高溫高壓滲流微觀成像實驗系統研制與應用

趙越超， 趙常忠， 孫國棟， 張 毅

（大連理工大學海洋能源利用與節能教育部重點實驗室，遼寧大連116024）

0 引 言

多孔介質多相流動現象存在于地質、石油天然氣地下水水文學、煤炭、環境工程、化工以及生物醫學工程等多個工程領域，其相關實驗研究對于開展油氣資源開采、溫室氣體地質封存、地下水和污染物運移、化工流化床反應器內流體傳遞反應等方面起著至關重要的作用［1-3］。隨著科技的發展，可視化技術克服了傳統實驗方法簡單測量出入口流量壓力的不足，可以直觀監測到多孔介質中流動過程和界面變化，便于從機理上揭示多相流流動特性［4］。目前，多相流測量實驗為二維模型、三維模型及真實巖心測量。其中三維模型和真實巖心測量由于光學可視化實施困難，在實驗室一般利用電子計算機斷層掃描技術（CT）［5-6］或磁共振成像技術（MRI）［7-8］等無損檢測技術來實現，但這兩種可視化技術實驗費用昂貴。由于成像原理限制，多相識別也存在局限性，且很難實現巖心多孔介質內多相流體流動的高分辨率動態可視化檢測［9］。在二維模型中，通常利用蝕刻技術將研究的多孔結構縮放在尺寸很小的微芯片上，單獨采用相機或顯微鏡結合相機的方法實現多孔介質中流動特性記錄［10-12］，其中一種流體經常會用染劑進行著色便于區分不同的相。但孔隙尺度的微觀可視化技術受微芯片材質影響，很難實現高溫高壓下的流動測量。目前主要通過微芯片夾持器或采用圍壓來解決這一問題［13］，但夾持器能夠提供的高壓有限且無法提供高溫條件，而圍壓則需要獨 立設計并制備圍壓室，目前技術尚不成熟。

針對這一問題，本研究設計適用于高溫高壓的圍壓室，并搭建了微觀可視化實驗系統，進行了不同結構微芯片中CO2驅替咸水實驗研究。溫室氣體封存利用中，CO2咸水層封存因其巨大的封存量被認為是減少溫室氣體最有效的方法之一［14-15］。因此，以該實驗為研究內容介紹了孔隙尺度微觀可視化實驗系統的具體設備、操作流程及實驗結果，一定程度上為我國CO2咸水層封存提供了理論參考。

1 實驗系統設計

圖1為適用于高溫高壓的微觀可視化實驗裝置系統，主要包括氣瓶、ISCO注入泵、圍壓泵、循環水浴、收集容器、中間容器、單向閥、熒光倒置顯微鏡、CCD相機、微流動芯片、壓力變送器、壓差變送器、數據采集系統等部分。

圖1 高溫高壓多相滲流熒光顯微成像實驗系統

1.1 熒光顯微成像系統

光學成像主要是利用熒光倒置顯微鏡以及CCD相機完成，其中熒光倒置顯微鏡采用日本尼康公司生產的研究級倒置顯微鏡ECLIPSE Ti2-U，主要性能參數如下：管徑距離不低于200 mm，Z軸手動調軸行程為10 mm，載物臺行程X軸為114 mm、Y軸為73 mm，熒光光路視場數為25 mm，目鏡視場數為22 mm，配置紅綠藍熒光激發塊一組以及10倍、20倍、50倍工作距離物鏡一組。CCD相機采用維視數字圖像技術有限公司生產的MTR3CMOS20000KPA相機，該相機芯片采用Sony ICX694AQG，大小為1″，像素大小為4.54 μm×4.54 μm，最大分辨率為2 000萬像素，最大幀速達5 f／s。與之相配套的圖像或視頻捕集軟件為TOUPTEK PHOTONICS公司旗下最著名的相機控制軟件之一——ToupView軟件。

