火龍果農藥殘留膳食攝入風險評估

王盼 郭曉杰 段云 李瓊 陽辛鳳

摘? 要：了解7個產區火龍果的農藥殘留情況，并進行農藥殘留風險評估，為火龍果生產上合理使用農藥提供參考依據。對7個產區抽取的175份火龍果樣品進行113種農藥殘留檢測與分析，并對檢出的農藥進行農藥殘留慢性膳食攝入風險（%ADI）評估、急性膳食攝入風險（%ARfD）評估。72份樣品檢出農藥殘留（占41.14%），2份樣品（1.1%）氧樂果殘留值高于我國制定的最大殘留限量（MRL）。檢出的28種農藥的慢性膳食攝入風險（%ADI）范圍為0.003%～7.013%，急性膳食攝入風險（%ARfD）范圍為0.037%～25.77%。不同年齡人群通過食用火龍果攝入的農藥殘留慢性膳食攝入風險均小于100%。火龍果的農藥殘留慢性膳食攝入風險和急性膳食攝入風險均很低，但氧樂果殘留超過限量值，在火龍果生產和監管中應重點關注。

關鍵詞：火龍果;食品安全;農藥殘留;風險評估

中圖分類號：S481.8????? 文獻標識碼：A

Risk Assessment of Dietary Intake of Pesticide Residues in Pitaya

WANG Pan1，2， GUO Xiaojie1，3， DUAN Yun3， LI Qiong2*， YANG Xinfeng3*

1. College of Tropical Crops， Hainan University， Haikou， Hainan 570228， China; 2. Tropical Crops Genetic Resources Institute， Chinese Academy of Tropical Agricultural Sciences， Haikou， Hainan 571101， China; 3. Analysis and Testing Center， Chinese Academy of Tropical Agricultural Sciences， Haikou， Hainan， 571101， China

Abstract： To research the pesticide residue situation of pitaya in seven production areas， and carry out pesticide residues risk assessment， so as to provide reference for rational use of pesticides in pitaya production， 113 pesticide residues were detected and analyzed in 175 pitaya samples from seven production areas， and the detected pesticide varieties were evaluated for chronic dietary intake risk （%ADI） and acute dietary intake risk （%ARfD）. Pesticide residues were detected in 72 sample （41.14%）， and 2 samples （1.1%） had omethoate residues higher than the maximum residue limit （MRL）. Chronic dietary intake risk （%ADI） of 28 pesticides detected was ranged from 0.003% to 7.013%， and acute dietary intake risk （%ARfD） was ranged 0.037% from 25.77%. %ADI of pesticide residues ingested by people of different ages by eating pitaya was less than 100%. The risk of pesticide residues in pitaya from chronic and acute dietary intake was very low. However， omethoate residue exceeded MRL and should be paid more attention to in the production and supervision of pitaya.

