地膜類型和使用方式對土壤中鄰苯二甲酸酯累積及土壤理化性質的影響

摘要：為探討地膜類型和使用方式對農田土壤中鄰苯二甲酸酯（PAEs）累積及土壤理化性質的影響，本研究選用不同類型（PE普通地膜、PBAT生物降解地膜）地膜，通過采集不同時間土壤樣品，比較了不同地膜處理方式（填埋、覆膜）、地膜顏色（黑、白）、地膜厚度（0.008、0.010、0.014 mm）對土壤中PAEs殘留的動態變化規律和對土壤理化性質的影響。結果表明，地膜厚度越厚，其釋放到土壤中的PAEs含量越高。地膜厚度分別為0.008、0.010、0.014 mm的PE黑地膜覆膜120 d后，土壤中PAEs含量分別為2.95、3.31、3.61 mg/kg，顯著高于未覆膜土壤CK（0.82～0.85 mg/kg）（Plt;0.05）。在地膜厚度相同的情況下，黑地膜使用120 d后土壤中的PAEs含量比白地膜高0.25～0.94 mg/kg。在地膜施用方式上，與覆膜處理相比，填埋處理能夠顯著增加土壤中的PAEs含量（Plt;0.05），其增加量為0.10～0.88 mg/kg。在地膜類型上，與PE普通地膜（3.19～3.21 mg/kg）相比，PBAT生物降解地膜使用120 d后顯著增加土壤中的PAEs含量（Plt;0.05），其含量為3.71 mg/kg。此外，PE普通地膜會提高土壤表層鹽分含量，降低土壤有機質含量。而PBAT生物降解地膜對土壤表層鹽分影響很小，對土壤物理性質變化的影響較緩和。本研究結果可為PAEs在土壤中的累積風險以及生物可降解地膜的推廣應用提供理論依據。

關鍵詞：鄰苯二甲酸酯（PAEs）；農用地膜；土壤理化性質

中圖分類號：TQ414.1；X53 文獻標志碼：A

文章編號：1002-1302（2023）22-0229-08

農用地膜使用能夠增溫保墑、防病抗蟲、抑制雜草，能夠促進農作物產量和提高農業效益，被廣泛應用于農業生產領域［1-2］。研究表明，發達國家普遍使用厚度為0.012～0.015 mm的地膜，且使用后進行強制回收，以此避免殘膜污染問題。而我國農業地膜普遍較薄，96.7%的地膜厚度集中在0.004～0.008 mm且回收困難［3-5］。截至2021年，我國農膜使用量已突破260萬t［6-7］，地膜使用量不斷增加和使用面積不斷擴大。雖然地膜能夠提高作物產量和農業效益，但由于地膜回收工作開展困難導致農用地膜回收率低［8-9］。不同類型的地膜覆蓋在土壤表面，并隨著時間的推移，通過翻耕模式被填埋進土壤里，造成土壤不同程度的污染。

農用地膜是農田土壤中增塑劑鄰苯二甲酸酯（PAEs）污染的重要來源。PAEs廣泛應用于塑料增塑劑和軟化劑，是農用地膜的原料和添加劑，同時也是環境中持久性有機污染物之一，主要以鄰苯二甲酸二丁酯（DBP）和鄰苯二甲酸二-2-乙基己基酯（DEHP）為主［10-11］。PAEs可不斷從地膜中釋出，經過淋溶、揮發和沉降等過程，最終在土壤中累積，破壞土壤結構，造成耕層土壤理化性質惡化［12-13］。不同類型的地膜通過覆蓋在土壤表面或通過翻耕被埋進土壤，導致了PAEs的釋放［14］。據調查，山東壽光［15］、河北［16］等地區存在不同程度PAEs污染問題。如壽光鎮檢測出土壤PAEs總量范圍為0.453～1.615 mg/kg，其中DEHP占PAEs總含量的45%～77%，DBP占17%～44%［15］。