獲取后的圖像則利用圖像處理軟件ImageJ和Photoshop CS進行相關操作。ImageJ主要用來對圖像進行數字化處理，獲得量化結果，通過對比度強化、二進制轉化等步驟得到圖像中各相流體分布位置及飽和度，同時利用軟件插件可得到圖像的分形維度，為進一步分析多相流體滲流特性提供重要參數。而Photoshop CS則主要用來對捕獲的圖像進行拼接，由于顯微鏡視野的限制，微芯片中的整體流動情況很難一次性捕獲，只能通過載物臺移動獲得各個區域的視野，隨后使用軟件對其進行拼接。

為了有效識別CO2和咸水兩相流體，在咸水中加入了0.15 g／L的熒光染料羅丹明B。該染料的熒光激發波長為555 nm，發射波長為580 nm，故熒光激發模塊需要采用綠色光對其進行激發，發射出的波長被CCD相機捕獲呈現紅色。采用羅丹明B作為熒光染料的原因主要有以下幾個方面：首先羅丹明B只溶于咸水溶液而不溶于CO2，且著色明顯，強度衰減緩慢，便于兩相識別；其次羅丹明B溶于水后不會改變咸水性質，不會與CO2或者微芯片材料發生物化反應；最后羅丹明B溶于水之后，在微芯片中流動很少發生沉積、堵塞微通道等不良現象。

1.2 圍壓控溫系統

為了有效模擬地下真實儲層中CO2和咸水流動的溫度和壓力條件，需要在微芯片上施加高溫高壓，而微芯片材質一般為玻璃、石英、硅片、聚二甲基硅氧烷等，這類材料對溫度的要求不高，但高壓容易造成微芯片破裂，為解決這一問題，自主設計了圍壓控溫設備，如圖2所示。與傳統圍壓室不同的是在底部加入了一個最大耐壓可達10 MPa的藍寶石視窗，用于顯微光學成像。圍壓室通過外圍連通空間接入外循環水浴可以實現溫度控制，Julabo循環水浴的溫度控制精度為±0.1 K。在藍寶石視窗上水平放置微芯片，通過調節注入泵和圍壓泵保證微芯片內外壓差不超過0.5 MPa，不至于因為壓力過大而破裂。

圖2 圍壓控溫裝置設計示意圖（mm）

1.3 微芯片結構

微芯片是二維尺度上具有代表性孔隙網絡結構的理想多孔介質模型，尺寸為微米級別。微芯片通常由兩塊材料鍵合而成，為滿足可視化需求，至少有一塊為透明材料，最常用的方法為光刻和蝕刻。按照微芯片內部結構可分為完全規則微芯片、局部規則微芯片、分形微芯片及不規則微芯片，以滿足不同的研究需求。本研究設計了4種不同結構的微芯片，如圖3所示。主要是通過與均勻通道中流動特性對比，研究含致密層、膠結物以及死孔3種典型的非均質類型對于CO2咸水層封存的影響。

圖3 4種不同結構的微芯片及其尺寸（mm）

1.4 流體注入系統

流體注入系統主要包括注入泵、高壓中間容器、收集容器等，用于將咸水及CO2注入到微芯片中，并對其注入壓力和流速進行精準控制。咸水和CO2注入泵采用美國ISCO公司高壓精密計量泵（Teledyne ISCO，500D，Lincoln，USA），流量最小控制精度為1 μL／min，控制精度為設定值的0.5%，可實現對流體注入流速的精準控制；壓力控制范圍為0～25.8 MPa；壓力控制精度為0.129 MPa；缸體容積為507 mL。咸水和CO2通過注入泵推動高壓中間容器活塞進入微芯片中。為更好實現溫度控制，中間容器纏繞加熱帶對流體進行預加熱，加熱帶溫度控制精度為±1 K。