Keywords： pitaya; food safety; pesticide residues; risk assessment

DOI： 10.3969/j.issn.1000-2561.2021.07.035

隨著人們生活水平的不斷提高，人們越來越注重農產品的健康安全。農產品質量安全受到社會高度關注，開展農藥殘留風險評估，能夠及時了解農產品中主要殘留物及殘留狀況，可為政府確定監管重點，正確指導生產提供幫助，從而保障消費者的膳食安全[1-2]。《中國居民膳食指南（2016版）》建議：天天吃水果，保證每天攝入200～350 g新鮮水果[3]。火龍果，屬仙人掌科（Cacta?ceae）量天尺屬（Hylocereus）植物，是熱帶、亞熱帶水果。火龍果食用價值高，含有豐富的植物性蛋白與膳食纖維，其中，甜菜紅色素、多酚等能夠抗氧化、降血脂、抗腫瘤，同時還含有大量的礦物質維生素等，對人體健康有十分良好的作用。隨著市場對火龍果需求量的增加，火龍果的種植面積也逐年增加。由于南方高溫高濕的環境使火龍果易發生軟腐病、潰瘍病、炭疽病等病害，以及介殼蟲、斜紋夜蛾、蚜蟲等蟲害也常混合發生危害，嚴重影響火龍果的生長，導致火龍果產量、品質不佳，商品價格低[4]。施用化學農藥仍是目前火龍果病蟲害防治的主要手段之一，這就對火龍果質量安全帶來潛在風險，所以對火龍果果實進行農藥殘留檢測非常必要。姚德祥等[5]使用氣相色譜電子捕捉檢測器對火龍果中的氟蟲腈、百菌清、三唑酮等13種農藥的殘留量進行檢測，盧琪琪等[6]研究了阿維菌素和高效氯氰菊酯在火龍果中的殘留及消解動態。目前針對火龍果農藥殘留膳食攝入風險評估研究報道極度缺乏，安全隱患大，不能滿足風險管理的需求。本研究選取了7個代表性產區進行火龍果農藥殘留風險評估，并且針對不同人群開展慢性膳食風險評估，較為全面系統地反映火龍果農藥膳食攝入風險情況，同時評估現有農藥最大殘留限量（MRL）的適宜性。為火龍果安全生產和質量安全風險管理提供科學依據，為火龍果產業持續發展提供借鑒和參考[7-10]。

1? 材料和方法

1.1? 材料

1.1.1? 樣品來源? 分別于海南、福建、廣西、廣東、貴州、云南、重慶等7個省（市、區）火龍果主產區采集火龍果樣品175份。其中，海南35份、廣西35份、貴州32份、福建30份、廣東20份、云南15份、重慶8份。根據國家標準GB 2763—2019，檢查部位為全果[11]。

1.1.2? 主要儀器和試劑? Triple Quad 4500液相色譜三重四級桿串聯質譜儀，購自AB SCIEX。農藥標準品購自農業農村部環境質量監督檢驗測試中心（天津）;液相色譜（HPLC）級乙腈、甲醇和二氯甲烷購自美國Fisher Scientific公司;醋酸銨和氯化鈉均為分析純，購自國藥集團化學試劑北京有限公司;超純水（18.2 MΩ.cm）以美國Millipore公司Milli-Q?超純水系統制備獲得。

1.2? 方法

1.2.1? 檢測農藥的種類與方法? 共對113種農藥殘留進行檢測，包括有機磷類殺蟲劑、氨基甲酸酯類殺蟲劑、擬除蟲菊酯類殺蟲劑、有機氯殺蟲劑、三唑類殺蟲劑、苯甲酰基類殺蟲劑、煙堿類殺蟲劑、苯基吡唑類殺蟲劑、大環內酯類殺蟲劑、殺菌劑、殺螨劑、植物生長調節劑、其他。

檢測方法參照NY/T 761—2008、GB 23200.8—2016、GB/T 20769—2008等標準[12-14]。

1.2.2? 結果判定? 依據我國國家標準GB 2763—2019對樣品中農藥殘留水平進行判定。GB 2763—2019中“熱帶和亞熱帶水果”制定了50種農藥的MRL（含6項臨時限量），但未專門針對火龍果制定MRL。火龍果屬于熱帶水果，因此其MRL值取值依據為“熱帶和亞熱帶水果”[11]。依據農藥殘留聯席會議（JMPR）建議方法，引入急性參考劑量（ARfD）和慢性參考劑量（ADI）值判定風險[15]。

1.2.3? 膳食風險評估方法? （1）慢性膳食攝入風險（%ADI）：根據下列公式計算各農藥的慢性膳食攝入風險（%ADI），%ADI越小，風險越小，%ADI>100%時，則有不可接受的風險，%ADI< 100%時，則風險可以接受[1， 16-17]。

式中，%ADI表示慢性攝入風險;C表示農藥殘留中位值（中位值為一組數據的中間位置的數據或中間2位數據的平均值）;F表示產品消費量，目前我國缺乏居民各類果蔬品種的消費量，本評估中日攝入量和其他參數均參照全球環境監測系統/食品污染監測與評估計劃（GEMS/Food， 2012）G09區數據計算，亞熱帶或熱帶水果計算（日消費量為0.0495 kg/d）;bw表示人群平均體重，取60 kg;ADI表示每日允許攝入量，優先取值于GB 2763—2019，其次是JMPR報告。