農用地膜對農田土壤理化性質有諸多不良影響，地膜釋放的PAEs殘留在農田土壤環境中，對農作物食品安全和人體健康造成極大威脅［17-18］。地膜類型和使用方式是影響土壤PAEs累積和土壤質量的關鍵因素［19］。目前常見的地膜類型大多為PE普通聚乙烯地膜和生物降解地膜。常見的PE普通地膜種類繁多，不同厚度和顏色地膜被廣泛應用。與PE普通聚乙烯地膜相比，生物可降解地膜通過改變水熱條件對土壤微生物數量有著積極作用，對土壤物理性質變化的影響較緩和［20］，具有替代PE普通聚乙烯地膜的可行性［21-25］。然而不同類型地膜在生產中所添加的增塑劑（PAEs）不同，其釋放到農業土壤PAEs含量還有待研究。因此，本試驗選用了不同類型地膜（PE普通地膜、PBAT生物降解地膜），通過采集不同時間土壤樣品，分析不同地膜處理方式（填埋、覆膜）、地膜顏色（黑、白）、地膜厚度（0.008、0.010、0.014 mm）對土壤中PAEs殘留的動態變化規律和對土壤理化性質的影響，為深入了解地膜對土壤中PAEs累積和土壤理化性質的影響，合理高效地應用地膜，從而減少PAEs造成的健康風險提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

PE普通地膜：不同厚度（0.014、0.010、0.008 mm）、不同顏色（白膜、黑膜）的塑料地膜，共6種，均購自江蘇潤田塑業有限公司。生物可降解地膜：選取2種0.010 mm PBAT生物降解地膜（黑膜、棕膜），浙江家樂蜜園藝科技有限公司。

供試土壤來自河北省保定市河北農業大學實驗基地。土壤樣品經風干去除雜物后混勻磨碎，過 2 mm 尼龍篩備用，其基礎理化性質如表1所示。

1.2 試驗設計

1.2.1 農用地膜覆膜試驗 試驗在2021年12月到2022年4月在河北省保定市河北農業大學實驗基地中開展。采用單因素隨機區組設計，8種地膜包括PE普通地膜6種、生物降解地膜（PBAT）2種。其中PE普通地膜有0.008 mm黑地膜和白地膜、0.010 mm黑地膜和白地膜、0.014 mm黑地膜和白地膜，生物降解地膜為0.010 mm的PBAT地膜（黑色、棕色）。對照為未覆膜土壤，共8個處理（表2），每個處理為一個試驗小區，隨機排列，每個處理3次重復。覆膜試驗按試驗場地進行覆膜，每種地膜覆膜長寬均為1 m，覆膜期間不種植任何作物，覆膜區域不進行灌溉，用石塊對地膜進行固定，以防大風揭膜，確保采樣效果。在地膜降解30、120 d，采集地膜覆蓋及填埋下0～20 cm的表層土樣帶回實驗室分析。

1.2.2 農用地膜填埋試驗 將6種PE普通地膜和PBAT生物降解地膜分別裁剪成1 m×1 m的單層膜片，埋入農田土壤中，裝入20目防蟲網袋中，做好標記埋入10 cm土層下，其處理與表2一致，每個處理3次重復。地膜覆膜試驗和填埋試驗的農田管理條件相同，試驗地點遠離田間道路、作物和建筑物，避免遮擋陽光和人為擾動。埋土深度 10 cm，埋土后于30、120 d分別取樣，觀察其表面降解情況。然后利用超聲波洗凈、濃縮，利用GC-MS測定土壤中PAEs含量。

1.3 測定指標及方法

1.3.1 土壤樣品中PAEs的提取 土壤樣品PAEs前處理方法參考楊婧等的研究［26］。具體操作如下：稱取 5.0 g 土壤于100 mL錐形瓶中，加入50 mL正己烷萃取液，然后以70 Hz超聲提取60 min。將上清液過濾至圓底燒瓶中，旋轉蒸發至1～2 mL收集有機相，提取1 mL溶液過0.22 μm微孔有機相濾膜凈化后轉移至色譜瓶待測。