1.5 背壓控制系統

為實現系統高壓，還需要加入背壓系統對其進行控制，主要通過圍壓泵和圍壓中間容器實現。圍壓泵通過圍壓中間容器與圍壓室及微芯片連接，既可以通過最上方三通為系統提供高圍壓，又可以通過下方三通在微芯片出口處為流體提供背壓控制。其中圍壓泵采用江蘇華安科研儀器有限公司生產的HAS-200HSB型壓力跟蹤泵，流量最小控制精度為0.001 mL／min，控制精度為設定值的0.5%；壓力控制范圍為0～50 MPa；壓力控制精度為0.2 MPa；缸體容積為175 mL。

2 實驗操作及案例分析

2.1 實驗步驟

將微芯片接入實驗系統中，利用氮氣對實驗系統進行高壓檢漏以確保沒有漏氣問題。然后，進行相關溶液的配置，包括加入熒光染料的咸水以及基礎溶液（超純水∶H2O2∶NH4OH＝5∶1∶1，摩爾分數）。每次實驗開始之前，都需要使用超純水、基礎溶液、超純水、氮氣依次進行清洗和干燥，每次注入量均為微芯片孔隙體積的10倍。清洗過程結束后，打開加熱帶和循環水浴對整個系統進行加熱達到預設溫度，將圍壓泵和注入泵調節為恒壓模式，注入配制好的咸水溶液，確保該過程中注入的咸水溶液100%飽和微芯片，判斷完全飽和的依據為通過熒光倒置顯微鏡觀察不再有氣泡產生，同時調節兩個泵的壓力使微芯片中流體壓力達到預設壓力。接著設定ISCO泵的注入流速以恒定流速模式注入CO2，只有當CO2壓力大于微芯片內壓力時單向閥才開啟，此時CO2開始進入微芯片內開始驅替咸水，該過程中使用CCD相機記錄驅替過程，同時使用壓差計記錄出入口壓差變化。驅替結束的標志為出入口壓差基本不再發生變化，微芯片中殘余水飽和度穩定，此時結束實驗并進行清洗為下一次實驗準備。對捕集到的圖像及記錄的數據進行處理，分析非均質性對于CO2咸水層封存的影響。

2.2 CO2驅替咸水實驗結果分析

本實驗在8 MPa，40℃下進行，模擬真實地質工況下CO2咸水層封存，CO2注入流速設定為0.1 mL／min，此時驅替模式為黏性指進，驅替結束后的兩相分布如圖4所示。CO2自左向右注入微芯片中，其中咸水顯示為紅色，CO2和多孔介質骨架為黑色。

圖4 CO2驅替咸水結束后4種不同結構微芯片中兩相分布

從圖4可以看出，不管哪一種微芯片，驅替結束后CO2集中分布在微芯片中央區域，而咸水集中分布在出入口處，在含膠結物和死孔的微通道中這種分布更為明顯，主要由于多孔介質骨架之間連接物的出現，造成封閉空間的出現，更便于注入CO2的捕獲。根據相分布圖像計算得到驅替結束后的CO2飽和度。在均勻微通道、含致密層微通道、含膠結物微通道和含死孔微通道中的CO2最終飽和度分別為67.64%，78.50%，94.26%，78.27%。由此可知，含非均質的微芯片可以捕獲更多的CO2，因為非均質的出現會造成多孔介質迂曲度的增加，從而為CO2提供更多驅替咸水時間，使得驅替效率高于均勻微芯片中的。同時對比4種飽和度，含膠結物微通道中最終CO2飽和度最大，結合相分布圖可知，捕獲的CO2集中分布在中央區域，出入口形成咸水層對捕獲的CO2進行安全性封存，利于后續的CO2溶解捕獲和礦化捕獲。所以在本實驗研究中含膠結物的非均質性是最利于進行CO2咸水層封存的地質結構。

3 結 語

為模擬真實地質工況下多相流體流動，設計了高溫高壓多相流動熒光顯微成像實驗系統。利用這套實驗系統可以實現多孔介質中多相流體滲流的可視化及量化實驗分析，在微觀尺度上為多相流體流動機理提供有力的實驗保障，對于開展地下油氣資源開采、溫室氣體捕獲及封存、地下水污染等環境領域的相關實驗教學和科研工作有著重要意義。