（2）急性膳食攝入風險（%ARfD）：根據下列公式計算各農藥的急性膳食攝入風險（%ARfD），%ARfD越小，風險越小，%ARfD>100%時，則有不可接受的風險，%ARfD<100%時，則風險可以接受[1， 16-17]。

式中，%ARfD表示急性攝入風險;LP大份餐（kg），即某類食品一餐的最大消費量;U是以可食部分計的產品單個重量（kg），對于火龍果，LP為0.2854 kg，U為0.2797 kg;HR表示最高殘留量，v為變異因子，一批產品中不同個體或同一個體中不同部位的殘留變異，一般取3;ARfD表示急性參考劑量（數據來源于CAC，JMPR報告）。

（3）最大殘留量估計值（eMRL）：按最大日攝入量應不大于每日允許攝入量原則，最大殘留量估計值計算參考文獻[16-17]。

eMRL=

式中，eMRL為最大殘留限量估計值，F為火龍果日消費量，取LP值。

1.3? 數據處理

采用Excel軟件對試驗數據進行統計分析及制圖。

2? 結果與分析

2.1? 農藥殘留水平分析

在175份火龍果樣品中，72份（41.14%）樣品檢出了農藥殘留，共檢出農藥28種，檢出含量為0.005～1.210 mg/kg（表1）。檢出農藥中，咪鮮胺檢出次數最高（22次，占總樣品量12.60%），其次為多菌靈（18次，占總樣品量10.30%）（圖1）。本次檢出1種農藥殘留的樣品37份（21.10%），檢出2種以上農藥殘留的樣品為35份（20.00%）（圖2），表明火龍果果實中農藥多殘留較為普遍。在多殘留樣品中，同時檢出2種農藥殘留的樣品19份（10.80%），同時檢出3種農藥殘留的樣品11份（6.30%），同時檢出4種農藥殘留的樣品3份（1.70%），同時檢出5種農藥殘留的樣品1份（0.57%）。還有1份樣品（0.57%）同時檢出10種農藥殘留。禁限用農藥氧樂果在4份樣品中檢出，占樣品總數的2.30%，其中福建產區2份、廣西產區1份、云南產區1份。檢出農藥中有4種（咪鮮胺、啶蟲脒、氧樂果、甲氰菊酯）已制定了MRL（熱帶與亞熱帶水果）[9]，以此為判斷依據，2份（1.14%）樣品氧樂果殘留高于MRL，而咪鮮胺等殘留值均低于MRL。氧樂果屬高毒殺蟲劑，依據農業農村部1586號公告，氧農藥樂果禁限用范圍為甘藍、柑橘樹，熱帶和亞熱帶作物不在禁限用范圍，盡管如此，由于氧樂果未在火龍果上登記，因此為超范圍使用。

2.2? 7個產區火龍果農藥殘留情況

海南、福建、廣西、廣東、貴州、云南、重慶7個產區火龍果樣品中檢出陽性農藥共28個，各產區未檢出殘留樣品數與陽性樣品數如圖3所示。總體而言，7個產區的樣品均呈現較高的檢出率，檢出率范圍為20.0%～57.1%。海南、福建、重慶產區陽性樣品檢出率高于50.0%，海南產區檢出率最高（57.1%），廣東產區最低（20.0%），福建產區2份樣品氧樂果超過我國現行限量值。海南產區單農藥殘留樣品3份（8.6%），17份樣品（48.6%）發現農藥多殘留;福建產區單農藥殘留量5份（16.7%），多殘留樣品7份（23.35%）;廣西產區單農藥殘留樣品11份（31.4%），多農藥殘留2份（5.7%）;貴州產區單農藥殘留樣品10份（31.2%），多農藥殘留3份（9.4%）;廣東產區單農藥殘留樣品3份（15.0%），多農藥殘留1份（5.0%）;云南產區單農藥殘留樣品3份（20.0%），多農藥殘留2份（13.3%）;重慶產區單農藥殘留樣品2份（25.0%），多農藥殘留1份（12.5%）。