1.3.2 土壤理化性質的測定 采集覆膜處理的土壤（0～10 cm），風干磨細過2 mm篩，測定土壤的pH值、有機質含量、全氮含量、電導率值，測定方法均參考鮑士旦的《土壤農化分析》［27］。

1.4 GC-MS檢測條件

采用氣相色譜質譜聯用儀（GC-MS）對樣品PAEs進行測定，其檢測條件如下：

GC-MS色譜條件：Agilent HP-5MS UI色譜柱（30 m×0.25 mm×0.25 μm）；進樣口溫度為 270 ℃；程序升溫：起始溫50 ℃，保持5 min，以 15 ℃/min 上升至140 ℃，以7 ℃/min上升至 240 ℃，最后以5 ℃/min上升至300 ℃，保持5 min。載氣：氦氣，流速1 mL/min；進樣方式：不分流進樣；進樣量：1 μL。

GC-MS質譜條件：電子轟擊離子源模式（EI），離子源溫度300 ℃，四極桿溫度150 ℃，MSD傳輸線溫度300 ℃，電子能量70 eV；掃描范圍為50～550 m/z。

2 結果與分析

2.1 不同厚度PE普通地膜對土壤中PAEs含量的影響

2.1.1 覆膜處理 PE黑地膜使用對土壤中DBP含量的影響如圖1-a所示，與CK（0.20～0.33 mg/kg）相比，地膜釋放到土壤中的DBP含量隨時間的增加而升高。該環境下土壤微生物的降解速率小于地膜釋放的速率。120 d時，與0.014 mm地膜釋放到土壤的DBP含量（1.86 mg/kg）相比，0.010、0.008 mm 地膜處理土壤中DBP含量顯著降低（Plt;0.05），其值分別為1.50、1.33 mg/kg。PE黑地膜使用對土壤中DEHP含量的影響如圖1-b所示，與CK（0.60～0.64 mg/kg）相比，地膜釋放到土壤中的DEHP含量隨時間的延長呈現出先升高后下降的趨勢，即土壤微生物降解地膜釋放的速率先升高后下降，但其總體含量均顯著高于CK處理（Plt;0.05）。同樣120 d時，與0.014 mm地膜釋放到土壤的DEHP含量（1.75 mg/kg）相比，0.010、0.008 mm地膜釋放到土壤中的DEHP含量顯著降低（Plt;0.05），其值分別為1.63、1.62 mg/kg。所以，PE黑地膜釋放到土壤中的PAEs（DBP、DEHP）含量如圖 1-a、圖 1-b 所示，與CK（0.82～0.85 mg/kg）相比，厚度分別為0.008、0.010、0.014 mm的PE黑地膜覆膜120 d后，均能夠顯著增加土壤中的PAEs含量（Plt;0.05），其值分別為2.95、3.31、3.61 mg/kg，且采用的地膜厚度越厚，其釋放到土壤中PAEs含量越高。圖1-c、圖1-d白地膜處理也驗證相同的規律。3種厚度PE白地膜（0.008、0.010、0.014 mm）覆膜120 d后，土壤中的DBP含量分別為1.20、1.24、1.61 mg/kg，DEHP含量分別為1.45、1.57、1.73 mg/kg。因此，地膜厚度越厚，其釋放到土壤中的PAEs含量越高。

2.1.2 填埋處理 PE黑地膜使用對土壤中DBP含量的影響如圖2-a所示，與CK（0.22～0.25 mg/kg）相比，地膜釋放到土壤中的DBP含量隨時間的延長而升高。120 d時，與0.014 mm地膜釋放到土壤的DBP含量（1.99 mg/kg）相比，0.010、0.008 mm地膜處理土壤中的DBP含量顯著降低（Plt;0.05），其值分別為1.51、1.17 mg/kg。PE黑地膜使用對土壤中DEHP含量的影響如圖2-b所示，與CK（0.54～0.62 mg/kg）相比，地膜釋放到土壤中的DEHP含量隨時間的延長呈現出先升高后下降的趨勢。同樣120 d時，與0.014 mm地膜釋放到土壤的DEHP含量（1.88 mg/kg）相比，0.010、0.008 mm地膜處理土壤的中DBP含量降低（Pgt;0.05），其值分別為1.63、1.45 mg/kg。所以，由圖2-a、圖2-b可知，3種厚度（0.014、0.010、0.008 mm）地膜釋放到土壤的PAEs含量分別為3.86、3.20、2.62 mg/kg。而圖2-c、圖2-d白地膜釋放到土壤的DBP和DEHP變化與上述一致，0.014 mm 地膜填埋120 d后，土壤中累積的PAEs含量最高為3.63 mg/kg。所以，圖2填埋處理與圖1覆膜處理揭示的規律相似，采用的地膜厚度越厚，其釋放到土壤中的PAEs含量越高，且地膜在填埋處理下，土壤中累積的PAEs更多。

