芯片命名為2-2。使用不同流體進行驅(qū)替時，對其芯片命名前面加上對應(yīng)流體的小寫首字母，如用地層水進行實驗的芯片1-1，命名為d1-1。

對滲吸實驗初始時刻和結(jié)束時刻的圖像使用顯微鏡進行觀測并記錄，再用ImageJ軟件對切割好的圖像進行數(shù)據(jù)提取分析，計算出滲吸實驗的采出程度。受外界光線的影響，顯微鏡中的圖片上下部分光差較大，僅用灰度值來計算，易造成數(shù)據(jù)的損失。為減小實驗誤差，沿對角線進行切割，減小光照程度影響，處理操作如圖4所示。然后用ImageJ軟件進行數(shù)據(jù)處理，操作界面如圖5所示。這種微流控的實驗方法在后期仍有提高和改進的空間。

圖4 圖像處理軟件操作圖Fig.4 The result from image processing software

圖5 ImageJ界面操作圖Fig.5 ImageJ operation interface

根據(jù)現(xiàn)場提供的配方配制了地層水，對四個芯片進行了滲吸實驗，分別表示為d1-1、d1-2、d2-1以及d2-2。由于視域的局限性，圖像處理時需要截出芯片中部的圖像進行分析，但保證每個實驗的所選區(qū)域一致，進行效果的對比。芯片為對稱結(jié)構(gòu)，對于帶裂縫的芯片從裂縫中間剖開，獲得一半的圖像。滲吸開始和滲吸結(jié)束時的芯片效果如圖6所示。

由圖6可以發(fā)現(xiàn)：芯片結(jié)構(gòu)滲吸初始狀態(tài)孔隙中充滿了油相，飽和程度較高，芯片結(jié)構(gòu)在滲吸結(jié)束后水主要分布在大孔道中。圖6(a)～圖6(d)為平均孔隙半徑較小的芯片結(jié)構(gòu)，圖6(c)和圖6(d)為帶裂縫的情況；圖6(e)～圖6(h)為平均孔隙半徑較大的芯片結(jié)構(gòu)，圖6(f)和6(h)為帶裂縫的情況。可見，水在平均孔隙半徑較大的芯片中占比明顯大于平均孔隙半徑較小的芯片，說明較大的孔隙半徑更有利于水的流動。對比圖6(b)和圖6(d)，以及圖6(f)和圖6(h)，可以看出，在有裂縫的芯片中，水在孔道中所占的比例大于無裂縫芯片，說明裂縫的存在能夠提高滲吸采出程度。

圖6 實驗結(jié)果圖像Fig.6 Images from experimental results

對圖像根據(jù)ImageJ進行數(shù)據(jù)處理得到滲吸采出程度的數(shù)據(jù)如表1所示。

由表1可知，ImageJ能夠通過抓取初始和結(jié)束時圖像的油相像素點進行歸一化，然后計算得到滲吸采出程度，計算公式為

表1 不同芯片微流控滲吸實驗的ImageJ數(shù)據(jù)表

(1)

代表較差物性的芯片d1的孔喉半徑主要分布在5～30 μm，d1-1的采出程度為19.78%，增加裂縫后(芯片d1-2)的采出程度為22.34%，采出程度增加2.56%。而代表較好物性的芯片d2孔喉半徑主要分布在15～42 μm，d2-1的采出程度為21.61%，增加裂縫后(芯片d2-2)的采出程度為26.90%，采出程度增加5.39%。通常而言，平均孔隙半徑越大，孔隙和喉道之間的連通性更好，儲層物性較好。在滲流過程中的阻力也越小，滲吸采出程度更高。雖然小孔隙中的毛細管力更大，但是小孔隙更易形成無效的滲流通道和死油空間。對于同一孔隙結(jié)構(gòu)，帶裂縫芯片的滲吸采出程度均高于不帶裂縫的情況。由于中間裂縫成為流體的主要滲流通道，在注入驅(qū)替介質(zhì)(地層水)之后，水主要通過裂縫緩慢流動，通過滲吸作用將裂縫附近小孔道中的油置換到裂縫中，在后續(xù)的水流動過程中把油驅(qū)出。裂縫作為主要的滲流通道增加了滲吸面積，在小孔隙和裂縫之間存在較大的毛細管力差，加強了滲吸置換作用。

綜合以上分析，在實際油田生產(chǎn)過程中，通過壓裂增加裂縫的密度，能夠更加有效地提高滲吸采出程度，因該芯片按照實際巖心孔隙、裂縫進行設(shè)計、刻蝕，并進行實驗，得到的實驗結(jié)果具有較高的可靠性。