2.3? 檢出農藥登記情況

火龍果作物已登記農藥有噻嗪酮、噻蟲嗪、吡唑醚菌酯，由此可知，在火龍果生產上除了這3種農藥可以使用，其他農藥一旦使用即為超登記范圍使用。我國現行農業行業標準《無公害食品火龍果生產技術規程》（NY/T 5256—2004）針對火龍果生產推薦農藥9種，包括多菌靈、甲基硫菌靈、百菌清、代森錳鋅等低毒殺菌劑7種，低毒殺蟲劑敵百蟲及中毒殺蟲劑敵敵畏2種。貴州省地方標準《貴州喀斯特山區火龍果生產技術規程》（DB52/T 611—2010）針對火龍果生產推薦低毒農藥17種，包括多菌靈、咪鮮胺、甲基硫菌靈、百菌清等低毒殺菌劑10種，吡蟲啉、辛硫磷、阿維菌素、敵百蟲等低毒殺蟲劑7種。生產技術規程中推薦使用的農藥與實際登記的農藥不一致。

與其他作物一樣，火龍果生產需要農藥來控制病蟲害。從檢測結果來看，咪鮮胺和多菌靈在火龍果生產中使用較為普遍，且二者均為低毒殺菌劑，對防治火龍果炭疽病、延長果實貨架期等有良好效果。而咪鮮胺并未登記在火龍果上使用，在皮不可食熱帶和亞熱帶水果（荔枝、龍眼、芒果、香蕉、西瓜除外）上的殘留限量值為7 mg/kg;多菌靈在火龍果上則既未登記也未制定殘留限量值。

2.4? 火龍果中農藥殘留膳食攝入風險

根據農藥毒理學數據（ADI值、ARfD值）、殘留數據和產品消費數據，對檢出的28種農藥進行慢性膳食攝入風險評估和急性膳食攝入風險評估，評估結果見圖4、圖5。從圖4可見，檢出的28種農藥的慢性膳食攝入風險（%ADI）的范圍為0.003%～7.013%，均低于100%。其中，氧樂果的%ADI最高，為7.013%，表明我國火龍果農藥殘留慢性膳食攝入風險很低。28種農藥中有20種具有急性毒性值（ARfD），急性膳食攝入風險（%ARfD）低于1%的農藥有12種，1%～10%的有5種，10%～20%的有3種。28種陽性農藥慢性膳食攝入風險除氧樂果（7.0%）外均低于1%。雖然氧樂果的殘留值超限量值，但是其不具有慢性膳食暴露風險（急性膳食暴露風險由于缺乏ARfD而未進行評估）。根據GB 2763—2019火龍果樣品檢測部位為全果，而火龍果為皮不可食類型水果，如果考慮到農藥分布部位主要在果皮，則去皮后食用果肉是十分安全的。

2.5? 不同年齡人群氧樂果慢性膳食攝入風險

在28種農藥殘留中，氧樂果的慢性攝入風險最高。運用氧樂果殘留的P75、P95、P99.5值計算，不同年齡人群的氧樂果慢性膳食風險評估均在7.536%～50.806%之間，遠低于100%（表2）。

不同年齡人群間氧樂果農藥的膳食風險差異明顯，而相同年齡人群、不同性別之間氧樂果的風險評估差異不明顯，不同年齡組間的風險差異隨年齡的增加呈下降的趨勢。同一年齡組、不同性別人群間表現為女性風險略大于男性。結果顯示，火龍果中氧樂果農藥殘留的暴露評估基本控制在較低范圍內，即使當長期食用的火龍果殘留量在檢測數據P99.5水平時，在2～4歲年齡組的風險評估在47.522%～ 50.806%之間，風險可接受。在檢出數據P75、P95和P99.5水平下的暴露風險均可以接受（表2）。