2.2 不同顏色PE普通地膜對土壤中PAEs含量的影響

農用地膜顏色也是影響地膜殘留下土壤累積PAEs的關鍵因素。PE黑地膜與PE白地膜覆膜120 d釋放到土壤中的DBP含量如圖3-a所示，與CK（0.21～0.39 mg/kg）相比，無論是PE黑地膜還是PE白地膜使用都使得土壤中的DBP含量顯著升高（Plt;0.05）。其中，與0.014 mm PE白地膜處理（1.61 mg/kg）相比，PE黑地膜釋放到土壤中的DBP含量顯著增加（Plt;0.05），其值為1.86 mg/kg。PE黑地膜與PE白地膜覆膜120 d釋放到土壤中的DEHP含量由圖3-b所示，與CK（0.55～0.60 mg/kg）相比，PE黑地膜和PE白地膜使用都使得土壤中DEHP的含量顯著增加（Plt;0.05）。其中，與0.010 mm PE白地膜處理（1.57 mg/kg）相比，PE黑地膜釋放到土壤的DEHP含量顯著增加（Plt;0.05），其值為1.71 mg/kg。由圖3-a、圖3-b可知，PE黑地膜與PE白地膜覆膜120 d釋放到土壤中的PAEs含量范圍分別為2.99～3.59、2.65～3.34 mg/kg。同樣，圖3-c、圖3-d地膜填埋120 d釋放到土壤中的DBP和DEHP規律與上述相似，與0.014 mm的PE白地膜相比，PE黑地膜釋放到土壤中的DBP、DEHP含量分別增加了0.19、0.05 mg/kg。所以，地膜厚度相同的情況下，與PE白地膜相比，PE黑地膜釋放到土壤中PAEs含量較高。

2.3 地膜的處理方式對土壤中PAEs含量的影響

土壤PAEs的累積量還受地膜處理方式的影響[CM（21]。PE普通地膜通過覆膜和填埋處理對土壤中PAEs含量的影響如圖4所示，與CK（0.25～0.87 mg/kg）相比，覆膜和填埋處理土壤中的DBP、DEHP含量均顯著增加（Plt;0.05）。土壤中DBP的含量如圖4-a所示，當地膜的厚度是0.010 mm，與覆膜處理（1.24 mg/kg）相比，地膜經過填埋處理釋放到土壤中的DBP含量顯著增加（Plt;0.05），其增加量為0.33 mg/kg。土壤中DEHP的含量由圖4-b所示，地膜厚度為0.010 mm和0.014 mm時，與覆膜處理（1.45～1.73 mg/kg）相比，地膜經過填埋處理釋放到土壤中的DEHP含量增加，其值分別為1.62、1.83 mg/kg。地膜通過覆膜和填埋釋放到土壤中的PAEs含量如圖4-a、圖4-b綜合所示，其PAEs含量范圍分別為2.64～3.35、2.74～3.63 mg/kg，即填埋土壤中的PAEs含量顯著高于覆膜土壤（Plt;0.05）。