2.2 表面活性劑對致密儲層滲吸的影響

為提高滲吸效果，可利用表面活性劑進行滲吸實驗[10-11]。本課題組之前利用實際巖心進行的質(zhì)量法滲吸結(jié)果表明，實驗方法參見文獻[12]：濃度為0.5%的十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)效果最好，其次是濃度為0.5%的吐溫80(tw80)；與不添加任何表面活性劑相比，滲吸采出程度增加25%～35%。因此，對于每一種芯片結(jié)構(gòu)，分別使用地層水、濃度為0.5%的SDBS以及濃度為0.5%的tw80進行了微流控方法的滲吸實驗。在芯片名前面分別冠上表面活性劑名稱首字母(s或tw)以示區(qū)分。不同表面活性劑的微流控滲吸實驗原理如前所述，計算結(jié)果如表2所示。

由表2可知，無論是否有裂縫，在同一種芯片結(jié)構(gòu)中，加入0.5%tw80的滲吸采出程度比使用地層水的滲吸采出程度增加25%～37%；加入0.5%SDBS的滲吸實驗采出程度最大，比tw80的采出程度增加5%～12%。這與之前的質(zhì)量法滲吸實驗結(jié)果一致，說明了微流控方法的可靠性。為探索表面活性劑提高滲吸采出程度的機理，利用懸滴法界面張力儀測定了溶液和油之間的界面張力。界面張力儀的操作界面如圖7所示，油滴與周圍溶液接觸，通過界面張力儀可直觀地從儀器操作面板上讀出界面張力值大小。

圖7 界面張力儀中計算操作界面圖Fig.7 Screen diagram of interfacial tensiometer

由界面張力儀測定的不同溶液和油之間的界面張力如表3所示，其中界面張力值降幅是相對于原油與地層水之間的界面張力。

結(jié)合表2和表3可知，陰離子型表面活性劑SDBS對界面張力的降幅最大，滲吸采出程度最高，說明陰離子型表面活性劑可以更大程度上降低界面張力，性能更好。但是由于陰離子型表面活性劑在一定條件下易與二價陽離子發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生沉淀，堵塞孔隙，不利于流體滲流。而且陰離子型表面活性劑臨界膠束濃度較高，易對低滲油藏造成傷害。相比之下，非離子型表面活性劑tw80對界面張力的降幅雖然略小，但是其臨界膠束濃度較低，不易產(chǎn)生沉淀堵塞地層。因此可以結(jié)合兩種表面活性劑的優(yōu)缺點進行復(fù)配，以達到更好的滲吸排驅(qū)效果。

表2 不同溶液微流控滲吸實驗的ImageJ數(shù)據(jù)表Table 2 Microfluidic imbibition data under different solution and processed by ImageJ

表3 不同溶液與油的界面張力數(shù)據(jù)表Table 3 Data of interfacial tension of each surfactant solution

在滲吸發(fā)生過程中，由于孔徑分布以及油滴形狀的變化，常常在滲流過程中產(chǎn)生毛細管附加阻力，其大小與界面張力成正比。加入表面活性劑，使界面張力降低，流動阻力減小。雖然毛管力是水濕巖心中滲吸的主要動力，但界面張力的增加會同時增加毛管力和毛管阻力的大小，甚至使毛管阻力的增加大于毛管力，因此要綜合考慮。

3 結(jié)論

(1)提出了一種基于微流控實驗研究滲吸過程的方法，可根據(jù)實際巖心孔隙結(jié)構(gòu)而自主設(shè)計芯片結(jié)構(gòu)，實時觀察到滲吸過程中的油水動態(tài)分布。通過在芯片上增加裂縫，還可以觀測到動態(tài)滲吸過程。

(2)半徑較大的巖心中，滲流通道開放，地層水更易置換出原油。雖然在平均孔隙半徑較小的巖心中，作為驅(qū)油動力的毛細管力更大，但是小孔徑更易形成無效的滲流通道和死油空間。在儲層中增加裂縫能有效提高滲吸采出程度。

(3)該方法與前期進行的質(zhì)量法滲吸實驗所得到的采出程度基本一致。表面活性劑降低了流體的界面張力，減小黏附功以及流體滲流時的附加阻力，從而能提高滲吸采出程度。0.5%的陰離子型表面活性劑SDBS滲吸采出程度最高，其次是0.5%的tw80，最后是地層水。建議對陰離子型表面活性劑和非離子型表面活性劑進行復(fù)配，以達到更好的滲吸效果。