2.6? 火龍果農藥最大殘留限量估計值和建議值

28種農藥最大殘留限量估計值（maximum residue limit estimate， eMRL）如表3所示。檢出的28種農藥中有4種（咪鮮胺、啶蟲脒、氧樂果、甲氰菊酯）已制定最大殘留限量（MRL），多菌靈、吡唑醚菌酯、氯氰菊酯等共24種農藥尚未制定MRL值。火龍果屬于熱帶水果，其MRL值取值依據為“熱帶和亞熱帶水果”。其中啶蟲脒、氧樂果和咪鮮胺3種農藥的最大殘留限量值與最大殘留限量估計值相比，氧樂果和啶蟲脒的MRL值制定過嚴，咪鮮胺的MRL值制定過松。根據MRL比最大殘留限量估計值略低或略高的原則，建議將火龍果中多菌靈、吡唑醚菌酯、氯氟氰菊酯等28種農藥的最大殘留限量建議值（RMRL）為2、6、6、4、2、4、42、6、17、0.1、2、15、17、6、13、13、17、4、2、6、2、8、6、15、2、4、1、42 mg/kg。28種農藥的99.5百分位點殘留值也明顯低于最大殘留限量和最大殘留限量建議值，說明MRL值和RMRL值可以保護消費者健康。

3? 討論

在175份火龍果樣品中，未檢出農藥殘留樣品數量103份（58.9%），陽性樣品72份（41.1%），檢出較多的有咪鮮胺22次（12.6%）、多菌靈18次（10.3%），這與2012—2014年青島、深圳、大連3口岸進口火龍果中殺菌劑檢測結果一致。煙臺市售火龍果中檢測出嘧霉胺、苯醚甲環唑、烯酰嗎啉3種殺菌劑[19]，這與本研究結果相似。并且農藥殘留2種及以上35份（20%），多殘留現象比較普遍。種植戶追求產量，難免多次用藥。目前，我國在制定農藥殘留限量時和各類監測項目中對不合格產品的判定一般僅考慮單一農藥的風險，但真實的暴露情況是多種農藥殘留作用的結果。本研究只考慮到火龍果中單一農藥的殘留量，未考慮到農藥多殘留可能會有協同效應增加居民膳食攝入風險，因此評估過程中可能會低估膳食攝入風險[2， 20-21]。

火龍果中檢出農藥殘留急性和慢性膳食暴露風險均低于100%，對消費者無健康損害風險。農藥急性膳食攝入風險低于1%的農藥有12種，1%～10%的有5種，10%～20%的有3種。28種陽性農藥慢性風險除氧樂果（7.0%）外均低于1%。氧樂果在不同人群中的%ADI均小于100%，氧樂果雖然殘留值超限量標準，但是不具有慢性膳食攝入風險。本研究采用急慢性膳食風險評估，該方法應用廣泛、簡單易行且能夠直接反映出膳食攝入風險水平，但評估結果較為片面保守，今后可以開展火龍果農藥殘留累積性風險評估。另外，不同人群膳食攝入量采用2002年的調研數據，與現在居民攝入量有較大出入，可能會低估膳食攝入風險[2， 10]。

火龍果色澤艷麗、口感清爽，營養價值高，深受消費者喜愛。農藥殘留問題已成為農產品安全領域的重要問題，各國也都開始對其進行嚴格的控制和管理，而我國針對火龍果的農藥登記以及最大殘留限量標準不足，相關的法規和標準也均未給出火龍果的最大殘留限量，而生產中多用化學農藥來處理病蟲害問題，不利于火龍果產業和質量安全監管工作的落實。因此，應當立足產業持續發展，加強對火龍果的生產用藥規范管理，及時修訂農藥最大殘留限量標準。咪鮮胺和多菌靈的膳食風險可接受，但其檢出較多，建議在火龍果生產過程中加強對咪鮮胺和多菌靈的管理。氧樂果的殘留風險高，在火龍果的生產中應當重點關注[2， 7]。

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責任編輯：謝龍蓮