2.4 不同類型地膜對土壤中PAEs含量的影響

PE普通地膜（黑、白）和PBAT生物降解膜使用對土壤中PAEs含量累積影響由圖5-a、圖5-b所示，與CK（0.52～0.68 mg/kg）相比，PE黑、PE白和PBAT生物降解膜釋放到土壤中DBP和DEHP含量均呈升高趨勢，除圖5-a中CK與PBAT的DBP含量差異不顯著，其他組均差異顯著（Plt;0.05）。地膜通過覆膜釋放到土壤中的DBP、DEHP含量如圖 5-a 所示，與PE黑、PE白處理的DBP（1.24～1.50 mg/kg）和DEHP（1.57～1.71 mg/kg）含量范圍相比，PBAT中的DBP和DEHP含量均降低，其值分別為0.83、1.27 mg/kg，其中DBP含量差異顯著（Plt;0.05）；地膜通過填埋釋放到土壤中的DBP、DEHP含量由圖5-b所示，與PE黑、PE白處理中的DBP（1.51～1.57 mg/kg）和DEHP（1.62～1.70 mg/kg）含量相比，PBAT處理中的DBP、DEHP含量升高，其值分別為1.72、1.99 mg/kg。綜上所述，與PE黑和PE白地膜相比，PBAT生物降解地膜在覆膜處理下土壤PAEs含量顯著降低（Plt;0.05），其值分別為3.21、2.81、2.10 mg/kg。而在填埋土壤中PAEs含量顯著增加（Plt;0.05），其值分別為3.21、3.19、3.71 mg/kg。

2.5 不同地膜的使用對土壤理化性質的影響

不同地膜處理120 d后對土壤理化性質的影響如表4所示，與CK處理相比，A1～A6（PE普通地膜）和A7～A8（PBAT生物降解地膜）的pH值、有機質含量呈降低趨勢，pH值降低范圍為0.04～0.12，有機質含量降低幅度為0.09～1.75 g/kg，全氮含量和電導率值呈升高的趨勢，其中，全氮增加范圍為0～0.23 g/kg。由于地膜處理時間較短，部分差異不顯著（Pgt;0.05），地膜短時間內對土壤理化性質值產生影響較小。而與A1～A6處理相比，A8處理的pH值增加了0.04～0.06，差異顯著（Plt;0.05），A7處理的pH值比A1～A6處理顯著增加了0.06～0.08（Plt;0.05）。A7和A8處理的有機質含量顯著高于A1～A6處理（Plt;0.05），增加了1.23～1.66 g/kg。與A1～A6處理相比，A7和A8處理的全氮含量與電導率值呈降低趨勢，差異顯著（Plt;0.05），其中，全氮含量降低了0.02～0.23 g/kg，電導率降低了6.80～8.08 μS/cm。

3 討論

3.1 不同厚度PE普通地膜對土壤中PAEs含量的影響

在農田土壤PAEs的種類組成中，DBP與DEHP具有較高的分子量，其他PAEs組分分子量相對較小，不易被檢測。PAEs很容易從地膜中滲透出來，這就表明PAEs添加到地膜中的用量將直接影響到向土壤里的遷移［28］。而地膜厚度越大，就需要加入更多的PAEs來增加地膜的延展性和可塑性。

3.2 不同顏色PE普通地膜對土壤中PAEs含量的影響

本研究中，黑地膜比白地膜增加了土壤PAEs的累積量。與白地膜相比，黑地膜吸收了大量的光和熱導致PAEs與地膜之間的非化學鍵結合強度降低，從而向土壤環境中釋放更多的PAEs［29］。這與李瑾等的研究結果［30］一致，即黑膜中PAEs的添加量顯著高于白膜。

3.3 地膜的處理方式對土壤中PAEs含量的影響

土壤樣品中檢測出的DBP、DEHP含量均超過美國土壤PAEs化合物控制標準的限量值（0.08 mg/kg）［31］，表明地膜通過覆膜和填埋處理釋放出的PAEs已經不同程度遷移到土壤中，并在土壤中產生了不同程度的累積特征。覆膜處理可促進地膜的老化，使PAEs揮發到空氣中，土壤表層良好的水熱條件也有助于已經遷移的PAEs發生生物降解。而地膜在翻耕模式下被埋進土壤，與土壤充分接觸，不利于PAEs的自然揮發，而且隨著土壤深度的增加，土壤溫度和土壤含氧量的變化限制了微生物的活性，從而減緩了PAEs生物降解的發生，促進PAEs厭氧性降解發生，從而產生更多的有毒降解中間體［30］。因此，減少地膜通過翻耕模式被填埋進深層土壤，是減少增塑劑PAEs在土壤中累積風險的有效措施之一。

3.4 不同類型地膜對土壤中PAEs含量的影響

由于地膜使用過程中，PE材料的地膜相對分子質量大且性能穩定，在自然環境下難以降解，在土壤中可以殘存200～400年［32］。地膜覆蓋在土壤表層，短時間內PBAT生物降解地膜并未完全降解，覆膜土壤中累積了更多的PAEs。而PBAT生物降解地膜在自然條件下可被微生物分解，生成環境友好的H2O和CO2，對環境造成的負面影響較小，故推薦使用PBAT生物降解地膜。

3.5 不同地膜的使用對土壤理化性質的影響

研究表明，土壤中存在的大量地膜會促進土壤有機質的分解，使土壤有機質腐殖化等過程也受到很大程度的影響［33-35］。閔文豪等研究表明，PBAT生物降解地膜可提高土壤全氮含量，對有機質含量影響較小［36］。可能是PBAT生物降解地膜在覆膜情況下，土壤微生物利用PBAT每個單體的碳來獲取能量以此提高土壤碳的庫存量，有利于土壤氮素累積。由于地膜的裸露面積大，地膜內土壤水分蒸發速率遠高于其他處理，隨著水分的蒸發，大量的鹽分積累到土壤表面。PE普通地膜降解以及累積的過程中，會提高土壤表層鹽分含量，對土壤酸堿度和可溶性鹽含量有一定程度的影響［37］。而PBAT生物降解地膜對土壤表層鹽分影響很小，對土壤物理性質變化的影響較緩和，可改善土壤水、肥、氣、熱等肥力因子的變化和供應［38］。

4 結論

本研究以不同厚度（0.008、0.010、0.014 mm）和不同類型地膜，檢測土壤中PAEs的累積含量，研究不同地膜對土壤中PAEs的殘留及土壤理化性質的影響，其結果如下：

（1）隨著地膜厚度的增加，所含增塑劑越多，其釋放到土壤中的PAEs含量越高（2.62～3.86 mg/kg），且地膜使用時間越長，土壤中PAEs含量越多。同一厚度條件下，黑膜釋放到土壤中的PAEs含量比白膜增加了0.25～0.94 mg/kg。（2）與覆膜土壤相比，地膜通過翻耕被填埋進土壤里所釋放的PAEs含量更高，其增加量約為0.10～0.88 mg/kg。因此，增加地膜厚度以提高地膜回收率、減少地膜翻耕填埋，可能是減少白色污染和增塑劑PAEs在土壤中累積風險的有效措施之一。（3）不同類型地膜處理的土壤中，PBAT生物降解地膜比PE普通地膜土壤中累積了更多的PAEs，其增加量為0.50～0.52 mg/kg。（4）與PBAT生物降解地膜相比，PE普通地膜土壤pH值、有機質含量降低，全氮含量與電導率值有所升高。PBAT生物降解地膜對土壤表層鹽分影響很小，對土壤物理性質變化的影響較緩和。但即使用PBAT生物降解地膜能有效緩解PE普通地膜造成的土壤環境污染問題，建議盡量同時采取地膜回收措施。

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收稿日期：2023-01-11

基金項目：國家水體污染控制與治理科技重大專項（編號：2015ZX07203-005）；國家重點研發計劃（編號：2018YFC1800806）；河北省高等學校科學技術研究青年基金（編號：QN2016255）。

作者簡介：柳 月（1997—），女，河北保定人，碩士研究生，主要研究方向為農業環境保護。E-mail：1982266918@qq.com。

通信作者：謝建治，博士，教授，主要研究方向為農業環境保護。E-mail：xjianzhi@126.com。